南运河重金属污染状况及生态风险评价

郭晓，李国良，陈求稳，刘孝利

1. 中国科学院生态环境研究中心，北京 100085 2. 南京水利科学研究院生态环境研究中心，南京 210029 3. 中国科学院大学，北京 100049

南运河重金属污染状况及生态风险评价

郭晓1,3，李国良1，陈求稳2,，刘孝利1

1. 中国科学院生态环境研究中心，北京 100085 2. 南京水利科学研究院生态环境研究中心，南京 210029 3. 中国科学院大学，北京 100049

重金属；南运河；污染程度；潜在生态风险

随着工农业的迅速发展，大量富含重金属的生活污水、工农业废水通过排放或地表径流等途径进入河流中[1-2]，导致重金属污染日益严重，对河流水生态造成威胁。更为严重的是，重金属可以通过食物链的传递和积累效应，对人的身体健康造成伤害[3]。

水体中重金属通过水-沉积物液固两相界面过程在水和沉积物中达到分布平衡[4]，但沉积物中的重金属浓度由于累积作用通常会比相应水体高[5]。当沉积物-水界面的理化条件(pH、氧化还原条件、温度等)发生改变时，其重金属形态将发生转化并且会重新释放到水体中[4]。由于富集在沉积物中的重金属相比水体更容易检测和分析，结果稳定可靠[6]，因此，研究沉积物重金属分布特征可以判断其区域污染程度，指示水生态环境风险程度及风险等级，从而实现对水生态环境质量的准确评价。生态风险评价不仅是建立沉积物质量控制基准的必要条件，而且是环境管理信息系统及专家鉴定系统的重要构件，具有规划、指导和预警功能，并可为工程治理提供背景数据和基础材料[7]。

南运河始于四女寺枢纽节制闸，流经山东省德州市、河北省沧州市，止于天津市静海县独流镇的十一堡节制闸，河道全长309 km，沿途经过东部平原人口密集地区，除基本的灌溉和生态环境功能外[8]，南运河是“引黄入津”和“南水北调”的选定河段，承担城市生活、工业供水的重要功能。因此，其重金属污染状况和生态风险评价可以为河道治理及水利调度提供十分重要的基础数据，对保障天津饮用水安全具有重要意义。但目前尚未有对整个南运河重金属污染及其生态风险评价的相关研究。因此本研究针对整个南运河河道，选择其中有代表性的采样点，对采集的样品进行处理和检测，确定水体和沉积物中重金属的浓度水平，构建重金属在整个流域的分布情况，并分析重金属污染的来源。同时，利用地累积指数和Hakanson潜在生态风险指数评价法对南运河沉积物中重金属浓度进行分析，得出南运河的重金属污染变化情况和潜在生态风险，为南运河河道治理提供基础数据支撑。

1　材料与方法 (Materials and methods)

1.1样品采集及分析

在南运河设置8个采样(如图1所示)，采样于2012年9月进行，每个采样点采集水和表层沉积(0～10 cm)样品各3份(两侧岸边与河中心)，将3份样品混合作为该采样点的代表性样品。水样经过0.45 mm醋酸纤维膜过滤后置于PVP瓶中并加入一定浓HNO3保存[9]，沉积物样品用铝箔包裹后置于聚乙烯采样袋中，用冰盒储存并尽快运回实验室。水样待测前于4 ℃条件下冷藏；沉积物样品经冷冻干燥后研磨过100目筛，待测前封存于聚乙烯塑料袋，冷藏保存。

图1　南运河(A)及采样点分布(B)Fig. 1　Diagrammatic sketch of sampling points in South Canal

本研究基于Islam等[9]的样品分析方法，并稍加改进。首先准确量取20 mL水样或称取0.1 g沉积物样品置于聚四氟乙烯消解管中，依次加入3 mL浓HNO3和3 mL H2O2溶液(30%，分析纯，北京化学试剂公司)。然后将消解管放入微波消解仪，消解程序如下：10 min之内将消解仪温度从室温升高到120 °C，保持10 min；以4 °C·min-1的速度将温度升至160 °C，保持10 min；在10 min之内将温度再次升高至190 °C并保持30 min，最后降温至室温。加超纯水(18.2 M·cm, Millipore, USA)将消解样品稀释至50 mL，并用0.45 mm醋酸纤维膜过滤后待测。使用ICP-MS(7500ce, Agilent, USA)测定消解样品中的重金属浓度，主要测定指标为铅(Pb)、铬(Cr)、砷(As)、铜(Cu)和镉(Cd)。

