校园学生群体食物汞暴露现状及风险评价—以天津大学为例

童银栋,王 慧,张 巍,邓春燕,王学军(.天津大学环境科学与工程学院,天津 0007；.中国人民大学环境学院,北京 0008；.北京大学城市与环境学院,地表过程分析与模拟教育部重点实验室,北京 0008)



校园学生群体食物汞暴露现状及风险评价—以天津大学为例

童银栋1*,王 慧1,张 巍2,邓春燕3,王学军3(1.天津大学环境科学与工程学院,天津 300072；2.中国人民大学环境学院,北京 100082；3.北京大学城市与环境学院,地表过程分析与模拟教育部重点实验室,北京 100081)

摘要：通过测定校园学生主要食物中(包括主食、鱼类、肉类、蔬菜等)总汞和甲基汞浓度,同时采集志愿者头发作为生物指示物,结合外暴露和内暴露数据系统评估学生群体的汞暴露风险.校园食堂食物总汞浓度范围为0.57～207.50ng/g(以湿重计),甲基汞浓度范围为0.06～49.20ng/g(以湿重计),与已有研究相比处于较低水平.不同食物中汞浓度水平存在显著差异,如水产品中总汞和甲基汞浓度均比其他食物要高.所调查人发中总汞浓度为0.03～0.77µg/g,甲基汞浓度为0.02～0.67µg/g,男性发汞浓度要显著高于女性.人体汞浓度与个人饮食习惯存在一定联系,水产品食用频次较高的人群中发汞浓度也相对较高.男性学生总汞摄入量约为9200ng/d,女性约为7500ng/d.总汞摄入主要通过主食摄入,而甲基汞则主要通过水产品摄入.根据现行人群汞摄入风险评价标准,本研究中校园人群汞暴露风险较低,但水产品食用频次增加仍可能造成大量的汞摄入.

关键词：校园人群；食物摄入；发汞；汞暴露；风险

* 责任作者, 讲师, yindongtong@tju.edu.cn

汞是一种高致毒性的人体非必需元素,按其存在的化学形态,可分为无机汞(如Hg0、HgCl2等)和有机汞(如CH3HgCl、CH3HgCH3等).在水生生物中,汞主要以甲基汞的形式存在[1-3].与无机汞相比,有机形态汞具有类似于持久性有机污染物的生物富集特性,即生物暴露在低剂量环境中也能够大量富集,富集系数可达104～106L/ kg[1,4],从而导致水生生物中甲基汞浓度远远高于相应环境介质.20世纪50～60年代发生的日本“水俣湾汞污染事件”[5]和20世纪70年代发生的伊拉克“毒种子事件”[6]等使汞的生物化学特性和毒性备受关注.尽管水产品摄入所带来的汞暴露一直被国外研究人员认为占主导地位,但近年来,我国研究人员提出,考虑到我国人群饮食结构的特殊性,在部分地区稻米食用也是人体汞暴露的重要来源[1,7-9].

现有的人体汞食用暴露风险评估主要是通过估算从水产品摄入的汞总量与相应的推荐参考摄入量进行比较而评价,如美国环保署(US EPA)制定的甲基汞每日可摄入量0.11µg/ (kg·d)[1].通过计算甲基汞摄入总量来评价人体暴露风险的方式较为简单,但具有一定的局限性,虽然能够简单直观地评价总摄入量,但是并不能对生物体内的汞浓度进行有效预测.现有研究表明,经食物摄入的汞可通过肠道吸收进入血液,并在人体不同脏器之间进行分配.发汞主要以有机汞的形式存在,并且与血液中汞浓度之间存在极好的线性关系[1],是衡量人体汞暴露风险水平的有效生物标记物[10].目前,流行病学研究已经建立了生物标记物浓度和有毒物健康作用之间的剂量效应关系,如美国环境保护署(EPA)根据凡尔赛岛的流行病调查获得发汞无影响作用浓度为12μg/g[1,10-11].

