放射性氙叠层闪烁探测器的设计与初步实验

罗 飞，龚 建，向永春，向清沛，胡广春

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）

放射性氙叠层闪烁探测器的设计与初步实验

罗 飞，龚 建＊，向永春，向清沛，胡广春

（中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川绵阳 621900）

放射性氙的4种同位素131Xem、133Xe、133Xem和135Xe是地下核试验最重要的示踪气体，是目前CTBTO全球监测系统监测的主要核素。本文设计并研制了一种针对低水平放射性氙测量的叠层闪烁探测器，可实现放射性氙4种同位素的β－γ符合测量，简化了探测器结构。利用MCNP5工具包模拟了两种结构的探测器，获得了β闪烁层的最佳厚度，1．5mm厚塑料闪烁体BC404几乎完全屏蔽4种氙同位素的β信号，135Xe的910keV特征β射线仅0．8%沉积在γ闪烁层CsI（Tl）中，而对133Xe的81keV特征γ射线吸收低于6．5%；观察到明显的氙气样品自吸收效应，氙气气压由0．1MPa增加到0．25MPa时，氙气对133Xe的346keVβ射线吸收增加45．6%。基于模拟结构设计，研制了用于放射性氙测量的叠层闪烁探测器，初步实验结果表明叠层闪烁探测器能有效抑制本底计数，抑制因子约96．4±1．0。

放射性氙；叠层闪烁探测器；蒙特卡罗；自吸收效应

联合国通过全面禁止核试验条约后，全面禁止核试验条约组织技术秘书处（CTBTO／PTS）提出了地震、次声、水声和放射性核素4种可用于监测违约核试验的全球技术手段，在放射性核素监测中，将131Xem、133Xe、133Xem和135Xe作为最重要的监测核素。氙作为惰性气体，性质稳定，不易发生化学反应，易通过地下裂隙或穿过水层泄漏到大气中。因此可通过对收集的空气样品浓集后进行放射性测量。4种核素中131Xem的163．93keV特征γ分支比仅1．95%，133Xem的233．2keV特征γ分支比仅10%，法国基于HPGe的探测系统SPALAX对于131Xem的最小探测限是133Xe的270倍［1］。此外，高分辨伽马谱仪无法排除氡气本底的干扰。氙的4种放射性同位素均存在较大分支比的β－γ或KX－CE级联衰变，采用符合的方法可利用分支比较大、平均能量为31keV的特征X射线与β射线实现放射性氙同位素的识别。叠层闪烁探测器由两层或多层闪烁体组成，根据射线在不同闪烁层的响应，可在同一光电倍增管上实现多闪烁信号的解析［2］。叠层闪烁探测器结构上是一符合探测器，可通过闪烁材料以及闪烁层厚度的设计实现β－γ符合、n－γ甄别、反康普顿等不同需求的符合测量。本文将介绍用于β－γ符合测量的叠层闪烁探测器的设计原理，利用蒙特卡罗设计基于大气取样样品的放射性氙叠层闪烁探测器，评估β测量层厚度对测量结果的影响，并对结构进行改进，模拟氙气自吸收对测量的影响。

1 放射性氙叠层闪烁探测器设计原理

符合方法是辐射探测中常用和基本的测量方法，在核辐射过程中相关事件的测量、实验装置本底的消除以及能谱测量中广泛使用。如原子核的级联衰变中，β衰变发出1个β粒子后，处于激发态的子核立即发出1个γ光子，用1个探测器测量β粒子，用另1个探测器探测γ光子，将它们的信号输入符合电路，即可选出时间相关的级联β－γ衰变事件。不同于传统的符合过程，叠层闪烁探测器符合的实现不依赖于符合电路，是真正意义上的符合，它仅利用1个光电倍增管（PMT）读取各闪烁层的脉冲，若确有符合事件发生，PMT会收集到一符合脉冲，记录符合脉冲，即可实现符合事件的选取，极大降低了偶然符合的概率。

