速溶药茶颗粒提取液干燥方法及成型工艺研究

葛云鹏，肖作为，罗 堃，2，陈光宇，2，何 群，2*，肖 吉，付豪杰

（1.湖南中医药大学，湖南 长沙410208；2.湖南省药学“十二五”重点学科，湖南 长沙410208）

代谢综合症是糖代谢异常和心血管疾病等多种危险因素在个体内集结的状态，在美国总患病率为24%，在中国代谢综合症的患病率也有逐年增加的趋势，约占中老年人口的20%～40%[1]，以饮食控制及服用预防药物为主，患者需长期服药，但习惯饮茶的病人顺应性差。 据报道普洱茶可防治代谢综合症[1]，但药力不足，本项目将防治代谢综合症的中药金银花、决明子、仙草与黑茶组成复方，制成速溶药茶颗粒，增强黑茶防治代谢综合症的药效，以黑茶为主体，药茶结合，创制深受人们喜爱的新型保健食品。 本试验以处方中最易挥发损失的茶香成分—茶多酚含量为评价指标，研究最大限度减少茶香损失的工艺参数，尤其是对干燥过程中喷雾干燥法和冷冻干燥法进行比较，现将实验方法及结果报道如下。

1 材料

1.1 试验材料

野尖茯砖黑茶购于湖南安化茶厂； 金银花、决明子购于湖南隆回药材公司；仙草购于广东省进出口贸易公司（产地：印度尼西亚）；没食子酸对照品（批号：110831-200302， 中国食品药品检定研究院）。

1.2 仪器

SP-756 型紫外可见分光光度计(上海光谱仪器有限公司)； DW-F351 型超低温冷冻储存箱（中科美菱低温科技有限责任公司）；HG53-P 型水分测定仪（瑞士，梅特勒-托利多仪器有限公司）；LGJ-12 冷冻干燥机 （北京松源华兴科技发展有限公司）；YC-015 喷雾干燥仪 （上海雅程仪器设备有限公司）。

1.3 试剂

福林酚试剂(高纯，合肥博美生物科技有限责任公司)；无水Na2CO3(分析纯，广东汕头市西陇化工厂)；其他试剂皆为分析纯；蒸馏水(自制)。

2 方法与结果

2.1 药茶制备工艺流程

取黑茶、金银花、决明子与仙草粉碎成5 目左右粗粉， 先用4 倍量50 ℃开水快速冲洗1 次以除去杂质， 然后加9 倍量85～90 ℃开水浸渍15～25 min，浸渍期间不断搅拌，放冷，经4 层纱布滤过， 药渣反复提取2 次， 合并滤液， 离心 （3 000 r/min，30 min），取上清液，喷雾干燥得喷雾干燥粉末，或经冷冻干燥，研磨，过100 目筛，备用。

2.2 茶多酚的含量测定方法[2-3]

2.2.1 对照品溶液的配制 取没食子酸对照品约0.05 g，精密称定，置于50 mL 容量瓶中，加蒸馏水溶解并定容至刻度，摇匀，即得没食子酸对照品储备液。

2.2.2 标准曲线的建立 分别移取0.098 6 mg/mL的没食子酸对照品溶液0.5、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 mL 于6个100 mL 的容量瓶中，加甲醇稀释并定容，分别配制 成4.93、9.86、19.72、29.58、39.44、49.30 μg/mL 的没食子酸对照品溶液，再分别移取1 mL 对照品溶液和1 mL 蒸馏水混合， 加入5 mL 0.2 mol/L 福林酚试剂， 振荡5 min 混匀， 再分别加入4 mL 7.5%的Na2CO3，振荡30 s，室温反应1 h 后，于765 nm 处测定吸光值， 以没食子酸浓度C 对吸光度A 作标准曲线，回归方程为A=0.010 3C+0.001 1（r=0.998 8），说明线性关系良好。