学生人群是社会群体的重要构成部分,其日常活动区域和食物来源相对固定.在西方发达国家,学生人群的食品安全风险,尤其是食物中重金属的潜在暴露风险一直是研究人员关注的重点[12-13],并建立了完善的食品安全监督和评价体系.在我国,大部分学校仅能够对食物进行初步质量控制,但针对于食物中重金属等环境污染物的测定和食用风险评价较少.为了解在校学生群体的饮食重金属暴露风险,本研究以华北地区某高校为研究区域,以重金属中具有较强神经毒性的汞(包括总汞和甲基汞)作为分析对象,采集在校99个学生志愿者的人发样品和校园食堂中食用频率较高的45种食物(分为主食类、蔬菜类、肉类和水产品类),同时以调查问卷的方式,获取志愿者人群水产品单次食用量, 食用频率及个人基本信息(包括年级、年龄、是否染烫发、家庭居住环境等).通过不同食物样品中总汞、甲基汞浓度水平和食用状况评估在校学生人群的总汞和甲基汞每日暴露量,同时根据志愿者人发汞浓度判断所研究人群的总体汞暴露风险水平,并研究人体汞浓度水平与日常食物摄入的相关性,以期为了解我国校园学生群体的汞暴露风险提供一定参考.

1 材料与方法

1.1 样品采集

于2014年12月～2015年3月,共分4次(每次间隔约为1个月)从天津大学5个校园食堂共采集食物样品45份,基本上涵盖了在校学生人群的常见消费食物,可分为主食类(包括米饭和馒头);肉类(包括猪肉、鸡肉、牛肉等);蔬菜类(包括油菜、土豆、菠菜、青菜等);水产品类(包括鲫鱼、鲢鱼、鳙鱼、虾类等).每种食物的样品采集量约为10g,采集后立即称量样品鲜重,之后用尼龙袋密封并放入冰柜冷冻保存(-18℃ ).分析之前冷冻干燥72h,称取干重并计算含水率,不同采样批次的同一类样品用研磨仪(Retsch MM400,德国)研磨混匀,保存于洁净棕色样品瓶后置于干燥器中待测.

与此同时,共分4次(每次间隔约为1个月)采集在校学生人群的人发样品共99个.志愿者均为在校生活2年以上人群,年龄均在21～23岁之间,无职业性汞暴露,并排除在近1a内存在染发、烫发的人群.人发采集过程中用陶瓷剪刀剪取头皮以上10cm毛发,每个志愿者采集样品约为0.1～0.2g.人发样品用尼龙袋密封之后置于干燥器内保存.测样之前用去离子水和高纯水反复清洗,自然风干之后用陶瓷剪刀剪成小段之后再用研磨仪(Retsch MM400,德国)研磨成粉末状,并保存于洁净棕色样品瓶后置于干燥器中待测.采集志愿者人发样本的同时进行问卷调查,获取志愿者性别,是否镶牙,是否抽烟,近一年是否染烫发,鱼类食用种类,每周食用次数和单次食用量等基本信息(表2).

1.2 样品中总汞和甲基汞测定

1.2.1 样品总汞测定 食物和人发样品总汞的测定依据美国EPA-7473固态和液态样品中总汞分析方法,称取一定质量样品(食物样品约0.1～0.5g;人发样品约0.01～0.02g),利用DMA-80直接测汞仪(Milestone,意大利)测定固体样品中的总汞[14].DMA-80测汞仪绝对检出限为5pg,固体样品测定的方法检出限为0.0078ng/g.该测定方法是基于高温热解-汞齐化捕集-原子吸收光谱法.样品预干燥后在一定温度下热解(约600℃),分解后的含汞化合物由氧气流带入催化管进行下一步的氧化分解,将样品中的汞全部转化为氧化汞蒸气,所有含汞化合物被还原为元素汞并以金汞齐形式被选择性捕集,加热汞齐化器解吸出汞,进入原子吸收检测器测定.样品测定过程中用标准物质(TORT-2)进行质量控制(表1).同时,测样过程中每10个样品中随机重复测定2个样品,两次总汞测定差异小于5％则认为测定结果可靠.