1.2数据处理

采用地累积指数(Geoaccumlation Index)法评价重金属污染状况，该方法由德国海德堡大学沉积物研究所Muller教授提出[10]。公式如下：

(1)

其中，Igeo为地累积指数，Cn为样品中元素n的浓度，K值为修正指数，主要是考虑到造岩运动等效应可能引起的背景值差异而设定的常数，K=1.5[11]，Bn为地球化学背景值。

采用潜在生态风险指数法评价重金属潜在风险，该方法由瑞典学者Hakanson于1980年提出[12]，该方法旨在建立起污染物与其生物毒性的客观联系，反映了环境中多种污染物的综合效应，定量划分出了潜在生态风险程度[13]。公示如下：

(2)

(3)

2　结果(Results)

2.1水体中重金属浓度分布

如表1所示，整个南运河水样中均未检测到Pb，其余4种重金属中As的浓度最高，浓度范围为3.04～9.51 mg·L-1。Cd的浓度最低，浓度范围为0.38～0.40 mg·L-1。4种重金属的平均浓度的高低顺序为：As > Cu > Cr > Cd。其与我国地表水环境质量标准(GB3838—2002)及优控污染物美国国家推荐水质基准(US EPA，2009)的对比(见表1)可以看出南运河整体水质比较好。其中，4种重金属(Cr、As、Cu、Cd)浓度均低于地表水环境质量标准I类水质标准。但是全部8个采样点中Cd的浓度均高于优控污染物美国国家推荐水质基准持续基准浓度(US EPA，2009)，但仍低于优控污染物美国国家推荐水质基准最大基准浓度(US EPA，2009)。

表2　南运河沉积物中重金属的浓度及变异系数

2.2沉积物中重金属浓度分布

表2为南运河沉积物中重金属浓度及变异系数的统计表。从表中可以看出，5种重金属的浓度范围为0.03 ～ 159.60 mg·kg-1，其平均浓度的大小顺序为As > Cr > Pb > Cu > Cd，与水中不同。整个南运河Cd、Pb、Cr这3种重金属浓度的最大值都低于中国大陆沉积物背景值(见表2)，而Cu的最大浓度为21.65 mg·kg-1，略高于中国大陆沉积物背景值的(20 mg·kg-1)。As则是污染程度最大的元素，其平均浓度为38.2 mg·kg-1，远高于中国大陆沉积物背景值(7.6 mg·kg-1)。

表1　南运河水中重金属浓度 /(mg·L-1)

注：地表水质量标准为GB3838—2002；CCC为优控污染物美国国家推荐水质基准持续基准浓度(US EPA 2009)；CMC为优控污染物美国国家推荐水质基准最大基准浓度(US EPA 2009)。

Note: The surface water quality standards refer to GB3838-2002. CCC represents the continuous criteria concentration of Surface Water Quality Criteria for pollutants for priority control in US EPA. CMC represents the criterion maximum concentration of Surface Water Quality Criteria for pollutants for priority control in US EPA.

图2　南运河沉积物中重金属的浓度分布Fig. 2　The concentration distribution of heavy metals in the sediments of South Canal

表3　南运河沉积物中重金属浓度之间的相关系数

注：**相关系数在0.01概率水平上显著，*相关系数在0.05概率水平上显著。

Note:** represents that correlation coefficient is significant in 0.01 probability level, * represents that correlation coefficient is significant in 0.05 probability level.

5种重金属的变异系数都较大，表明沿程浓度变化幅度较大。如图2所示，从山东德州的四女寺起至河北东光段，5种目标重金属均呈现浓度沿程增加的趋势，至东光达到最大值。而在东光，沉积物中重金属浓度最高。然而从河北泊头开始重金属浓度急剧降低，并且沿程(除北陈屯稍高外)浓度一直保持较低的状态。但北陈屯处各种重金属污染均低于东光。

此外，如表3所示，5种重金属中，两两元素之间均呈现出显著的正相关关系，表明在沉积物中这些重金属的浓度具有共同的变化趋势。其中，Cd和Pb、As和Pb之间在0.05概率水平上显著相关，其余两两元素之间均在0.01概率水平上显著相关，说明它们的来源和平面分布具有高度相似性。

2.3沉积物重金属污染评价

2.3.1地累积指数法评价

为了评估人类活动对南运河沉积物中重金属浓度的影响，掌握南运河沉积物中重金属污染状况，应用公式(1)计算南运河各采样点的地累积指数。选取中国大陆沉积物背景值作为地球化学背景值[11]，5种重金属Pb、Cd、As、Cu、Cr的大陆沉积物背景值Bn分别为25.00、0.17、7.60、20.00、56.00。