叠层闪烁探测器的基本结构如图1所示，主要包括不同的闪烁层、光学耦合剂、光收集系统及相关的电子学组件，此外还包括反射层与屏蔽体。

图1 叠层闪烁探测器基本结构Fig．1 Basic structure of phoswich detector

闪烁体一般由两种或两种以上闪烁材料组成。闪烁层1发光衰减较快，称快闪烁层；闪烁层2发光衰减较慢，称慢闪烁层。射线穿过闪烁层1和2时会有一定能量沉积在不同的闪烁层中，进而形成闪烁光，闪烁光经闪烁材料的传输，打到光读出器件（如PMT）上，光信号转化为电信号，用负载电路将电流信号转化为电压信号，再利用数据采集系统将这些电压脉冲记录下来，保存在计算机端并进行脉冲分析。

放射性氙气体样品中4种核素的分辨可通过β－γ符合测量实现。将叠层闪烁探测器做成内充气式的4π符合探头，一方面，省去了气体样品制源的过程，避免了吸附材料与源盒壁面对β射线的吸收；另一方面，内充气式探头立体角接近4π，可提升探测效率。叠层闪烁探头β－γ测量的实现，可通过闪烁材料选取和闪烁体厚度的设计，使β信号的能量几乎全部沉积在快闪烁层中，而γ信号沉积在慢闪烁层中，由于各闪烁层发光衰减常数差别较大，脉冲形状显著不同，可利用脉冲识别技术将符合脉冲解析。使β信号沉积在塑料闪烁体中，且尽可能少地吸收γ信号，这样，β层闪烁信号就能代表全部β射线的信息，外围γ层闪烁信号代表全部γ的信息。

能量为E的β射线在低原子序数Z的材料中的射程R的经验公式为：

通过式（1）可得到500keVβ粒子在塑料闪烁体（密度为1．032g／cm3）中的射程为1．6mm。表1列出了4种放射性氙同位素的β－γ级联衰变，并列出了235U裂变谱中子引起的裂变反应中4种核素的产额及半衰期。

表1 氙同位素的主要β－γ级联衰变［3］Table 1 β－γcascade decay for radioxenon isotopes［3］

131Xem将发生同质异能跃迁，其特征γ能量为163．9keV，分支比较低，约为2%。发生内转换的概率为98%，根据跃迁轨道的不同产生能量30～34keV的X射线［4］。

133Xem同样将发生同质异能跃迁，其特征γ能量为233．2keV，分支比约10%。而发生内转换的概率为90%，内转换电子能量为199keV，X射线能量为30～34keV。

133Xe衰变将发出最大能量为346keV的β粒子（分支比99%），并发生级联衰变，放出能量为81keV的γ射线，γ分支比为37%；或发生内转换，放出内转换电子和特征X射线。因此，133Xe存在37%分支比的346keVβ粒子与81keVγ射线的符合，以及分支比约49%的346keVβ粒子、45keV内转换电子、30～34keV X射线的另一种符合。

135Xe的衰变主要为最大能量为910keV的β粒子与250keVγ射线的级联衰变，分支比为96%，发生内转换的分支比不足10%。

2 叠层闪烁探测器结构设计与模拟

2．1 基本结构设计与闪烁层厚度模拟

内充气叠层闪烁探头的概念借鉴了内充气式正比计数器与37Ar符合测量系统的设计理念［5］，直接将塑料闪烁体作为氙气样品容器，在塑料闪烁体外包1层测量γ信号的无机闪烁体。考虑放射性氙的记忆效应，放射性氙气的残留将会给下次测量带来干扰，4π叠层闪烁探头整体采用圆柱结构，可降低异型闪烁体的加工难度，且便于气体的冲洗。

一般，无机闪烁体的光输出产额与线性较好，但发光衰减时间较长，而有机闪烁体的衰减快，但其光产额较低。实际β－γ符合测量常采用快衰减时间的塑料闪烁体测量β信号，采用发光效率高、能量线性好的无机闪烁体测量γ信号，如NaI（Tl）、CsI（Tl）和LaBr（Ce）等晶体。

新型LaBr3（Ce）晶体有一定脆性，不适合异型机械加工，且存在一定的镧本底；BGO晶体发光效率低，材料折射率较高，不利于光子收集。综合考虑NaI（Tl）与CsI（Tl）由于发光效率与γ探测效率相对较高，具有适合的发光衰减常数（分别为230ns与1μs），可作为叠层闪烁探头的γ测量晶体。这两种晶体也有各自的缺点，CsI（Tl）晶体与光电倍增管的匹配较差，NaI（Tl）晶体有一定脆性，机械加工性能较差。以BC404作塑料闪烁体晶体，CsI（Tl）作γ测量晶体为例，设计的结构如图2所示。

