天然气水合物成藏体系研究进展*

卜庆涛，胡高伟，业渝光，刘昌岭，李承峰，王家生

（1. 中国地质大学（武汉）地球科学学院，武汉 430074； 2. 国土资源部天然气水合物重点实验室，青岛海洋地质研究所，山东 青岛 266071；3. 海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，山东 青岛 266071）

天然气水合物成藏体系研究进展*

卜庆涛1,2，胡高伟2,3†，业渝光2,3，刘昌岭2,3，李承峰2,3，王家生1

（1. 中国地质大学（武汉）地球科学学院，武汉 430074； 2. 国土资源部天然气水合物重点实验室，青岛海洋地质研究所，山东 青岛 266071；3. 海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，山东 青岛 266071）

基于近年来国内外冻土区和海域天然气水合物勘探成果，从稳定条件、气源、气体运移、有利储层这几个方面概述了水合物成藏体系的新进展。研究结果表明，地温梯度、海底表层温度、气体组分、孔隙水盐度等多种因素影响并控制了水合物的相平衡条件。全球已发现的水合物气体来源以生物成因气、生物成因−热成因混合气为主，热成因气体对水合物成藏的贡献得到了越来越多的重视。烃类气体以扩散、溶解于水和独立气泡的形式在沉积物中发生迁移，断层、底辟、气烟囱构造等为含气流体运移提供了有效的通道。归纳出六种水合物的产出特征和四种水合物的储层类型。通过对水合物成藏模式的总结对比，认为以地质构造环境差异而进行的成藏模式分类具有更好的代表性。

天然气水合物；气源；气体运移；储层；成藏模式

0 引 言

天然气水合物（natural gas hydrate），俗称“可燃冰”，是在低温、高压条件下，天然气分子（主要为甲烷）和水分子通过范德华力结合形成的笼形非化学计量的冰状结晶物质，其在全球范围内广泛分布，主要赋存于极地、大陆永冻土带和水深大于 300 m的海洋沉积物中[1-2]。天然气水合物的形成常常受到温度、压力、地温梯度、气体组分、孔隙水盐度等条件的控制[3-4]。

目前，运用系统论思想来探索天然气水合物气体来源、运移与聚集成藏之间的内在联系（即天然气水合物成藏系统研究）是揭示水合物成藏机制、探寻水合物富集规律的重要方法和手段。卢振权等[5]从地质系统论角度出发，分别从烃类生成体系、流体运移体系、天然气水合物成藏富集体系对天然气水合物成藏过程进行了探讨；吴能友等[6]在系统总结海洋天然气水合物形成的物质来源、物理化学响应、形成环境及成藏模式、分布规律和资源评价进展的基础上，提出了我国开展天然气水合物成藏机理研究的方向。由于天然气水合物的组成以烃类气体为主，与常规油气的成藏过程在某些方面有一定的相似性，比如两者均存在烃类的（生成）供应、烃类的（长或短距离）运移等。因此，近年来逐渐有学者将水合物成藏系统同传统油气系统进行比较，期望运用成熟的油气系统理论探讨水合物系统问题。例如，COLLETT[7]采用“Gas Hydrate Petroleum System”的概念，报道了水合物系统中包括天然气水合物的压力−温度稳定条件、气源、气体运移和适合的沉积储层等特征。在“水合物油气系统”的基础上，乔少华等[8]也进一步提出“水合物运聚体系”概念进行系统研究。

尽管对于自然界天然气水合物的研究已经进行了40多年，对海洋和永久冻土带的水合物产出、分布和特征的理解已经有了很大的进步，但关于天然气水合物成藏机理等方面的认识还有待深入，需要更多的工作来整合天然气水合物相关研究工作，从而进一步推进对天然气水合物的认识。本文拟从天然气水合物的成藏体系角度，从天然气水合物的温 压条件—气源—气体运移—有利储层，以及天然气水合物的成藏模式等方面介绍相关研究的新进展，分析水合物成藏体系研究总体发展趋势，为我国天然气水合物资源的勘探开发和理论研究提供参考和借鉴。

