不同底层对CoFeB/Pt多层膜垂直磁各向异性的影响研究

程 鹏，王洪信，俱海浪，李宝河

（北京工商大学 理学院，北京 120488）

不同底层对CoFeB/Pt多层膜垂直磁各向异性的影响研究

程 鹏，王洪信，俱海浪，李宝河

（北京工商大学 理学院，北京 120488）

采用磁控溅射方法在玻璃基片上制备了以Ru，Cu，Pt和Ta为底层的CoFeB/Pt多层膜样品，研究了各底层对CoFeB/Pt多层膜的反常霍尔效应的影响。发现Ru和Cu作为CoFeB/Pt多层膜的底层在保持样品的垂直磁各向异性方面的作用远不如 Pt 和 Ta 底层，而且样品的霍尔电阻比Pt和Ta 做底层要小。Ta 作为 CoFeB/Pt多层膜的底层与Pt作为底层相比能够更好地和多层膜晶格匹配，并且在400 ℃退火后反常霍尔效应得到增强。霍尔电阻提高近80%，矫顽力达到了5.7×103A·m-1，有望作为垂直自由层应用到磁隧道结构中。

CoFeB/Pt多层膜；反常霍尔效应；垂直磁各向异性；底层；热稳定性；磁隧道结

目前，磁存储技术中最具发展前景的是磁随机存储器(MRAM)，为了实现快速的读写，下一代高密度MRAM应该依靠自旋转移力矩效应(STT)用电流来实现磁化反转。然而，随着存储单元尺寸的下降，STT极化反转电流将迅速增加。就目前来说，解决这些问题的一个有效的方法是改用垂直磁存储技术，即在磁性层中引入垂直磁各向异性(PMA)，使得磁性层的磁矩垂直于膜面[1-3]。

具有垂直磁各向异性的材料主要有 Co/(Pt，Pd)、 Fe/(Pt，Pd)多层膜，FePt、FePd合金薄膜，CoFeB/MgO/ CoFeB结构和CoFeB/(Pt，Pd)多层膜等[4-5]。其中因为CoFeB具有很高的自旋极化率及CoFeB/Pt多层膜具有强的自旋轨道耦合，有望作为垂直自由层应用到磁隧道结构中[6-7]。由于反常霍尔效应电阻与样品磁矩的垂直分量成正比，所以技术上可以用反常霍尔曲线模拟磁性材料垂直膜面方向的磁滞回线，该方法在研究Fe/Pt，Co/Pt等磁性薄膜磁晶各向异性方面有很重要的应用[1-3,5]。近年来，刘娜等[6]利用反常霍尔效应手段研究了 CoFeB和 Pt层的不同厚度对CoFeB/Pt多层膜的垂直磁各向异性的影响，发现当CoFeB厚度大于0.6 nm时，多层膜出现垂直磁各向异性。Zhu等[2]系统研究了CoFeB/Pt 多层膜热稳定性，发现当退火温度超过 260 ℃时，多层膜垂直磁各向异性开始降低。迄今为止，CoFeB/Pt多层膜的研究大都集中在Pt底层，对Ru、Cu及Ta底层的研究很少，本文采用反常霍尔效应（AHE）这一研究手段研究了Ru，Cu，Pt和Ta作为底层对CoFeB/Pt多层膜垂直磁各向异性及热稳定的影响。

1 实验

CoFeB/Pt多层膜样品采用磁控溅射法在玻璃基片上制备而成。其中CoFeB层采用纯度为99.9%的Co40Fe40B20靶材制备，并且使用射频磁控溅射的方法。而Pt、Ta、Ru、Cu层均采用纯度为99.99%的靶材，使用直流磁控溅射方法制备。本实验所用设备为双室五靶的JGP560A型超高真空多功能磁控溅射仪，溅射系统的本底真空优于 2×10-5Pa，溅射气体为99.999%的高纯Ar气，溅射气压为0.5 Pa。实验中为了便于比较，所有样品底层厚度均为4 nm，CoFeB层厚度为0.8 nm，Pt层为1.2 nm，周期为2。