利用MCNP5对图2所示的结构进行模拟，对比不同厚度的CsI（Tl）与NaI（Tl）晶体对不同能量的γ射线的探测效率，结果示于图3。相关模拟假定如下：气体样品为各相同性均匀体源；不考虑闪烁层间极薄的光学耦合剂；不考虑CsI（Tl）晶体外所加的反射层。初设参数为氙气池直径2cm、BC404壁厚1cm。

图2 放射性氙叠层闪烁探头设计结构Fig．2 Design structure of phoswich detector for radioxenon monitoring

由图3可知，对于低能端（分支比最大的两条射线的能量分别为31、81keV），CsI（Tl）与NaI（Tl）晶体差别不大，30mm厚度的探测效率达90%，此时，对250keV特征γ射线，探测效率分别约70%与60%。β－γ符合测量中，无需测量分支比极小的608keV特征γ射线，因此，30mm厚的CsI（Tl）与NaI（Tl）已满足要求。

放射性氙叠层闪烁探头中，β信号测量层的设计最关键，以塑料闪烁体BC404为例，若厚度较薄，对β信号的探测效率就较低，外围晶体β响应就较高，给γ信号的测量带来干扰；若厚度过厚，塑料闪烁体层与γ射线作用的概率会变大，不利于β信号的准确测量［6］。因此选择合适的塑料闪烁体厚度，对β－γ符合测量至关重要。

131Xem的129keV与133Xem的199keV内转换电子为单能电子，而133Xe最大能量为346keV，与135Xe最大能量为910keV的特征β粒子的能量是连续的，因此在模拟时采用一定的能量分区。若采用平均能量计算，塑料闪烁体层探测效率较准，但无法计算穿出塑料闪烁体高能部分的粒子数；若用最大能量计算，塑料闪烁体层厚度模拟结果变大，测量时塑料闪烁体层γ干扰信号增加。根据射程公式，500keVβ粒子在塑料闪烁体中射程为1．6mm，利用MCNP5得到的塑料闪烁体BC404厚度0．5～3mm变化时的模拟结果示于图4。

图3 CsI（Tl）和NaI（Tl）与γ射线的作用概率Fig．3 Interaction probability of CsI（Tl）and NaI（Tl）with gamma ray

图4 塑料闪烁体厚度对各闪烁层主要β、γ射线作用概率的影响Fig．4 Effect of thickness on interaction probability of each scintillator with mainβandγrays

由图4的模拟结果可得到如下结论。

1）由于135Xe半衰期较短，若不考虑其能量为910keV的特征β射线，0．5mm厚的BC404即能满足设计要求，该厚度可将最大能量为346keV的β信号全部收集，且对主要的81keV和31keV特征γ（X）射线的探测效率低至2．42%和2．34%。

2）0．5mm厚的BC404对最大能量为910keV的β粒子屏蔽不佳，有22．2%的β粒子能量未能完全被BC404屏蔽。而当BC404厚度达1．5mm时这一比例降到0．8%，该厚度下BC404对主要的81keV和31keV特征射线的探测效率分别为6．2%和5．87%。

3）塑料闪烁体BC404对β信号的探测未能达到100%，其原因是放射性氙气体样品对β射线的吸收。

2．2 改进结构设计与自吸收效应模拟

原结构中若氙气池容积较大，则气体不易密封且探测立体角会减小，探测效率降低；若氙气池容积较小，充气量会受限制。

对原结构进行改进，将塑料闪烁体氙气池做成细口宽底的烧瓶状，宽底“烧瓶”容积较大，气体进出口较细，便于气体的密封，探测立体角更大。改进结构如图5所示。改进后的氙气池容积变大，立体角变大，探测效率提高。但由于“烧瓶”底部较宽，切割后的外围无机闪烁晶体实际厚度较薄，影响对能量较高的γ射线的探测。由于氙气池体积较大，氙气对β射线的吸收更严重，氙气池气压变化时自吸收效应的强弱对测量结果影响很大（图6，MCNP模拟时，以氙气密度的变化表示气压的变化）。

