射频激发频率对大气压射频辉光放电模式的调控

许承蓓， 张　杰， 郭　颖， 张　菁， 石建军

(东华大学 理学院， 上海 201620)

射频激发频率对大气压射频辉光放电模式的调控

许承蓓， 张杰， 郭颖， 张菁， 石建军

(东华大学 理学院， 上海 201620)

通过实验研究了氦气中大气压射频辉光放电产生等离子体的电学和光学特性与射频激发频率的关系，包括气体击穿电压、放电工作在α模式下的放电电压和电流的参数范围以及706 nm处发射光谱强度在射频激发频率在2～26 MHz内的变化.研究表明，当射频激发频率达到11 MHz 以后，气体击穿电压和放电工作在α模式下的放电电压参数范围基本不再随射频激发频率变化，而放电电流参数范围随射频激发频率拓展，有助于获得高强度稳定大气压射频辉光放电.

射频辉光放电； 激发频率； 放电稳定性

大气压辉光放电(APGDs)具有产生等离子体密度高、不需要真空系统等特点，满足了现代工业所寻求的低成本、高效益的要求，所以在功能材料表面处理、生物消毒灭菌和环境净化等领域都有着广泛的应用前景[1-3].大气压辉光放电主要通过工作在千赫兹范围的介质阻挡放电的形式来获得，其在电极表面需要引入介质层来限制放电从辉光到弧光的转变，但由于放电过程是脉冲形式，所以放电产生的随机性强，稳定性差，而且获得的等离子体密度较低[4].而当激发频率提高到兆赫兹范围时，放电产生的活性粒子将跟随射频电场振荡，并被限制在放电空间中，所以获得的等离子体密度高，放电维持电压低[5-7].在大气压射频辉光放电(RF APGDs)中,放电的稳定性取决于放电模式，分别为较低放电强度下的均匀稳定的α模式和较高放电强度下的不稳定柱状放电γ模式[8-9].因此，提高大气压射频辉光放电在稳定α模式下的放电强度对推动其工业化应用具有重要意义.本文研究了大气压射频辉光放电在不同射频激发频率下放电的电学和光学特性，并讨论了射频激发频率对放电模式的影响.

1　实　验

在气体放电实验中，放电在间距为1.6 mm的圆形平行铜电极间产生，电极直径为20 mm，其中一个电极上加载射频功率，另外一个电极接地，电极装置密封在有机玻璃盒中，其内的气压维持在1.01325 ×106Pa，以5 L/min通入氦气(99.999%). 通过Tektronix AFG 3102型函数信号发生器调节射频激发频率，其产生的射频正弦信号再通入Amplifier Research 150A100B型功率放大器获得射频激发功率.实验中通过Tektronix P5100型电压探头和Pearson 2877型电流探头测量放电的电学特性，并由Tektronix TDS 3024B型数字示波器记录数据.放电的光学特性通过光纤收集并传输到焦距为750 mm的Andor Shamrock型光谱仪测量获得等离子体发射光谱.

2　结果与讨论

2.1不同射频激发频率下放电电流-电压特性

3个不同射频激发频率(6.78, 13.56和20.34 MHz)下的放电电流-电压特性曲线如图1所示.

图1　不同频率时氦气中大气压射频辉光放电的电流-电压特性Fig.1　Current-voltage characteristics of RF APGDs in helium excited at different frequencies

由图1可知，在气体击穿产生放电之前，放电电极相当于电容器，电压随着电流线性增长，根据其斜率可以估算出在激发频率6.78， 13.56和20.34 MHz下的容抗分别为10.49， 6.39和3.76 Ω，基本对应于射频激发频率与容抗的关系.当射频激发电压达到气体击穿电压时产生放电，需要指出的是，在大气压射频辉光放电中，击穿电压高于放电最低维持电压，该现象随着激发频率的提高会更加明显.因此伴随着气体击穿，放电电压特性曲线上电压值会跃变降低，而电流值会跃变升高，在20.34 MHz激发频率下，击穿前的均方根(RMS)电压和RMS电流分别为289 V和76.5 mA，击穿后会跃变到249 V和121 mA，该电压和电流值一般不是最低放电维持电压和电流值.实验中可以在气体击穿后通过降低射频功率来获得最低放电维持电压和电流值，在20.34 MHz 激发频率下，其分别为248 V和92.3 mA.