1.2.2 样品甲基汞测定 人发和食物样品中甲基汞测定基于EPA-1630方法,利用Tekran 2700汞分析系统进行测定.样品预处理阶段将样品置于10mL消解管中,加入待测样品(人发样品0.05g;食物样品:0.1g)和8mL浓硝酸(体积分数68％,优级纯),用铝箔包裹之后室温下消解24h,消解之后用NaOH溶液(浓度约为3mol/L)调节溶液pH至4.4～4.6之间并定容.用分析天平称取28.01g超纯水于进样瓶中,用移液枪依次加入0.7mL HAc-NaAc缓冲液,0.3mL消解后的样品液,960μL NaOH溶液(浓度约为3mol/L) ,盖好瓶盖充分摇匀,然后迅速向进样瓶中加入30μL NaB(C2H5)4试剂并快速拧紧瓶盖,摇晃使瓶中反应充分,静置反应30min以将进样瓶消解液中的甲基汞全部转化为乙基汞.Tekran 2700测定时向进样瓶中通入高纯氩气鼓吹(200～300mL/min),并用Tenax 吸附管富集吹脱的乙基汞.以高纯氩气为载气,加热吸附管以释放乙基汞,经过色谱柱分离,加热至700～900℃石英砂管热还原转化为单质汞,最后由冷原子荧光检测器进行检测,样品测定方法绝对检出限为0.02ng[9].测定过程中用标准物质(TORT-2和NIES-13)进行质量控制(表1).测样过程中每10个样品中随机重复测定2个样品,两次甲基汞测定差异小于5％则认为测定结果可靠.

表1　标准物质中总汞和甲基汞测定结果(n=7)(µg/g)Table 1 Determination of MeHg and THg with certified reference materials (µg/g)

1.3 人群汞摄入量估算

在本研究中,在校学生人群总汞和甲基汞的每日摄入量是由不同类型食物摄入量和所摄入食物中的总汞、甲基汞浓度水平计算得到[1].计算过程中考虑的食物来源包括主食、肉类、蔬菜和水产品.考虑到调查问卷收集的食物摄入量信息存在较大的不确定性,因此计算中除水产品外的人群食物摄入量信息来自于中国营养学会的人群膳食状况摄入量数据,水产品食用量则依据调查问卷统计信息计算得到.

2 结果与讨论

2.1 人群基本统计信息

表2　调查人群的基本统计信息Table 2 Statistical information of the volunteers

由表2可知,本研究中的学生人群年龄均在21～23岁,在校时间均为2a以上,身体状况良好,在一年内无染发、烫发情况.研究中的志愿者以女性居多,在研究人群中所占比例为55％,其中家庭居住环境以居民区为主(占83％),少部分人群家庭居住于工业区或矿区等,但所有被调查者居住环境均不存在明显的汞暴露.少部分志愿者存在着抽烟(占6％,均为男性)和镶牙(占6％)等情况.所研究人群的水产品整体食用频率和食用量较低,其中每周食用次数在2次及以下的志愿者占总调查人数的86％,每周食用次数在5次及以上的比例仅为2％.所研究人群的水产品单次食用量同样较低,单次食用量在100g以下的人群仅占85％,而大于150g的人群比例仅占8％.在男性群体中,每周水产品食用次数在2次及以下占80％,女性群体中对应的比例为91％.

2.2 食物中甲基汞和总汞浓度水平

表3　校园食物样品中总汞和甲基汞浓度水平Table 3 THg and MeHg concentrations in the foods

根据测定结果(表3),校园食堂中食物总汞浓度范围为0.57～207.50ng/g (以湿重计),甲基汞浓度范围为0.06～49.20ng/g (以湿重计),但样品汞浓度整体仍处于较低水平(表3).由图1可以见,在不同类别的食物中汞浓度差异很大(采用独立样本T检验, P<0.05,样本数量见表3),主食和蔬菜样品总汞浓度水平较低,但肉类和水产品样品中总汞浓度水平较高.所测主食中总汞浓度水平为(8.28±6.03)ng/g(以湿重计),而肉类和水产品中则分别达到(46.49±64.79)ng/g和(39.94±23.27) ng/g(以湿重计),远远高于主食中的浓度水平.甲基汞则只在水产品中浓度较高(8.06±4.82ng/g),而其他类型食物中浓度较低,这也与甲基汞主要是通过水生食物链富集的一般认识相符[1,15].尽管本研究中水产品中甲基汞浓度高于其他食物类型,但仍远远低于我国现行国家标准(非肉食性鱼0.5μg/g;肉食性鱼1.0μg/ g(湿重), GB 2762-2005),说明食物处于可安全食用的范围之内.