图5 放射性氙叠层闪烁探头改进结构Fig．5 Redesign structure of phoswich detector for radioxenon monitoring

图6 不同气压下特征β射线的能量响应Fig．6 Energy responses ofβray with different gas pressures

对比不同大气压下的模拟结果，得到如下结论。

1）以塑料闪烁体BC404与β射线和内转换电子的作用概率大小表示自吸收的强弱，氙气对β射线的自吸收现象较明显，且随气压增加，这一现象更严重。气压增加到2．5×105Pa时，346keV特征β射线的吸收相比常压增加45．6%。

2）气压增加，峰位可能出现漂移，相比常压129keV内转换电子峰位偏移7keV，与不考虑自吸收相比偏移15keV。

根据塑料闪烁体的物理特性，实际的充气气压为0．05～0．15MPa，通过模拟得到在这一气压区间各β射线和内转换电子的实际自吸收效应（图7）。

从图7可发现，即使气压在较小的区间变化，对能量较低的45keV内转换电子以及最大能量为346keV的β射线测量的影响仍不可忽略，对129keV内转换电子及最大能量为910keVβ射线的影响不大，对199keV内转换电子的影响较小。因此，在实际测量中，须对充气气压进行控制，在活度测量时根据气压做一定修正。

图7 不同工作气压下的自吸收效应Fig．7 Self－absorption effect with different gas pressures

参考放射性氙叠层闪烁探测器实物的加工尺寸（CsI（Tl）的外部尺寸为76mm×76mm，BC404的外径为9mm、壁厚为1．5mm），给出常压下放射性氙叠层闪烁探测器对4种放射性氙同位素主要β射线和γ射线的探测效率（图8）。

通过模拟结果给出所设计探头的参数为：β射线探测晶体塑料闪烁体BC404对30keV以上γ（X）射线的探测效率低于7%，可完全屏蔽能量低于500keV的β信号，γ探测晶体CsI（Tl）对30～300keV的γ射线的探测效率在80%以上。

放射性氙4种同位素的γ射线能量集中于30～250keV，与塑料闪烁体BC404的作用概率低于7%，而CsI（Tl）对此能段γ射线的探测效率高于89%；由于氙气对低能电子的吸收，与塑料闪烁体BC404的作用概率分别为68．1%与86．6%，最大能量为910keV的β粒子中仅0．8%沉积在CsI（Tl）中。

图8 主要β、γ射线的作用概率Fig．8 Interaction probability of mainβandγrays

沿这种思路可进行一些新尝试，如利用气体闪烁体或液体闪烁体替代外围的无机晶体作为γ测量晶体。这样β探测单元做成任意形状，均能实现4π方向的符合，从而避免复杂的机械加工。

3 叠层闪烁探测器研制与初步实验

基于改进结构设计的放射性叠层闪烁探测器的研制工作已基本完成，γ测量晶体选用CsI（Tl）晶体，塑料闪烁体型号为BC404，氙气池（塑料闪烁体）壁厚的加工根据模拟结果控制在（1．5＋0．1）mm；在进气气路上添加高精度绝压传感器，用以测量氙气池气压，以便进行效率修正和峰位校正。探测器的实物如图9所示。

图9 放射性氙叠层闪烁探测器实物图Fig．9 Real photo of phoswich detector for radioxenon monitoring

叠层闪烁探测器符合测量的开展基于脉冲波形识别技术的运用，利用RC负载电路对探测器的阳极脉冲信号直接读出，分析脉冲信号。相关刻度工作及符合测量均基于对脉冲信号的分析。在前期初步实验中利用多道分析器921E，在137Cs照射下观测氙气池对CsI（Tl）晶体性能的影响，测量活时间为1 000s。得到放射源置于不同位置时能谱（图10）的能量分辨，从左至右分别为7．44%、7．24%和7．59%，137Cs能峰峰位偏移＜0．1%。

为采集叠层闪烁探测器的输出信号，并开展信号分析，开发了一套基于数字化仪器的数据采集与分析系统。利用该系统采集得到所研制的叠层闪烁探测器在本底条件下可能输出3种典型信号（图11）：CsI（Tl）信号，脉冲宽度约为120ns，脉冲前沿宽度约为30ns；BC404信号，脉冲宽度约为8μs，脉冲前沿宽度约为130ns；偶然符合脉冲，脉冲宽度约为8μs，脉冲前沿宽度约为80ns。实际测量过程中，符合脉冲被认为是真实信号，CsI（Tl）信号以及BC404信号可通过脉冲波形识别方法剔除，从而抑制本底。利用数据采集与分析系统统计本底条件下偶然符合事件的比例，计算叠层闪烁探测器本底抑制因子。