磁性材料的霍尔效应包括正常霍尔效应（OHE）和AHE两部分，霍尔电阻率ρxy与外加磁场H的关系是：

式中：R0为正常霍尔系数；RS为反常霍尔系数；M⊥为材料的磁矩在垂直方向上的分量。一般地，AHE来自于自旋-轨道相互作用，并且远大于OHE，因此，根据式（1）可得到ρxy∝M⊥，即从ρxy随H的变化关系（霍尔回线）可以获得垂直磁结构的磁化特征[8]。

图1 反常霍尔效应测量示意图Fig.1 Schematic diagram of measurement of anomalous Hall effect

样品结构为：M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta, Pt, Ru, Cu）

将制备好的薄膜样品，分别用四探针法测量其霍尔曲线，磁场垂直膜面。利用Quantum Design的综合物性测量系统（PPMS）测量其M-H曲线，使用布鲁克Dimension Fastscan原子力显微镜（AFM）测量薄膜样品的表面形貌。

2 结果与分析

图2为M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta, Pt, Ru, Cu）的霍尔回线。可以看出，以Ta和Pt为底层的CoFeB/Pt多层膜具有明显的垂直磁各向异性，具有100%的剩磁比和良好的矩形度。Pt底层对样品的分流作用过大导致样品的霍尔电阻比同样结构的Ta底层样品小很多。而以Ru为底层样品具有垂直磁各向异性，但矩形度不是很好，垂直磁各向异性(PMA)变差。并且霍尔电阻（RHall）和矫顽力（Hc）都较小。以Cu为底层的样品虽然还有磁滞现象，但样品的矩形度变的很差，已经没有明显垂直磁各向异性。由于用 Ta和Pt做底层有利于增强CoFeB/Pt多层膜垂直磁各向异性，下面重点探究一下 Ta和 Pt作为底层对CoFeB/Pt多层膜磁性能以及热稳定性的影响。

图2 M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta，Pt，Ru，Cu）的霍尔回线Fig.2 Hall curves of M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta，Pt，Ru，Cu）

CoFeB/Pt多层膜是否具备垂直磁各向异性，底层同样起着重要的作用。不同的底层和CoFeB/Pt多层膜的晶格匹配度不同，匹配度较好的底层可以使得样品表面生长的相对平整，利于PMA的形成[9]。利用PPMS分别测出以Ta、Pt为底层多层膜的M-H曲线，通过对平行于面内的M-H曲线归一化积分计算出磁晶各项异性能Keff值。

图3是以Ta、Pt为底层的AFM图，其中取样长度内，轮廓偏离平均线的均方根（Rq）值的大小能给出样品的表面粗糙程度。其中Rq值越大，薄膜样品的表面粗糙程度越大[10]。

从表 1可以看出以 Ta为底层的样品的 Keff为3.16×104J·m-3，与Pt底层相比，Ta底层能更好地与CoFeB/Pt多层膜的晶格相匹配。Ta底层样品的表面粗糙度为0.481 nm，而Pt底层的样品表面粗糙度为0.586 nm，因此Ta底层更利于多层膜的PMA的形成。另外由于Pt底层具有较大的分流作用，导致样品的霍尔电阻比同样结构的Ta底层样品小近一倍。

图3 （a）Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2和（b）Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2的表面形貌Fig.3 Surface topography of（a）Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2and（b）Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2

表1 M4(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M=Pt，Ta）样品Keff，Rq，RHall的值Tab.1 The values of Keff，Rq，RHallfor the M4(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M=Pt，Ta）sample