图1　校园不同食物中总汞和甲基汞浓度水平(ng/g,以湿重计）Fig. 1 THg and MeHg concentrations in the foods (ng/g, wet weight)　蔬菜甲基汞浓度低于测定方法检出限

水产品中甲基汞在总汞中所占的比例要显著高于其他食物(表3),而肉类样品中则基本低于10％,说明此类样品中的汞主要是以无机汞的形式存在.本研究中甲基汞浓度和所占比例相比于其他研究略低[16-17],可能与食堂鱼类基本上以鲢鱼、鲤鱼等草食性养殖鱼类为主有关.于大多数生物而言,甲基汞是生物体内汞最主要的存在方式,但甲基汞在总汞中所占的比例在不同物种之间也存在差异,而差异的原因与生物的食性有关[18-19].有研究指出,处于食物链上层的肉食性水生生物,其体内甲基汞在总汞中所占的比例往往比处于食物链下层的水生生物要高,其富集甲基汞的能力也相对较强.养殖鱼体生长速度往往比野生鱼类要快,其暴露在水体的时间较短,富集水体中甲基汞的有效时间相对有限,也可能导致生物体内甲基汞含量偏低.

2.3 人发样品中汞浓度水平

本研究所调查人群人发中总汞浓度为0.18 (0.03～0.77μg/g),甲基汞浓度为0.10 (0.02～0.67μg/g)(图2).美国环境保护署根据凡尔赛岛的流行病调查估算发汞无影响作用浓度为12μg/g[1],可见本研究中人群汞暴露风险总体相对较低.本研究中的人群发汞浓度处于较低水平,总体与太原地区的人群研究结果接近,但远低于汞矿地区人群发汞浓度(表4).本研究中人发总汞和甲基汞浓度之间存在极好的线性相关性(P=0.000, n=53),意味着人发总汞可以作为判断甲基汞浓度的初步指标.

图2　不同性别人群中总汞和甲基汞浓度水平比较Fig. 2 Difference of hair mercury levels in males and females

采用独立样本T检验比较男性和女性之间的发汞浓度水平差异,结果表明发汞浓度水平在不同性别之间存在显著差异(总汞:P=0.000;甲基汞:P=0.036).男性人发中总汞和甲基汞浓度分别为(0.29±0.15)和(0.19±0.15)μg/g,女性人发中总汞和甲基汞浓度分别为(0.16±0.11)和(0.10±0.10) μg/g,男性人发中无论是甲基汞浓度还是总汞浓度均要高于女性(图2).在我国舟山、上海等地的研究中,男性人群中发汞浓度同样高于女性,发汞浓度的性别差异主要被归因于男女之间饮食状况的不同(表4).Mortensen等[20]利用U.S. NHANES(全国健康及营养状况调查)测定了美国人群血液样品,同样发现男性血汞含量显著高于女性.Lee等[21]认为影响人群体内鱼肉食用量和男女激素水平差异最终导致了男女体内汞含量的差异.李平等[22]则进一步认为稻米食用也可能导致男女体内汞含量的区别.

表4　我国不同地区人群发汞浓度水平比较Table 4 Comparison of hair mercury concentrations with other studies

图3　不同水产食用频次人群头发总汞和甲基汞浓度水平Fig.3 Mercury concentrations in the hair of volunteers with different seafood Consumptions

所研究人群中发汞浓度水平随着水产品每周食用次数而体现出增加的趋势,说明人体汞浓度水平与饮食习惯密切相关(图3).每周不食用水产品的被调查人群头发总汞和甲基汞浓度分别为(0.16±0.09),(0.11±0.10)μg/g,每周食用1～2次人群的头发总汞和甲基汞浓度分别为(0.26±0.15), (0.14±0.12)μg/g,而食用频次在2次以上人群头发总汞和甲基汞浓度则达到(0.36±0.18),(0.32± 0.21)μg/g,分别为不食用水产人群的2.3倍和2.9倍,可见水产品食用可能增加人体内汞浓度的蓄积(图3).此外,调查人群中镶牙者人发中总汞和甲基汞浓度分别为(0.25±0.14),(0.19±0.16)μg/g,均要明显高于所有样品的平均值,说明镶牙也可能对人体内汞浓度水平带来一定影响.

2.4 校园人群汞暴露状况评估

图4给出了校园学生人群每日食物汞摄入量和不同食物的构成比例,其中除水产品外的每日食物摄入数据来自于中国营养协会对城市青年人群膳食调查结果,水产品的食用量则根据调查问卷信息,男性以每人每周摄入2次,单次摄入80g计算;女性以每人每周摄入2次,单次摄入50g计算.根据计算结果,所调查男性人群的总汞摄入量约为9200ng/d,女性人群总汞摄入量约为7500ng/d.总汞摄入的主要来源为主食,约占男性总摄入量的40％和女性总摄入量的40％.水产品摄入所带来的总汞摄入较少,男性人群为912ng/d,仅占总摄入量的10％.校园人群水产品食用带来的汞暴露较少可能与调查人群水产品食用相对较少有关.通过本研究人群采样的统计信息可知,研究人群的水产品食用频次总体较低(每周食用2次以下占86％).与总汞相比,所研究人群的甲基汞摄入量相对较少,男性和女性的每日甲基汞摄入量分别为301和218ng/d.水产品在甲基汞摄入中占据主要地位,分别占男性和女性甲基汞总摄入量的61％和53％,而其他食物由于其自身甲基汞浓度较低,导致其在人群甲基汞暴露中的贡献较低.