1 天然气水合物的稳定条件

天然气水合物的存在受一定的温度和压力条件控制。前人对天然气水合物的相平衡已经做过很多研究，包括相平衡条件与水合物稳定带的关系[9-10]、不同体系下水合物温压稳定条件的研究[11-12]等。根据前人研究，除了氮气会使水合物稳定带存在的区域变小外，其他气体都会使水合物稳定带存在的区域变大[9-10,13]。随着孔隙水盐度的增加，天然气水合物相平衡曲线向左偏移，导致水合物稳定带区域变小[9-10,13]。地温梯度的升高会导致天然气水合物稳定带厚度变薄[9,14]。在众多因素中，地温梯度和海底表层温度比水深、气体组成、孔隙水盐度等对稳定带厚度的影响更大[9]。

图1 甲烷水合物稳定区域的深度−压力曲线（A）永久冻土带（B）大陆边缘海洋环境（据[7]修编）Fig. 1 Arbitrary examples of different depth-temperature zones in which methane hydrates are stable: (A) a permafrost region, and (B) an outer continental margin marine setting

在埋深和温度坐标系中，水合物相平衡曲线和假定的水热梯度曲线所包围的区域就是温度压力条件适合于天然气水合物形成的区域，如图1所示。COLLETT[7]将极地永久冻土带和大陆边缘海洋环境的相平衡图做了很好的说明，相边界的信息和地温梯度（图1）指示在大陆极地地区水合物存在的最上部深度是150 m左右，该处地下温度低于0℃。在海洋沉积物中，水合物存在于底层水温度接近0℃且水深超过300 m的区域。当把其他烃类气体如乙烷和丙烷加入到纯甲烷气体体系中时，会使相边界曲线向右移动，从而使潜在的甲烷水合物的稳定带变深。但当盐类例如氯化钠存在于甲烷水合物体系中时，会降低甲烷水合物形成时的温度，反而使潜在的甲烷水合物的稳定带变浅。因此，当涉及到水合物相平衡曲线和稳定带范围时，要考虑多种影响因素，不同的因素影响结果并不相同，更好地研究多因素的共同影响机制，为勘探开发提供有力指导。

2 气 源

天然气水合物的气源成因主要有3种：生物成因、热解成因和无机成因，其中以生物成因气为主，热解成因气次之，无机成因气最少[15]。在解释形成天然气水合物的气体来源时，利用烃类气体成分中C1与（C2+ C3）比值R和甲烷碳同位素δ13C1值分析判别与确定甲烷成因类型，如果R ＞ 1 000，且其δ13C1值在−90‰～−55‰之间，为典型的微生物化学作用成因；而当R ＜ 100，其δ13C1＞ −55‰，且一般均大于 −48‰，则属热解成熟成因；R值和δ13C1值介于上述二者之间者，则为生物−热解成熟混合成因[16-17]。虽然已经在世界多个地区发现了无机成因的甲烷[18]，但是尚未找到无机成因的天然气水合物矿点，因此该类天然气水合物并不普遍。目前对天然气水合物成因的讨论一般限于生物气和热解气。

微生物气是由微生物群降解有机质产生的。二氧化碳还原和发酵是两个最主要的产生微生物气的途径，需要大量的有机质来形成甲烷[7]。热成因气是在有机质的热化学变化过程中产生的。在早期的热演化过程中，甲烷是同其他烃类和非烃类气体一起产生的，并且通常伴随原油的产生。气体水合物的地球化学分析表明很多海洋水合物的气体来自于微生物气源，因此，大部分水合物的评估都只侧重于微生物气源。然而，热成因气源在墨西哥湾，加勒比海，黑海，还有陆上的马更些三角洲和北阿拉斯加的一些水合物赋存带中也有发现。最近在北阿拉斯加和加拿大的研究再次证明热成因气对于形成高浓度水合物藏的重要性[7]。