图3　南运河沉积物中重金属Pb、Cd、As、Cu、Cr的地累积指数分布Fig. 3　Distribution of geoaccumulation index in sediments of South Canal

表4　地累积指数(Igeo)分级与污染程度对应表

计算各采样点的地累积指数结果如图3所示，可以看出南运河全部8个采样点中，5种重金属Pb、Cd、As、Cu、Cr的Igeo值的范围分别为-11.30 ～ -1.30，-1.05 ～ 2.98，-5.17 ～ 3.81，-9.43 ～ -0.47，-9.78 ～ -0.80。5种目标重金属中，有3种(Pb、Cu和Cr)在全部8个采样点的Igeo值都小于0，按照表4进行分级，则它们均处于无污染水平，表明在南运河全流域这3种重金属都处于十分低的污染水平。而Cd和As则在部分河段(Cd在第三店至东光段，As在四女寺至东光段及北陈屯)的地累积指数较高，与沿途沉积物中重金属浓度趋势(图2)相同。其中，Cd从起始点四女寺开始至东光段，其地累积指数逐渐升高，在东光段达到最高，随后其地累积指数迅速降低，除北陈屯段略有升高外，其余均处于较低水平。尽管Cd在北陈屯浓度较高，但其Igeo值小于0，仍处于无污染水平。其在第三店和安陵的Igeo分别为0.04和0.37，为轻度污染水平。而在东光其污染水平达到最高(Igeo值为2.98)为中度污染水平。As的地累积指数变化情况与Cd一致。从四女寺开始至东光段各采样点的Igeo分别为0.65、1.78、2.12和3.81，分别代表轻度、偏中度、中度和重度污染水平，在北陈屯，其Igeo值为1.73，代表偏中度污染水平。

从整个南运河的污染程度看，各重金属污染物的污染程度从大到小的顺序为As > Cd > Cu > Cr > Pb。从各河段来看，除Pb在北陈屯的Igeo值最高外，其余4种重金属元素的Igeo的最大值均出现在东光段。因此东光段是整个南运河中污染程度最高的河段。而Cd和As应为优先控制的重金属元素。

表5　南运河沉积物中各种重金属的潜在生态危害

2.3.2潜在生态风险指数评价

从南运河沿程各段总的潜在生态风险指数来看，8个采样点的RI的平均值为128.85，潜在生态风险程度为“中”。从各河段来看，除东光段达到“较高”(575.11)的潜在生态风险程度外，其他各段均处于“低”的潜在生态风险水平。并且各段潜在生态风险程度与图2沉积物中污染物分布相似，也是从四女寺开始到东光段升高，随后降低(除北陈屯外)并保持极低水平。在四女寺、第三店、安陵、东光及北陈屯5个采样点，Cd和As对RI值的贡献分别达到42.41%～61.78%和36.52%～49.83%，而其余3种重金属对RI值的贡献仅占0.017%～0.081%。在其余3个采样点，Cd对RI值的贡献则分别高达97.73%、96.73%、96.24%。总的来说，Cd和As对RI值的贡献最大，应成为优先控制的重金属元素。

3　讨论(Discussions)

根据水体中重金属浓度可知，南运河全部8个采样点中Cd的浓度均高于优控污染物美国国家推荐水质基准持续基准浓度(US EPA，2009)，而优控污染物美国国家推荐水质基准(US EPA，2009)旨在保护水生生物，因此在南运河，如果水中Cd浓度持续增加，将会对水生生物具有慢性毒性效应[17-18]。

沉积物中重金属平均浓度的大小顺序与水中不同，且Cu和As的最大浓度高于中国大陆沉积物背景值，这是由于水体中污染物浓度受到多种因素的影响，具有多变和动态的特点，而沉积物中污染物的浓度是长期积累的结果，较为稳定[18]，同时，不同重金属在固液相间的分配系数不同，因而表现出与水体中不同的浓度特征。

在四女寺至东光段，虽然重金属在水体中浓度逐渐衰减，而在沉积物中沿程浓度却逐渐升高。这说明从四女寺上游带来的重金属污染(4种重金属Cr、As、Cu、Cd的最大浓度都出现在起始点四女寺，这可能与其上游卫运河来水中重金属浓度较高有关[8])，在该段由于流量减少，输移能力减弱，这些重金属不断沉降，在沉积物中积累，使得水中重金属浓度不断衰减，而沉积物中重金属浓度沿程呈现逐渐升高的趋势。同时也暗示四女寺至安陵段重金属污染负荷较小。