2.2.3 供试品溶液的制备 （1）0.2 mol/L 福林酚试剂：精密吸取10 mL 福林酚试剂转移到100 mL 容量瓶中， 用蒸馏水定容并摇匀。 （2）7.5%碳酸钠溶液：取无水碳酸钠约37.50 g，精密称定，加适量蒸馏水溶解并转移至500 mL 容量瓶中， 用蒸馏水定容并摇匀。 （3）药茶供试液的制备：取药茶冷冻干燥粉约0.3 g，置于10 mL 容量瓶中，用甲醇溶解并定容至刻度，摇匀，再从中取1 mL，置10 mL 容量瓶中，加甲醇稀释至刻度，摇匀，得浓度为2.81 mg/mL 的药茶冷冻干燥粉溶液。 同法制得浓度为2.84 mg/mL的药茶喷雾干燥粉溶液。 分别取适量药茶冷冻干燥粉及喷雾干燥粉溶液， 用0.45 μm 的微孔滤膜过滤，取1 mL 滤液于100 mL 容量瓶中，用蒸馏水定容至刻度，摇匀，备用。

2.2.4 含量测定 分别移取没食子酸对照品溶液、蒸馏水及供试液各1.0 mL 于10 mL 刻度试管内，在每个试管中分别加入5.0 mL 的0.2 mol/L 福林酚试剂，摇匀，反应3～8 min 内，加入4.0 mL 7.5%Na2CO3溶液，加蒸馏水定容至刻度，摇匀，室温下放置60 min， 在765 nm 波长条件下用紫外分光光度计测定吸光度(A)。

2.3 正交设计试验法优选喷雾干燥法制备药茶粉的最佳工艺条件

根据预试验及查阅文献可知， 影响喷雾干燥的主要因素有药液温度（A）、进风温度（B）、泵药速度（C）及通针次数（D），试验设计水平见表1。选用L9(34)正交设计试验表安排实验，以最易损失的茶香成分茶多酚含量为评价指标， 结果分析见表2-3。

由表2 的极差值可知, 在制备过程中影响药茶干粉中茶多酚含量的因素的顺序依次为D>A>C>B，即通针次数＞药液温度＞泵药速度＞进风温度。 由直观分析可知A3B1C3D2为最佳方案，方差分析结果表明，因素A、C、D 对制备药茶干粉的影响差异具有统计学意义（P＜0.05）,因素B 差异无统计学意义。

表1 喷雾干燥法制备药茶干粉工艺参数筛选因素水平表

表2 喷雾干燥法制备药茶粉正交试验结果

表3 喷雾干燥法制备药茶干粉正交设计试验因素间方差分析表

综上所述，喷雾干燥法制备药茶干粉最佳工艺参数为： 提取药茶液温度为70 ℃； 进风温度为120 ℃； 泵药速度为5 mL/min； 通针次数为5次/min。

2.4 冷冻干燥法[4-6]

取药茶提取液， 浓缩， 调整相对密度至1.25以上， 按照冷冻干燥仪最优工艺参数进行冷冻干燥，其方法和条件为：真空度为13～23 Pa，冷阱温度为-61～-63 ℃，样品温度-58～-59 ℃。 干燥至含水量5%左右（约需48～60 h），取出冷冻干燥粉，研磨，过100 目筛，备用。

2.5 药茶液冷冻干燥和喷雾干燥所得药茶干粉中茶多酚含量对比

按“2.3”喷雾干燥优选条件制备3 批喷雾干燥粉样品，并按“2.4”冷冻干燥法也制备3 批冷冻干燥粉样品，在相同分析测试条件下按“2.2”法平行测定茶多酚的吸光值，再代入标准曲线回归方程计算出各样品中茶多酚含量，并按完全随机t 检验法进行成组资料比较， 喷雾干燥法茶多酚含量为（15.82±0.17）%， 冷 冻 干 燥 法 茶 多 酚 的 含 量 为（14.96±0.20）%， 两组样本均值有显著性差异 （P＜0.05），故喷雾干燥法优于冷冻干燥法。 且喷雾干燥比冷冻干燥耗时短，仪器设备简单，成本低，效率高。