随着研究的深入，人们对与热解气相关的水合物藏有了越来越多的发现，热成因气源逐渐受到人们的重视。祁连山冻土区天然气水合物的气体为有机成因，且以热解成因气为主，夹少量微生物成因气（醋酸根发酵）[19]。南海北部盆地浅层气藏普遍具有混合成因的特征，而混合气中的热成因气（生物降解气）的气源来自深部油气藏，表明水合物的气源与常规深部油气藏有密切的关系[20]。台湾西南部水合物主要是生物成因的气源，然而，在活动边缘的气体样品显示重的碳同位素组成，范围为 −40‰～−60‰，同台湾内陆泥火山气体成分类似，表明在这一区域同样有热成因气源[21]。布莱克海台钻井样品中，浅层气源（水合物稳定带底界之上）具有微生物成因的特征，然而当深度增加至750 m时，较高的δ13C-CH4负偏显示出热成因气的特征。墨西哥湾水合物的气源包括微生物成因甲烷和热成因甲烷。其中，热成因甲烷与深水油气藏有着密切的关系，较浅的古近系烃源岩就可以为上覆地层提供可观的热解成因气[8]。

目前，根据全球迄今勘查发现的天然气水合物地球化学分析统计结果及其形成的地质条件综合分析，虽然全球天然气水合物成因类型主要以生物成因、生物−热解混合成因为主，热解成熟成因次之，其成矿成藏气体主要来自生物气和生物−热解成熟混合气的供给，但是天然气水合物形成富集的决定性因素取决于其是否具有充足的气源供给与特定的高压低温环境[22]。早有科学家提出生物气不足以提供充足的气源，NAEHR[23]和LANOIL[24]等分别于2000年和2001年提出，细菌−微生物形成的生物气量非常有限，只能在局部地区形成分散的水合物矿藏。因此，生物成因气固然重要，但热解气作为气源应得到更多的关注。

3 气体运移

水合物的成藏需要大量的气，一般来说，水合物稳定带内产生的生物成因甲烷不足以满足水合物藏的形成，需要稳定带底部下面深部甲烷气源的供给。因此，在天然气水合物油气系统中气体运移成为了一个很关键的组成部分[7]。

大量的钻孔资料和地震剖面数据显示，主动大陆边缘的增生楔和被动大陆边缘的俯冲−增生楔、断裂−褶皱系、底辟构造或泥火山、滑塌构造和陆地多年冻土区等多种地质构造背景是形成天然气水合物的有利场所，这些地质构造背景相互作用，大多成为深部热成因气、生物成因气或混合成因气体以及流体向上运移到海底的通道[25]。不论活动大陆边缘还是被动大陆边缘，海底天然气水合物的形成和聚集大多与断层有着密切的关系[26-27]。马尼拉俯冲带俯冲前缘以及增生楔中的断裂系统成为天然气水合物成藏非常重要的运移通道[28]。新西兰Hikurangi俯冲边缘的多道地震数据提供了许多气体沿断层迁移到水合物稳定带的证据[29]。此外模拟水合物成藏研究也表明断层在运移气体通过水合物稳定带时起到了重要的作用[30-31]。底辟构造是地层内部圈闭气体压力释放上冲的结果，也可以为深部气源向上运移提供良好的通道[32]。气烟囱在形成过程中也会携带大量富含甲烷气的流体向上运移到天然气水合物稳定带，其形成之后仍可作为后期活动中油气向上运移的特殊通道[33]。对木里地区构造演化特征分析表明，断裂的发育控制了木里地区天然气水合物藏的形成，下部烃源岩生成的烃类气体在断层的作用下再次运移到水合物稳定带成藏，常规气藏经后期的构造抬升到水合物稳定带也可形成天然气水合物藏[34]。在南海神狐海域气烟囱和断层构成了含气流体运移通道。其中与气烟囱活动伴生的断层扩大了气烟囱对流体运移的贡献，而滑脱断层可能是甲烷气体向海底逸散的通道[8]。