许多相关的国际组织和研究机构都进行了甲基汞毒理与人体健康效应之间的研究,其中国际公认的两个甲基汞暴露的健康风险评价指标是WHO和FAO(联合国粮食与农业组织)联合建立的甲基汞周可摄入量(PTWI,1.6μg/(kg·week))和美国EPA[28]建立的甲基汞参考剂量(RfD, 0.1µg/ (kg·d)).以男性体重60kg和女性55kg计算,本研究中男性和女性的每日甲基汞摄入量仅为5.0和µg/(kg·d),远远低于相应标准.与我国其他沿海城市相比,本研究中人群的汞摄入也相对较低,如广东沿海城市水产品汞摄入的量为24.32ng/ (kg·d)[29].但需要注意的是,食用水产品的频次和食用量仍可能对学生人群的汞摄入量带来较大影响.

图4　校园人群总汞和甲基汞每日摄入量Fig.4 Estimation of daily THg and MeHg intake from food for the students

3 结论

3.1 本研究中校园食堂食物的总汞浓度范围为0.57～207.50ng/g(以湿重计),甲基汞浓度范围为0.06～49.20ng/g(以湿重计),与已有研究相比,汞浓度处于较低水平.肉类样品中总汞浓度水平与水产品接近,但甲基汞浓度显著低于水产品.食物中的汞浓度远远低于我国现行食物中污染物的残留标准.

3.2 男性人群人发总汞和甲基汞浓度均显著高于女性.人发中汞的浓度与个人饮食习惯存在一定联系,调查人群头发中的甲基汞、总汞浓度均随着每周水产品食用次数的增加而增加.

3.3 男性人群总汞摄入量约为9200ng/d,女性约为7500ng/d.总汞日常摄入主要来源为主食,约占男性总摄入量的40％和女性总摄入量的40％.研究人群的甲基汞摄入量相对较少,男性和女性的每日甲基汞摄入量分别为301和218ng/d.水产品在甲基汞摄入中占据主要地位,分别占男性和女性甲基汞总摄入量的61％和53％.根据现行甲基汞风险评价标准,校园人群汞暴露风险较低,处于安全范围之内.

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Food mercury exposure and risk assessment of the students in the campus.

TONG Yin-dong1*, WANG Hui1, ZHANG Wei2, DENG Chun-yan3, WANG Xue-jun3(1.School of Environmental Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China；2.School of Environment and Natural Resources, Renmin University of China, Beijing 100872, China；3.College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：589～595

Abstract：Mercury concentrations in the daily food (including staple food, fish, meat and vegetables) consumed in the TJU campus were investigated. Mercury levels in the hair of the volunteers were also analyzed. Total mercury (THg) and methylmercury (MeHg) concentrations in foods ranged 0.57～207.50ng/g (wet weight) and 0.06～49.20ng/g (wet weight) respectively, and were lower than the previous studies. The mercury concentrations varied among foods, and higher THg and MeHg concentrations were observed in the seafood. THg and MeHg levels in the human hair ranged from 0.03～0.77 and 0.02～0.67µg/g, respectively, and the concentrations in the males were significantly higher than the females. Dietary habits have an impact on the hair mercury concentrations. The daily mercury exposure from food consumption was 9200ng/d for males and 7500ng/d for females. Compared with the current limit of mercury exposure, the risk imposed to the campus residents were low. However, excessive consumption of seafood could still be an important source of mercury for the consumers.

Key words：campus students；food intake；hair mercury；mercury exposure；risk assessment

作者简介：童银栋(1986-),男,浙江绍兴人,讲师,博士,主要从事多介质环境汞的暴露风险评价.发表论文20余篇.

基金项目：国家自然科学基金项目(41130535,41501517)

收稿日期：2015-07-25

中图分类号：X503

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)02-0589-07