气体击穿以后，电压基本还是随着电流单调上升，放电工作在稳定的α模式，由于等离子体的存在，其斜率要较气体击穿前低.当RMS电压在激发频率6.78， 13.56和20.34 MHz下分别增加到451， 335和291 V时，放电转变到不稳定的γ模式，形成柱状(直径约为1 mm)放电，同时伴随着电压会跃变降低到204， 179和178 V，如图1实心数据点所示.大气压射频辉光放电工作在γ模式下体现出负阻抗特性[8-9]，因此，电压值随着电流的增大反而会降低，大气压射频辉光放电的基础和应用研究主要集中在放电工作在α模式时的放电特性及其参数范围.图1中，射频激发频率为6.78， 13.56和20.34 MHz时，放电工作α模式时的RMS电压范围分别为322～451 V、 268～335 V和248～291 V， RMS电流范围分别为37.9～69.7 mA、 45.5～141.0 mA和92.3～245.0 mA.由于放电强度对应于放电电流，因此通过比较在3个射频激发频率下的RMS电流范围可以发现，在高射频激发频率下，RMS电流值及其范围更大，说明在高射频激发频率下可以获得高强度的稳定放电，这与数值模拟结果一致[8].

2.2放电电学特性随射频激发频率的变化

在大气压射频辉光放电中，击穿电压随射频激发频率的变化关系如图2所示.

图2　击穿电压与射频激发频率的关系Fig.2　The dependence of breakdown voltage on excitation frequency

由图2可知，在射频激发频率较低时，击穿电压随射频激发频率增加呈快速下降，RMS击穿电压在2 MHz时为509 V，而在8 MHz时为305 V；当射频激发频率继续增加时RMS击穿电压基本不再变化，其在26 MHz时为294 V.射频功率对放电空间电子的限制效应主要是由于电子在放电空间随射频电场振荡的振幅小于放电间距[10-11]，也即电子不能在一个射频周期内迁移到电极表面上，因此当射频激发频率大于8 MHz时，放电空间的电子将被有效限制在放电空间，所以击穿电压基本不随射频激发频率变化.而当射频激发频率低于8 MHz时，电子在放电空间的振幅增大，也即其中有部分电子会迁移到电极表面而损失，因此气体击穿电压也会相应升高.

大气压射频辉光放电工作在α模式的电压参数范围可以用放电最小维持电压和α-γ模式转变电压来限定，其在射频激发频率5～26 MHz内的参数变化如图3所示.由图3可知，放电最小维持RMS电压从5 MHz 时的348 V逐渐下降到26 MHz时的238 V，而α-γ模式转变RMS电压首先从5 MHz时的559 V 快速下降到11 MHz时的347 V，然后再逐渐下降到26 MHz时的285 V.因此大气压射频辉光放电工作在α模式的电压参数范围在射频激发频率低于11 MHz时会随频率增加而缩小，在射频激发频率高于11 MHz时基本保持不变.需要指出的是，在射频激发频率较低时，气体击穿电压也比较高(见图2)，且放电电流也比较小(见图1)；而在频率高于11 MHz时，虽然电压参数范围基本不随射频激发频率变化，但是放电电流会随着射频激发频率增大.

放电电流密度直接对应于放电强度和产生等离子体的密度，放电工作在α模式的电流密度参数范围对控制大气压射频辉光放电稳定性具有重要意义. 放电电流密度随射频激发频率的变化如图4所示.

图4　放电最小维持电流密度和α-γ模式转变电流密度随射频激发频率的变化Fig.4　The dependence of minimum discharge sustaining current density and α-γ mode transition current density on excitation frequency