水合物成藏气体的运移不仅需要良好的运移通道，气体自身的迁移过程也是非常重要的。由于砂中含有很少或者几乎没有有机质，所以甲烷气是运移来的。目前，主要提出了两种气体迁移方案[35]。对于“长路径”的迁移，流体流经运移通道将甲烷气从深部源运移到水合物稳定带（GHSZ），形成固态甲烷水合物。对于“短路径”的迁移，微生物甲烷在细粒的泥质水合物稳定带内产生，其中的小孔径抑制水合物的形成，但溶解的甲烷可以扩散到相邻的砂质层中，在粗孔径中形成、生长并富集水合物。东北太平洋（Cascadia大陆边缘）薄层砂层（＜5 cm）中观察到的水合物和墨西哥湾（Walker脊）中2.5 m厚的砂岩层中水合物的聚集已经用短路径的迁移机制进行了解释。

无论是“长路径”还是“短路径”迁移，其气体迁移方式主要有三种：（1）扩散；（2）气体溶解在迁移水中；（3）以气泡或分散的连续的气相的形式迁移[7]。

通过扩散方式迁移气体是一个非常缓慢的过程，一般较难形成高饱和度水合物藏[36]。然而，在特定环境下，扩散方式也有形成高饱和度水合物的可能，例如，MALINVERNO[37]为水合物形成提出了一种质量平衡模型，甲烷在相对较低的有机碳浓度（＜0.5%的干重量分数）的细粒沉积物中形成低饱和度水合物，然后通过扩散方式继续迁移到附近较粗粒的层中形成高饱和度的水合物沉积层。这种机制可以为水合物交替出现在粗粒层和细粒层提供很好的解释。

水中溶解气体组分或是分散的气相通过水平对流方式的气体迁移，是一个非常高效的过程。HYNDMAN等[38]提出了两个模型用以描述平流气体迁移与水合物形成间的相互关系：在液相迁移模型中，水（有溶解的甲烷和其他潜在水合物形成者的液相）向上运移到水合物带，由于甲烷的溶解度降低，导致甲烷的出溶和水合物的形成；在气相迁移模型中，甲烷作为气泡（分散气相）向上迁移进入到水合物稳定带，水合物在气泡和孔隙水界面成核。上述两模型均需要透水的路径使水或气相运移，而且气相迁移模型同液相迁移模型相比需要更强的流体流动。由此推断，孔隙流体和沉积物中的气相迁移都需要透水路径，比如断层体系或是多孔透水的沉积物层。因此，如果没有有效的迁移路径，大的甲烷水合物藏难以形成。

4 有利储层

水合物野外航次表明，高浓度水合物的产出主要受裂隙和粗粒沉积物控制，水合物充填在裂隙中或是散布在富砂的储集层孔隙中。目前，观测到的水合物产出特征包括：（1）充填粗颗粒沉积物的孔隙；（2）在细颗粒沉积物内呈瘤状分布；（3）作为固态物质充填在裂隙中；（4）固态水合物作为主要成分伴随少量沉积物[7]。TORRES等[39]推断水合物主要生长于粗粒沉积物中，其原因在于，与细粒沉积物相比，粗粒沉积物中低的毛细压力更有助于气体的运移和水合物的成核。

多项研究成果也为天然气水合物优先生长于粗粒沉积物提供了证据[40]。例如，ODP164 航次在布莱克海台气体水合物钻探获得的沉积物粒度研究显示，在气体水合物稳定带内沉积物粒度比稳定域外的沉积物要稍粗一些[41-42]。苏新等[43]通过对ODP204航次8个钻孔BSR界面以上沉积物粒度分布与各站位水合物产出层位的统计对比发现，水合物主要聚集在粒度为50 μm以上的粗粉砂沉积物中。王家生等[44]通过对IODP311航次5个站位BSR界面以上沉积物粒度分布与各站位水合物产出层位的统计对比发现，天然气水合物可能偏向形成于粒度大于31 μm的粗粒沉积物中，沉积物粒度分别为31～63 μm和63～125 μm的2组较粗粒径的沉积物数量增多位置与水合物赋存带之间存在较好的位置对应关系。