对于巨磁电阻器件来说，以及在实际的自旋电子应用中，热稳定性是一个关键因素[11-12]。本实验研究了以Ta和Pt为底层的样品在热处理后磁性能的变化情况，使多层膜样品在真空优于2×10-5Pa退火炉中进行退火，并在室温下测量每次退火后的样品霍尔回线。图4(a)和4(b)分别为以Pt和Ta为底层样品在不同温度退火30 min后的霍尔回线。从图中可以观察到，以Pt为底层的样品在小于240 ℃退火处理后依然具有良好的垂直磁各向异性，并且随着温度的升高，矫顽力逐渐增大，霍尔电阻逐渐减小。从图4(c)中看出，当温度为240 ℃，矫顽力达到最大值1.6×104A·m-1。当温度温度超过240 ℃后，其垂直磁各向异性急剧减小，垂直矫顽力明显减小。当退火温度为 300 ℃时，多层膜的霍尔回线过原点，垂直磁各向异性消失，说明易磁化轴不再垂直于薄膜表面。而图4(d)显示以Ta为底层的样品在400 ℃的高温退火温度后，依然有良好PMA，矫顽力达到了5.7×103A·m-1，并且霍尔电阻提高近80%。结果表明，适当的退火可以保持甚至增加多层膜的垂直磁各向异性，但更高的热处理将导致垂直磁各向异性的破坏，这是由于高温导致过多的界面扩散和合金效应，破坏了界面垂直磁各向异性[8]。

图4 （a）、（c）和（b）、（d）分别为Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2和Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2样品的霍尔回线，霍尔电阻及矫顽力随不同退火温度的变化Fig.4 (a), (c) and (b), (d), respective the samples of Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2and Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2,which show the changes of Hall curves, Hall resistance and coercivity with different temperatures

3 结论

本文通过对以 Ru，Cu，Pt和 Ta作为底层的CoFeB/Pt多层膜反常霍尔效应的影响进行了研究。对不同底层对CoFeB/Pt多层膜反常霍尔效应的影响进行了研究，发现Ru和Cu作为CoFeB/Pt多层膜的底层在保持其垂直磁各向异性方面的作用远不如 Pt和Ta底层。Pt底层虽然能促使CoFeB/Pt多层膜的磁矩垂直于膜面，并且样品的矫顽力适中，但其对样品的分流作用过大，导致样品的霍尔电阻比同样结构的Ta底层样品小很多。Ta作为CoFeB/Pt多层膜的底层与Pt作为底层相比能够更好地和多层膜晶格匹配，并且在 400 ℃退火后反常霍尔效应得到增强，矫顽力也增加到适当的值，由于磁隧道结在与CMOS集合成电子器件时，需要在350 ℃环境下加工处理，所以可进一步研究以 Ta作为底层的CoFeB/Pt多层膜在垂直磁纳米结构中的应用。

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（编辑：陈丰）

Perpendicular magnetic anisotropy in CoFeB/Pt multilayers with different underlayers

CHENG Peng, WANG Hongxin, JU Hailang, LI Baohe

(School of Science, Beijing Technology and Business University, Beijing 102488, China)

The impact of different underlayers such as Ru, Cu, Pt and Ta on anomalous Hall effect of CoFeB/Pt multilayers was investigated. The samples were successfully manufactured by magnetron sputtering technique on the glass substrate. Pt and Ta underlayer plays a much greater role in maintaining the PMA of samples, compared with Ru and Cu underlayer. The Hall resistance of Ru and Cu underlayer samples is smaller than that of Ta and Pt underlayer samples. Ta underlayer has less lattice mismatcha to CoFeB/Pt multilayers than the Pt underlayer, and the perpendicular magnetic anisotropy is enhanced even after annealing at 400 ℃. The Hall resistance is increased by nearly 80%, and the coercive force reaches 5.7×103A·m-1. It is expected to be applied to the magnetic tunnel structure as a vertical free layer in the future.

CoFeB/Pt multilayers; anomalous Hall effect; perpendicular magnetic anisotropy; underlayer; thermal stability; magnetic tunnel junction

10.14106/j.cnki.1001-2028.2016.12.004

O469

A

1001-2028（2016）12-0017-04

2016-08-18

李宝河

国家自然科学基金资助（No. 11174020）；北京工商大学特色科研团队项目资助（No. 19008001076）

李宝河（1972-），男，北京人，教授，主要从事磁性功能材料的理论和工艺研究，E-mail: lbhe@th.btbu.edu.cn ；程鹏（1992-），男，河北邯郸人，研究生，研究方向为磁性薄膜材料，E-mail: 605764924@qq.com 。

时间：2016-11-29 11:30:51

http://www.cnki.net/kcms/detail/51.1241.TN.20161129.1130.004.html