李耀宗,张小安,,马 晴,马峰全,梁昌慧,赵永涛
(1. 咸阳师范学院与中国科学院近代物理研究所联合共建:离子束与光物理实验室,咸阳712000;2. 中国科学院近代物理研究所,兰州730000)
离子入射固体靶发射X 射线研究是碰撞物理的重要研究课题,其对物理学基础理论研究和高温等离子体诊断、X 射线激光、离子注入材料改性、重离子聚束核聚变等相关应用研究都有重要意义. 近年来,这方面的研究受到国内外学者的广泛关注,取得了大量研究成果[1-7]. MeV 量级动能的重离子入射重元素靶激发X 射线是该类研究中较复杂的一种情况. 与轻离子(如H+、He2+等)与靶原子碰撞过程,原子内壳层空穴主要由离子核直接库仑电离产生,且往往只发生内壳层电子的单电离情形不同,重离子(如Arq+、Xeq+、Euq+等)与重元素原子碰撞过程,不仅可导致靶原子产生内壳层空穴,也可使本无内壳层空穴的离子产生相应空穴,而且产生的空穴多,其空穴的退激辐射过程比单空穴复杂[2,3]. 原子或离子多空穴退激辐射的X 射线谱会出现许多复杂的伴线,射线峰发生能移与增宽效应,空穴的跃迁几率与荧光产额也会发生变化,进而导致射线产额与分支比的变化[5-6]. 目前这方面的研究大多针对靶原子开展. 而当重离子与原子特征射线能间距较大时,作用过程可同时获得原子与离子的内壳层X 射线,通过对离子内壳层X 射线的分析,可研究离子与靶原子碰撞过程的再激发与退激辐射的规律.
在离子入射固体靶激发X 射线的理论研究方面,轻离子与靶原子非对称碰撞中,离子核直接库仑作用引起靶原子内壳层电子电离形成空穴的过程,可用基于经典近似的两体碰撞模型与平面波近似的一级微扰理论等模型描述,而且比较成功[2,7]. 但对于重离子与重元素靶作用激发X 射线的理论研究,由于重离子核对核外电子的束缚能力强,离子进入靶物质后核外电子不会被完全剥离,作用过程存在离子与原子间、原子与原子间的多次碰撞,而且既可能产生靶原子的内壳层空穴,也可能使入射离子产生内壳层空穴,作用过程更为复杂,至今尚无较完善的理论模型.
本文提出重离子与重元素原子碰撞过程内壳层轨道交叠时电子相互排斥产生空穴的思想,依据有心力作用下的两体碰撞理论,计算了Xe26+离子与Au 原子碰撞过程,离子L 壳层空穴的产生截面,给出了Xe26+离子入射Au 靶,离子L 壳层空穴产额与入射动能的理论关系. 并且,报道了在兰州重离子加速器国家实验室320kV 高电荷态离子综合研究平台上,用2.4 -3.6MeV 动能的Xe26+离子入射Au 靶,探测的Xe 离子的L -X 射线谱. 给出了离子的L -X 射线产额与入射离子动能的实验关系. 通过对射线产额实验值与空穴产额理论值的比较,分析了Xe 离子M 壳层空穴的存在对L 壳层空穴平均荧光产额的影响.
低能离子入射厚金属靶,由于物质的能阻效应,能量逐渐变小,但可穿透一定的距离. 入射过程导致离子能量损失的原因一般有两种,即金属自由电子和束缚电子的阻止,及靶原子的核库仑阻止,其中电子阻止起主导作用. 库仑阻止一般只在离子对原子瞄准距离较小时的碰撞过程发生,使离子动能向靶原子转移,并可能产生靶原子与离子的内壳层空穴. 由于靶金属晶格常数远大于核阻止时离子与原子间的距离,故离子一次只能与一个原子发生较激烈的碰撞,属于两体碰撞,碰撞过程彼此受有效核电荷库仑有心排斥力的作用. Xe26+离子入射Au 靶过程,当离子能量足够大、对原子的瞄准距离足够小,碰撞过程离子与原子足够近时,导致彼此L 壳层电子轨道发生交叠. 由于离子与原子处于电子饱和状态的壳层,无法再容纳电子,轨道交叠的电子产生排斥作用,且Au 原子L 壳层电子束缚能较大,所以,碰撞过程会排斥掉Xe 离子L 壳层电子,在电子交叠的区域形成短时间共用电子的分子状态. 离子与原子达到最近距离后,在彼此核电荷强排斥作用下,相互分离,分离后的离子将出现L 壳层空穴.
