（PSTT10/45）4多层薄膜铁电性研究

李雪冬等

摘 要：以LaNiO3做缓冲层，用射频磁控溅射法在SiO2/Si（100）衬底上制备出[0.9Pb（Sc0.5Ta0.5）O3-0.1PbTiO3/0.55Pb（Sc0.5Ta0.5）O3 -0.45PbTiO3]4铁电多层薄膜。采用两步法在峰值温度800 ℃对薄膜进行退火。通过x射线衍射分析了薄膜的物相结构，通过电滞回线和漏电流曲线对薄膜的铁电性能进行了测量。研究发现，薄膜展现出高度（100）取向的钙钛矿结构和增强的铁电性，其剩余极化2Pr=26.2 μc/cm2，矫顽场2Ec=53.9 kV/cm，100 kV/cm下漏电流密度为1.87×10-4A/cm2。分析了铁电性增强和漏电流增大的可能原因。

关键词：多层薄膜 铁电性 电滞回线 XRD

中图分类号：0484 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2015）04（c）-0006-02

近年来，铁电薄膜由于在非挥发性铁电存储器、传感器、微电子系统等方面有着广泛的应用前景而受到人们的重视[1]。在众多材料中，钽钪酸铅（Pb（Sc0.5Ta0.5）O3， PST）有很高的热释电系数（可达230×10-8C/cm2·K）和探测器优值，非常适合应用于非制冷红外探测器[2]，因此引起人们关注。其居里温度在0～25℃之间，需要很高的制烧结温度（～1500 ℃）才能形成致密的、具有钙钛矿结构的、性能良好的PST陶瓷，因而使其应用受限。钛酸铅（PbTiO3，PT）是一种良好的铁电体，其居里温度约为490℃，所需烧结温度不高。在PST中掺入PT改性后（（1-x）Pb（Sc0.5Ta0.5）O3 -xPbTiO3， PSTTx）[2，3]，能有效提高其居里温度，降低烧结温度，从而有可能在制成薄膜后扩展其应用范围。

多层薄膜是将不同材料或者不同组分的薄膜交替沉积在一起而构成的，它具有非常吸引人的特性[4]：多层薄膜中不同膜层间存在着耦合和相互作用，能够极大的影响薄膜的电学性能；如果恰当的组合多层薄膜，甚至有可能产生出一个或多个新奇特性。

最近，Anuj Chopra等人制备出了具有良好铁电性能的PST单晶薄膜[5]。在先前的工作中，作者尝试了多种方法以提高PSTT薄膜的特性，包括采用常规快速退火[6，7]和两步法快速退火[8，9]，多次退火[10]，以Pb（Zr0.52，Ti0.48）O3为缓冲层制备PSTT薄膜[11]，或者制备交替组分的 （PSTT10/45）5 多层薄膜[12]。

在本工作中，作者采用射频磁控溅射法制备出材料交替的（PSTT10/45）4多层薄膜。研究发现，薄膜具有很好的铁电性。

1 实验

采用传统的氧化物固相烧结法将PSTT10、PSTT45和LaNiO3（LNO）制成粉末靶。用射频磁控溅射法（沈科仪，JGP5600），在SiO2/Si（100）衬底上制备约120 nm的LNO电极，衬底温度为350 ℃，溅射功率60 W，其它参数见参考文献[5]。样品被取出，在750 ℃下快速退火1.5 min（ULVAC-RIKO公司，Mila-3000），使LNO预结晶。采用相同的溅射条件，在LNO缓冲层上制备4个周期（n=4）的PSTT10/45多层薄膜，再制备一层PSTT10覆盖层，PSTT10和PSTT45的总厚度均为250 nm左右，多层薄膜总厚度约为500 nm。采用两步法在800 ℃重复退火3次，两步法退火工艺见文献[5]。用直流溅射法在薄膜表面制备面积为2×103cm2的金电极点阵，形成电容结构。采用x射线衍射（XRD，丹东DX-1000）分析了薄膜的物相结构。采用精密铁电工作站（Radiant公司，RT2000 Tester）测试薄膜的电滞回线和漏电流特性。

2 结果与讨论

图1a是（PSTT10/45）4多层薄膜的x射线衍射图谱。可以看出，薄膜具有近乎的纯钙钛矿相，并且在（100）方向高度取向，这是由LNO的引导作用造成的[10， 12]。由图1a的插图可以看到，薄膜具有增强的铁电性，其剩余极化强度2Pr=26.2 μc/cm2，矫顽场2Ec=53.9kV/cm，其剩余极化远远优于（PSTT10/45）5多层薄膜（2Pr=12.8 μc/cm2）[12]，几乎提高了一倍，矫顽场也低于（PSTT10/45）5多层薄膜（2Ec=63.8kV/cm）。为什么（PSTT10/45）4的铁电性会比（PSTT10/45）5的铁电性有如此大的提高呢？究其原因，很有可能是界面效应的影响。研究发现，多层薄膜的周期数或界面密度会极大的影响薄膜的电学特性[4，13，14]：在多层薄膜的周期数较小时，因为膜层间应力的作用，其电学特性会随着周期数增加而增强并达到一个峰值；另一方面，随着薄膜周期数（界面）的增加，其界面缺陷（体积分数）也会增加，因而当界面密度（周期数）超过一定值时，薄膜的电学特性又会下降，（PSTT10/45）4多层薄膜可能刚好处于这一临界点上，因此具有很强的铁电性。另外，薄膜具有纯钙钛矿相也是可能的因素之一。

图1b是（PSTT10/45）4多层薄膜的漏电流特性曲线。在100 kV/cm场强下，其漏电流密度为1.87×10-4A/cm2，比作者在其它工作中制备的（PSTT10/PT）3和（PSTT10/ PMNT35）2多层薄膜（发表中）的漏电流大一个数量级，这很可能是由于过高的退火温度引起的，上述两种薄膜是在750 ℃退火，（PSTT10/45）4是在800 ℃退火，过高的退火温度会增加Pb的挥发，使薄膜缺陷增加，从而引起漏电流增加。

3 结论

采用射频磁控溅射法在LNO/SiO2/Si（100）衬底上制备出（PSTT10/45）4多层薄膜。用两步法在800 ℃峰值对薄膜进行后续退火。研究发现，薄膜具有增强的铁电性，其剩余极化2Pr=26.2μc/cm2，矫顽场2Ec=53.9kV/cm。100kV/cm场强下漏电流较大，为1.87×10-4A/cm2。endprint

（PSTT10/45）4薄膜的增强铁电性是可能由界面效应引起，漏电流增大可能是由过高的退火温度引起。

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