神狐地区含水合物沉积物的粒度研究结果表明粉砂粒级是研究钻孔含水合物沉积物的主导组分，粗粉砂（0.063～0.032 mm）和细砂（0.063～0.5 mm）在水合物饱和度层通常是高含量的，暗示粗粒沉积物更有利于水合物的形成。并由此推断，丰富的钙质化石（主要是有孔虫壳体及其碎片）颗粒大小要比粗粉砂和细砂大，可能会为容纳丰富的水合物提供更大的空间[45]。墨西哥湾富砂质的浊流沉积体，代表了非常复杂的深水沉积过程。盆地的轴部形成的水道和邻近部位形成了粗粒的水道滞留沉积和富砂质的天然堤沉积体。Diana盆地浅部区域富泥质的块体流沉积复合体（Mass Transport Complex, MTC）分布在水合物稳定带之上，含气流体可能会沿着普遍存在的网状垂向断裂进入较为新的地层之中，从而形成水合物[46]。在日本南海海槽的调查也发现水道充填浊流和片状浊流是最好的水合物储层[47]。

上述研究显示水合物主要在粗粒沉积物中成藏，但调查发现，在细粒沉积物中同样也发现了水合物分布，说明沉积物粒度与水合物聚集并非呈简单对应关系。例如在ODP204航次个别站位（1251B、1252A），或同一站位不同层段（1245B）水合物聚集在极细粒的沉积物中[43]。布莱克海台具有典型的细粒沉积物储层，沉积物主要为富超微化石的黏土，水合物以低饱和度（＜10%）浸染状产出[41-42]。

COLLETT对典型的天然气水合物产出特征进行了概括并对不同的水合物运聚成藏进行了描述（图2）[7]。由水合物成藏体系图和实地产出水合物样品图可见，有A～F六类典型的水合物产出特征，分别为水合物充填的脉状网，大的水合物透镜体，在海洋砂中颗粒充填的天然气水合物，大的海底丘，在海洋粘土中孔隙充填的天然气水合物，和陆上在北极地区砂或砾岩中孔隙充填的天然气水合物。在图中圈定的蓝色区域为水合物资源潜在的储层，圈定的绿色区域由于所处位置的特殊加上甲烷的释放，可能与气候的变化息息相关。

图2 不同的天然气水合物系统的组成原理图解Fig. 2 A schematic depiction of the components of various gas hydrate systems

图3 天然气水合物资源金字塔描述了预计的天然气水合物产出类型（据[7]修编）Fig. 3 Gas hydrate resource pyramid depicting the types of expected gas hydrate occurrences

BOSWELL等[48]确定了四种不同储层类型的天然气水合物并在“天然气水合物资源金字塔”中比较（图3），最有希望并且最易获取的类型在顶部，最有技术挑战难度的在底部。四种不同类型的天然气水合物类型分别是：（1）砂为主的储集层，在极地地区和海洋环境中砂岩储层中的水合物资源是最具有前景的；（2）粘土为主的断裂储集层，在砂为主的储层之下；（3）在海底的大量水合物沉积层，这种类型的水合物沉积一般与暴露在海底表面的小丘相关，这些小丘可能是动态的连接到深部的断裂 充填的水合物体系，这个体系同时也作为气体从水合物稳定带下部向上运移的通道；（4）低浓度的在大量不透水粘土层外的分散沉积层。广泛分布的大量水合物，其饱和度很低，全球大部分的原地水合物资源可能都归于这一类。