由图4可知，随着射频激发频率从2 MHz增加到26 MHz时，放电最小维持RMS电流密度从4.30 mA/cm2单调上升到32.16 mA/cm2，而α-γ模式转变RMS电流密度从4.30 mA/cm2单调上升到109.55 mA/cm2.因此在较高射频激发频率下，放电最小维持电流密度和α-γ模式转变电流密度限定的放电工作在α模式的电流密度参数范围更大，例如26 MHz时的电流密度参数范围为77.39 mA/cm2((109.55-32.16) mA/cm2)，其远大于13.56 MHz下的30.35 mA/cm2((44.90-14.55) mA/cm2).考虑到图3中给出的放电工作在α模式的电压参数范围在高于11 MHz时基本保持不变，射频激发频率对大气压射频辉光放电模式的影响主要体现在拓展放电在α模式的电流密度参数范围.值得指出的是,在射频激发频率降低到2 MHz时，放电最小维持电流密度和α-γ模式转变电流密度的RMS值趋于一致.这说明在射频激发频率低于2 MHz的情况下，气体在击穿以后大气压射频辉光放电不能工作在稳定的α模式，而将直接转变到γ模式.

2.3射频激发频率对等离子发射光谱的影响

大气压射频辉光放电产生的等离子体中活性粒子主要通过等离子体发射光谱来表征，放电在200～ 800 nm波长范围内的典型发射光谱如图5(a)所示，其中特征谱线对应的粒子包括OH、 N2、 N2+、 He和O.虽然放电腔体中通入氦气，但是由于放电腔体不是密闭的，而且没有抽气系统，所以其中会有残留的空气，以及通入的氦气(99.999%)中也有一定的杂质气体，这些因素导致了等离子体发射光谱中会有除氦原子特征谱线外其他粒子特征谱线的存在.由于氦原子在706 nm处的发射谱线强度对应于放电中产生的高能电子密度[12]， 而等离子体中活性粒子主要由高能电子产生，因此可以用氦原子在706 nm处的发射谱线强度来预示放电产生等离子体的活性，其在射频激发频率为6.78， 13.56和20.34 MHz随放电电流的变化关系如图5(b)所示.由图5(b)可知，随着放电电流的提高，发射谱线强度分别从0.09， 0.20和1.14增加到0.75， 7.14和10.63.随着射频激发频率的提高，氦原子在706 nm处的发射谱线强度大幅提高，20.34 MHz时的最低谱线强度(1.14)高于6.78 MHz时的最高谱线强度(0.75)， 且在13.56和20.34 MHz时谱线强度的参数范围较大.需要说明的是，放电发射光谱谱线强度也是对应于放电强度，也即放电电流密度，因此在高射频激发频率下能获得高发射光谱强度和较大参数范围，这得益于α模式放电电流密度参数范围的扩展，这也可以从图5(b)中放电电流范围中看出.

(a) 大气压射频辉光放电发射光谱线

(b) 706 nm处谱线强度随放电电流的变化

3　结　语

大气压氦气射频辉光放电中，在射频激发频率低于8 MHz时，随着射频激发频率的增加，气体击穿电压急剧下降，这主要是由电子在放电空间的振荡幅度随射频激发频率的降低而增大导致的.放电工作在α模式的电压参数范围在射频激发频率低于11 MHz时会随频率增加而缩小，在射频激发频率高于11 MHz时基本保持不变，而电流密度参数范围随着射频激发频率升高有很明显的拓展，这将有助于在高射频激发频率下获得高强度稳定放电，而且放电产生的等离子体活性也更高.

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Discharge Mode Manipulation in Radio-Frequency Atmospheric Pressure Glow Discharges by Excitation Frequency

XUCheng-bei,ZHANGJie,GUOYing,ZHANGJing,SHIJian-jun

(College of Science, Donghua University, Shanghai 201620, China)

The dependence of electrical and optical characteristics in terms of gas breakdown voltage, voltage and current regime in α mode and optical emission intensity at 706 nm of radio-frequency (RF) atmospheric pressure glow discharges (APGDs) in helium on excitation frequency (2-26 MHz) are studied experimentally. It shows that the gas breakdown voltage and voltage regime in α mode keep with the excitation frequency above 11 MHz, on the other hand, the current regime in α mode expands with excitation frequency, which helps to achieve stable RF APGDs with high discharge intensity.

radio-frequency glow discharges； excitation frequency； discharge stability

1671-0444(2015)06-0862-05

2014-10-20

国家自然科学基金资助项目(11475043；11375042)

许承蓓(1987—)，女，广西北海人，硕士研究生，研究方向为低温等离子体物理. E-mail: 2111324@mail.dhu.edu.cn

石建军(联系人)，男，教授， E-mail:JShi@dhu.edu.cn

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