对于离子与原子的两体碰撞问题,可先认为原子不动,即以原子为参照系研究,再以折合质量代替离子质量即可. 设m1,m2、Z'1,Z'2 分别为离子与原子的质量及考虑内层电子屏蔽后的有效核电荷数,d 、v'为离子与原子碰撞时的核间最近距离及该距离时离子的速度,E、v 为离子与原子碰撞前的动能与速度,e 和ε0分别是基本电荷电量和真空介电常数,根据能量守恒,则
以b 表示离子对原子的瞄准距离,根据角动量守恒,则
下面分析碰撞过程产生Xe L 壳层空穴要求的Xe 离子与Au 原子的临界距离. 由于Au 的L 壳层电子束缚能较大,只要离子与原子L 壳层轨道发生一定程度的交叠,便可使Xe L 壳层电子被电离. 我们取该临界距离为Xe 的L 壳层轨道与Au的K 壳层轨道平均半径之和,轨道平均半径可由屏蔽氢离子模型给出,即临界距离为
其中a1为玻尔半径. 将式(4)代入式(3)可给出动能为E 的离子与原子碰撞,产生Xe L 壳层空穴的临界瞄准距离,进而可得单离子与单原子碰撞,产生离子L 壳层空穴的碰撞截面为
令σ=0 可得离子与原子正碰时,产生离子L壳层空穴时入射离子的最低动能,即动能阈值
将其代入上式可得
可见,由临界距离和离子碰前动能便可计算出碰撞产生离子L 壳层空穴的碰撞截面.
下面分析单离子Xe26+入射Au 靶产生离子L壳层空穴的产额. 以S 表示靶金属对离子单位距离的能损即离子能损率,以x 表示离子入射靶金属的深度,A 表示靶的有效面积,n0表示固态Au的原子数密度,认为靶原子无序排列,由式(7)可得单离子在x→x+dx 厚度层产生离子L 壳层空穴的产额为
根据离子能损率的定义,dE = -Sdx,将其代入式(8)将变量x 换成E,并对E 从离子动能阈值Eth到入射动能E0积分,可得单离子入射Au靶,Xe L 壳层空穴的产额为
根据文献[8]原子内层电子屏蔽系数的规律,依据式(4)可计算出Xe26+与Au 原子碰撞,产生离子L 壳层空穴的临界距离d0为0.0498 ×10-10m,代入式(6)得到动能阈值Eth为1.78 MeV. Au 靶的原子数密度n0为0.590 ×1029m-3,能阻率S 是离子动能的函数,由文献[9]给出.将上述分析结果与文献数据代入式(9)进行数值积分,可得Xe 单离子L 壳层空穴产额的理论值见表1. 可见,产生空穴的离子,其动能必须大于动能阈值,且空穴产额随离子动能的增大而单调递增.
我们在兰州重离子加速器国家实验室320kV高电荷态离子综合研究平台上,探测了Xe26+入射Au 靶发射的离子L-X 射线谱. Xe26+离子由电子回旋共振离子源(the electron cyclotron resonance ion source ECRIS)提供,利用偏转分析磁铁将离子引入具有电磁屏蔽功能的超高真空(约10-9mbar)靶室与靶作用. 在实验中,离子动能范围为2.4 -3.6MeV,束流的束斑大小控制在5mm ×5mm 范围,束流强度为nA 量级,离子以90°方向入射到15mm ×15mm,厚度为0.1mm 的靶表面.作用过程产生的X 射线谱利用XR-100SDD 型Si漂移探测器进行探测,探测器的探测范围为0.3-14.55keV,其在5.9keV 能量处谱线分辨率为136eV. 实验中,探测器探测方向与入射束流方向成45°角,距离靶点80mm,探测口的几何立体角为1.09 ×10-3sr. 入射离子由离子计数器计数,计数单位为10-9C,各种能量的Xe26+离子计数值均为1.0万单位.
动能大于2.4MeV 的Xe26+离子入射Au 靶,不仅产生了较强的Au 的M -X 射线,还激发出一定强度的Xe 离子的L -X 射线. 图1 中(a)、(b)、(c)图,分别是动能3.6、3.0、2.4 MeV 的Xe26+离子入射Au 靶时,发射的能量3.5 ~5.5 KeV 范围的X 射线谱.