图10 不同源位下探测器的能谱Fig．10 Spectra of137Cs paced in various positions

图11 叠层闪烁探测器输出的3种典型信号Fig．11 Three typical pulses of phoswich detector

统计的脉冲中，CsI（Tl）脉冲数n1＝231 480，BC404脉冲数n2＝8 259，符合脉冲数n3＝2 513。计算叠层闪烁探测器的本底抑制因子f：

f的不确定度σf按式（3）计算：

其中，δn1、δn2、δn3分别为3种脉冲的计数涨落。

计算得到f＝96．4、σf＝1．0，则本底抑制因子为96．4±1．0。

测量1 000s活时间的本底能谱示于图12。

全谱（10keV～1．6MeV）本底计数率为242．3s－1，因此，若采用脉冲甄别的方法去除纯γ信号与纯β信号，则只有偶然产生的符合脉冲会被认为是真实信号，全谱本底可降至2．5s－1。此外所测的符合脉冲中有若干微弱信号，若增加物质屏蔽并设置一定的甄别阈，本底计数率可进一步降低。

图12 放射性氙叠层闪烁探测器本底能谱Fig．12 Background spectrum of phoswich detector for radioxenon monitoring

4 结论

1）提出了一种可用于放射性氙气体样品测量的叠层闪烁探测器的设计，利用β－γ符合方法，降低本底干扰，实现低放射性测量。

2）利用MCNP5模拟了两种结构的内充气叠层闪烁探测器，0．5mm厚塑料闪烁体BC404可完全吸收最大能量为346keV的β信号，且对81keV特征γ的吸收不足3%。若考虑135Xe 910keV特征β的测量，塑料闪烁体厚度增加为1．5mm，此时仅0．8%的910keVβ信号不能被BC404屏蔽，CsI（Tl）对81keV特征γ的吸收约6．2%。

3）放射性氙气体样品的自吸收效应随充气气压的增加而更明显，充气气压达2．5×105Pa时，相比常压，129keV内转换电子峰位偏移7keV，346keV特征β射线自吸收增加45．6%。

4）根据模拟设计，研制了用于放射性氙测量的叠层闪烁探测器，初步实验结果表明其可有效抑制本底计数，抑制因子约96．4±1．0。

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Design and Preliminary Experiment of Phoswich Detector for Radioxenon Monitoring

LUO Fei，GONG Jian＊，XIANG Yong－chun，XIANG Qing－pei，HU Guang－chun
（Institute of Nuclear Physics and Chemistry，China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China）

Several isotopes of xenon are sufficiently produced in fission and a few of them have suitable half－lives and radiation to be detected．These are131Xem，133Xe，133Xemand135Xe and they have been selected for continuous monitoring in CTBTO international monitoring system．Employing the phoswich technology withβ－γcoincidence counting capability accompanied by digital signal processing of PMT pulse，the current coincidence detectors were simplified．The radiation transport simulations were performed using MCNP toolkit to determine the optimum design and estimate the detection efficiency of theβandγrays in phoswich detector．The results show that almost all of the beta particles deposite in plastic scintillator BC404as its thickness is set to 1．5mm．The self－absorption of radioxenon sample was also observed．The absorption of 346keVβray increases by 45．6%as the pressure from 0．1MPa to0．25MPa．The data acquisition and analysis system was developed as the phoswich detector for radioxenon detection was constructed recently．The preliminary experiments demonstrate that the phoswich detector is efficient in reducing the background and the inhibiting factor is about 96．4±1．0．

radioxenon；phoswich detector；Monte－Carlo；self－absorption effect

TL812．1

：A

：1000－6931（2015）03－0552－08

10．7538／yzk．2015．49．03．0552

2013－11－25；

2014－07－14

罗 飞（1988—），男，四川北川人，研究实习员，从事军控技术及核技术应用研究

＊通信作者：龚 建，E－mail：dr＿gong＿jian＠163．com