东光站点沉积物中重金属浓度最高，这与东光工业相对发达密切相关[19]。东光段石油化工相关产业的工厂较多，而其排放的废水中含有大量的Cd、As、Cr和Pb等[19-20]。另外，东光境内除了化工产业外，轻工电池生产也是其支柱产业之一，所以重金属污染废水排放造成东光采样点的重金属污染尤为严重[21]。尽管东光段重金属污染较为严重，然而从河北泊头开始重金属浓度急剧降低，并且沿程(除北陈屯稍高外)浓度一直保持较低的状态。这一方面说明泊头、捷地段并无太多的重金属输入，另一方面说明马厂减河的汇入，使得该段重金属浓度得到稀释。北陈屯段重金属浓度的升高则与北陈屯上游沧州的工业相对发达密切相关[22]。而北陈屯处各种重金属污染均低于东光，这同样是由于在泊头与北陈屯之间有支流汇入产生的稀释作用。同时也说明，沉积物中重金属的影响范围并不大，这可能是由于沉积物中的重金属迁移能力较弱等原因[9,23]。这些都说明，南运河沉积物中重金属浓度沿程的分布情况与河道流量及沿途污染源分布相关，这与国内外学者在其他河流所做的研究结论一致[9,14,17]。Islam等[9]对Korotoa 河的重金属污染情况与其生态风险做了研究，发现接受生活污水和农业发达地区降雨径流的区段，Cu的浓度高于其他区段；来自于与该流域北部相连的Himalayan流域上游的As污染，使得Korotoa河流的As的平均浓度普遍较高。贾英等[14]的研究也认为苏州河、黄浦江中下游重金属污染较重与其沿岸的工业和生活污水排放分布有关。

由于沉积物中5种重金属的变异系数都较大，说明南运河沿程5种重金属的污染主要为点源污染[14]，即来自沿程的工业废水的排放。同时，该研究中，两两元素之间呈现出的显著正相关关系，说明南运河沉积物中重金属污染具有一定的同源性[20,24]。

本研究中地累积指数评价法与潜在生态风险评价法的结论基本一致(除Cr和Pb的污染程度或生态风险顺序不同外)。南运河Cd和As污染较为严重，存在较高生态风险，Cd在东光段存在极高生态风险。因此，Cd和As为南运河优先控制的重金属元素。

贾英等[14]对上海市河流沉积物中重金属的研究显示，Cd的污染程度最高，它的平均Igeo为3.8，远高于本研究，且28.3%的采样点处于重污染，Cd达到极强生态风险。同时该研究区域各采样点的RI都大于440，有极强生态风险，远高于本研究。这是因为上海市在经济发展过程中，苏州河和黄浦江沿岸都曾集中了相当数量的工业企业，造成重金属排入附近河流中。从对比可以看出其工业企业的密集程度远高于南运河沿岸。同时，马秀平等[20]和尚林源等[15]分别对丹河水系和海河流域北部地区的河流沉积物中重金属做了调查研究，研究发现Cd在这2个区域的污染程度同样都是最大的，且污染程度高于本研究，其中污染较重区域的重金属污染大多来自附近的点源污染。因此，除重金属本底值较高的区域外，对点源污染的控制可能成为降低河流中重金属的生态风险的有效途径。

本研究发现南运河沉积物中重金属浓度沿程的分布情况与河道流量及沿途污染源分布相关，且重金属污染具有一定的同源性。本研究中地累积指数评价法与潜在生态风险评价法的结论都显示南运河Cd和As污染较为严重，存在较高生态风险，Cd在东光段存在极高生态风险。因此，Cd和As为南运河优先控制的重金属元素，南运河尤其是东光段的重金属污染的控制和治理需要加强。

通讯作者简介：陈求稳(1974-)，男，湖北黄梅，研究员，长期从事生态水力学和环境水信息学研究。

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◆

Contamination Status and Ecological Risk Assessments of Heavy Metals in the South Canal

Guo Xiao1,3, Li Guoliang1, Chen Qiuwen2,*, Liu Xiaoli1

1. Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China 2. Center for Eco-Environmental Research, Nanjing Hydraulic Research Institute, Nanjing 210029, China 3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

7 March 2015accepted 6 May 2015

South Canal; heavy metal; contamination level; potential ecological risk

国家杰出青年科学基金(51425902)；江苏省水利科技重大项目(2015005)

郭晓(1989-)，女，硕士，研究方向为流域水质学，E-mail: guoxiao12@mails.ucas.ac.cn；

Corresponding author)， E-mail:qwchen@nhri.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20150307006

2015-03-07 录用日期：2015-05-06

1673-5897(2015)6-238-08

X171.5

A

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