设入射到Au 靶的Xe26+离子与Au 原子碰撞后发射X 射线是各向同性的,则单离子射线产额可表示为
其中,Ω 为探测器窗口对靶点的立体角,NX为X射线计数,N 为离子计数,η 为探测器的探测效率,ε 为靶物质对X 射线的衰减系数. NX可由各能量道的射线计数之和给出. N 由离子计数器记得的电量值Q(单位为10-9C)与离子电荷态q 之比给出. 实验中,三种能量的离子其离子计数值均为1.0 万单位. 根据探测器的参数,射线能量在3.5 -5.5KeV 范围时,η 值应为0.00032. ε =e-μx/cosφ,μ 为Au 靶对X 射线的吸收系数,其值为2.89μm-1,由文献[10]给出,x 为离子发射X 射线时进入靶中的深度,θ 为探测器探测方向与靶表面法线的夹角,其值为45°. 由式(10),
图1 动能3.6 MeV(a)、3.0 MeV(b)、2.4 MeV(c)、的Xe26+入射Au 靶产生的Xe L-X 射线谱Fig.1 Xe L X-ray spectrum excited by Xe26+impacting Au target with 3.6 MeV(a);3.0 MeV(b);2.4 MeV(c)
Xe L-X 射线单离子产额的实验值可表示为
根据Xe 离子在Au 靶中的能阻数据[9],可计算出动能3.6、3.0、2.4 MeV 的离子入射深度分别为0.455、0.377、0.304μm,远小于靶厚,考虑到离子径迹的偏转等因素,离子发X 射线时不一定在最大深度处,计算时取其入射深度的2/3.
根据文献[11]中Xe L -X 射线的数据,可以判定,图1 能量范围为3.5 -5.5KeV 的X 射线谱,基本涵盖了Xe 的所有L -X 射线. 将图1 对应的射线总计数与上述分析给出的结果代入式(11)可算出三种能量的离子入射Au 靶Xe L -X射线单离子射线产额的实验值如表1 所示. 表1还给出了射线产额实验值的不确定度,其主要由射线计数的不确定度(5%)、离子计数的不确定度(4%)、探测效率的不确定度(5%)和探测立体角的不确定度(2%)构成.
表1 Xe26+入射Au 靶Xe L 壳层空穴产额、射线产额与平均荧光产额Table 1 Xe L shell holes yield,X-ray yield and average fluorescence yield by Xe26 + impacting Au target
从表1 可见,碰撞过程激发的Xe L -X 射线产额的实验值与空穴产额的理论值均随入射离子动能的增大而单调递增,二者具有较强的一致性.Xe 的L 壳层空穴有四种退激方式,即X 射线辐射、Auger 电子发射、L 壳层较高支壳层的电子跃迁到较低支壳层空穴激发外壳层电子(Coster -Kronig 跃迁)及激发L 壳层电子(超级Coster-Kronig 跃迁). 空穴的荧光产额即空穴退激发射X 射线的概率,由Xe 的L-X 射线产额的实验值与空穴产额的理论值可给出如表1 所示. 可见,Xe L壳层空穴的平均荧光产额随离子动能的增大也呈增大趋势.
Xe L 壳层空穴平均荧光产额满足下列关系[12,13]
其中,ωi与σi表示L 壳层三个支壳层空穴的荧光产额与激发截面,ai表示Auger 电子跃迁概率,与表示Coster - Kronig 跃迁与超级Coster -Kronig 跃迁概率. 对于质子与Xe 原子碰撞产生的Xe L 壳层单电离激发态,文献[13]给出了相应的参数,可算出Xe L 壳层单激发态空穴的平均荧光产额为0.104,其中L1、L2和L3支壳层空穴Auger 电子跃迁概率分别为0.488、0.763 和0.915. 可见,Xe L 壳层单激发态空穴主要以发射Auger 电子方式退激. 由表1 给出的Xe26+与Au原子碰撞产生的Xe L 壳层空穴的平均荧光产额显著大于L 壳层单激发态空穴的平均荧光产额,这是因为,实验中Xe 离子与Au 原子碰撞过程产生Xe L壳层空穴的同时,必然产生一定数目的Xe的M 壳层空穴,而且Xe 的N 壳层几乎处于全空状态. 外层空穴的存在虽对CK 与超级CK 跃迁概率无太大影响,但会使Auger 电子跃迁概率显著降低,导致荧光产额显著增大. 而且,随着入射离子动能的增大,同时产生的M 壳层空穴数目也会增多,使平均荧光产额随离子动能的增大呈增大趋势.
动能2.4 -3.6Me V 的Xe26+离子入射Au 靶与Au 原子碰撞过程,当瞄准距离足够小时,离子与原子间距离足够近,L 壳层轨道发生交叠,Au 原子L 壳层电子由于有更大的束缚能将排斥掉Xe 的L 壳层电子,分离后的Xe 离子产生L 壳层空穴,同时亦会产生一定数目的M 壳层空穴,空穴的产额随入射离子动能的增加单调递增. 与质子碰撞Xe 原子产生Xe 的单激发态L 壳层空穴不同,Xe26+离子与Au 原子碰撞导致Xe 离子处于多激发态,并存的一定数目的M、N 壳层空穴使L 壳层空穴Auger 电子概率显著减小,导致平均荧光产额显著增大. 考虑到荧光产额变化的因素,本文给出的Xe L 壳层空穴产额与离子动能的理论关系,与实验探测的射线产额与离子动能的关系有很好的一致性.
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