5 水合物成藏模式

天然气水合物的成藏是有规律性的，不同的控制因素会导致不同的成藏地质模式。对水合物成藏模式的研究能为天然气水合物的调查与研究提供一定的地质模式参考。国内外的学者都对天然气水合物的成藏地质模式进行过探讨，根据不同的因素可以将水合物的成藏模式分为几类（表1）。由表中的数据可以看到所划分的成藏模式有的具有地域特色，如木里地区的动态的热解气−低温冷冻−地层型成藏模式[49]；有的根据局部特性划分，如依据气源或者物质的供给进行区分，所代表的成藏模式具有局限性[50-51]。这些模式都是强调了某一方面因素对水合物成藏的影响，我国学者也曾提出过扩散型和渗漏型水合物成藏模式[52-53]。对比各类成藏模式，以地质构造环境为依据所划分的成岩型、构造型和复合型水合物成藏模式更具代表性。

表1 天然气水合物成藏模式分类表（据文献[6,43,50-52]修编）Table 1 Classification of gas hydrate accumulation model

表1 （续）Table 1 (continued)

6 结束语

天然气水合物成藏体系是一种复杂的系统，水合物形成的温压条件、气源、气体运移、有利储层是天然气水合物成藏体系的主要要素，它们彼此之间在时空上的有效匹配将共同决定着天然气水合物的成藏特征。本文通过对各成藏要素和成藏模式研究进展进行分析，总结如下：

（1）在考虑水合物形成的温压条件时建议考虑多种因素的共同影响机制，从而更准确地确定水合物的稳定条件和水合物稳定带范围。

（2）目前了解的全球天然气水合物成因类型主要以生物成因、生物−热解混合成因为主，随着对水合物成藏气源条件的关注，热解气应给予更多的关注。

（3）适合的运移通道是气体运移至稳定带中形成水合物的关键因素，建议继续加强相关方面的研究。在关注气体运移通道的基础上，气体或流体的运移机制也应被重视，建议对气体的迁移过程和方式进行更为深入的研究。

（4）我国南海和冻土区水合物藏已取得较好的调查研究进展，研究表明南海主要为生物成因、生物−热解混合成因气源，冻土区主要为热解成因气源，水合物的气源与常规油气藏有密切的关系。断裂构造的发育控制了冻土区水合物藏的形成，海域水合物藏的形成也需要良好的流体运移通道提供充足的气体。

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Research Progress in Natural Gas Hydrate Accumulation System

BU Qing-tao1,2, HU Gao-wei2,3, YE Yu-guang2,3, LIU Chang-ling2,3, LI Cheng-feng2,3, WANG Jia-sheng1
(1. School of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China；2. Key Laboratory of Gas Hydrate, Ministry of Land and Resources, Qingdao Institute of Marine Geology, Qingdao 266071, Shandong, China； 3. Laboratory for Marine Mineral Resources, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266061, Shandong, China)

On the basis of gas hydrate exploration achievements in permafrost regions and marine environment in recent years, new progress of gas hydrate accumulation system is summarized in aspects of gas hydrate stability conditions, gas source, gas migration and reservoir rocks. The results show that the geothermal gradient, seabed surface temperature, gas composition, pore water salinity and other factors affect and control hydrate equilibrium conditions. Biological and biological-thermogenic gas are the main sources in the global hydrate reservoir. Thermogenic gas becomes an important role in gas hydrate accumulation system. The hydrocarbon gas migrates in the sediments by diffusion, gas dissolved within migrating water, and as a separate bubble. Faults, diapirs, gas chimney and other similar structures provide effective channels for gas fluid migration. Six different types of hydrates and four hydrate reservoir rocks are introduced based on hydrate features occurrence around the world. According to analysis on different gas hydrate accumulation models, the classification of the accumulation model on the basis of different tectonic environments is a better representative.

natural gas hydrate； gas source； gas migration； reservoir rocks； accumulation model

TK01

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2015.06.005

2095-560X（2015）06-0435-09

卜庆涛（1988-），男，博士研究生，主要从事海洋地质学、天然气水合物方面的研究。

2015-09-11

2015-11-11

国家自然科学基金（41104086，41474119）

† 通信作者：胡高伟，E-mail：hgw-623@163.com

胡高伟（1982-），男，博士，副研究员，主要从事海洋地质学、天然气水合物方面的研究。