2.6 速溶药茶颗粒的成型工艺研究[7]

2.6.1 制粒基本方法 取药茶干粉， 与辅料混匀，喷洒一定浓度食用或药用乙醇，制软材，过10 目筛制湿颗粒， 将湿颗粒放入25 ℃鼓风干燥箱中干燥至含水量≤2%，取出过10～40 目筛整粒，得干颗粒。

2.6.2 制粒辅料的选择 选常用制粒辅料： 乳糖、甘露醇、糖粉、糊精、可溶性淀粉、麦芽糖、不加辅料， 按制粒所需的最低量加入到药茶干粉中制粒，以颗粒色泽、口感、速溶性、澄清度、成型性为评价指标，采用等级一致性检验优选最佳辅料，结果见表4。

检验结果有统计意义（P＜0.05），可认为其等级有一致性的倾向，即各组辅料对色泽、口感、速溶性、澄清度、成型性几方面有显著性差异，由表4 可知：不加辅料制粒效果最好，等级和Ri最大，优于其他组。

表4 制粒辅料筛选的等级一致性检验结果

2.6.3 制粒时乙醇浓度的选择 对乙醇浓度80%～95%进行筛选，以制软材、过筛制粒、黏筛网情况为评价指标，亦采用等级一致性检验优选最佳乙醇浓度，结果见表5。

检验结果有统计意义（P＜0.05），可认为其等级有一致性的倾向， 即各组乙醇浓度对制软材情况、过筛制粒情况、黏筛网情况有显著性差异，影响较大， 由表5 实验结果可知：92%乙醇制粒效果最好，等级和Ri最大，优于其他组。

表5 制粒时乙醇浓度筛选的等级一致性检验结果

3 讨论

3.1 理论上，冷冻干燥温度低，茶香保留多，但冷冻干燥是一种静态干燥，干燥速率很慢，耗时很长，干燥过程中， 仅在与空气接触的表面上才能干燥，且液面上长时间抽真空，将茶香抽走损失。 而采用喷雾干燥法制备药茶粉时，可在瞬间干燥，虽然温度高，但时间短，因此茶香损失较少。

3.2 原设计加乳糖、甘露醇、糖粉等赋形剂制颗粒，服用时口感不好， 主要是这些辅料掩盖了茶香味，进一步研究发现，药茶干粉中的茶多糖可起到良好的赋形作用无需添加辅料。

3.3 由于湿法制粒需要干燥， 干燥时需要升温，在升温过程中茶香损失较多， 故原设计采用干法制粒，但经实验发现，干法制粒外观不美观，颗粒形状不好，经反复筛选不同浓度乙醇，多次比较，最终采用浓度为92%的乙醇湿法制粒，25 ℃低温干燥得到满意结果。

[1]李延斌.普洱茶可预防代谢综合征[J].保健医苑，2008（4）：28.

[2]中国国家标准化管理委员会. GB/T8313-2008 茶叶中茶多酚和儿茶素类含量的检测方法[S].北京：中国标准出版社，2008：3-5.

[3]罗 堃，何 群，葛云鹏，等. Folin-Ciocalteu 比色法测定安化黑茶中茶多酚的含量[J].湖南中医药大学学报，2013，33（5）：65-74.

[4]蓝仁华，何滢滢，杨卓如，等.速溶茶冷冻干燥最佳操作条件的研究[J].食品科学，1995，16（9）：44-47.

[5]黄俊义，吴少文.速溶茶生产中的质量控制及HACCP 的应用[J].饮料工业，2002，5（2）：39-42.

[6]罗龙新.速溶茶和茶饮料生产中香气的损失及改善技术[J].中国茶业，2006（6）：12-14.

[7]周斌星，王 燕，周增志.普洱茶（熟茶）提取物泡腾片主体配方的研究[J].安徽农业科学，2009，37（31）：15 410-15 411，15 416.