CARR 辐照生产同位素14C的靶件传热安全研究

戴龙文，丁 丽，骆贝贝，窦勤明，王玉林，柯国土

（中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所，北京 102413）

14C是一种纯β放射性同位素，最大能量为156keV，平均能量为49keV，半衰期为5 730a。14C主要用于制取碳的标记化合物，14C 标记化合物在农业、工业、医学、生物学等方面具有广泛用途［1］，特别是在考古学、医学领域中有重要意义。中国先进研究堆（CARR）满功率为60 MW，中子注量率高，放射性核素辐照生产是其主要用途之一。14C 目前主要通过反应堆辐照高纯AlN 粉末靶材的方式来进行生产。

在辐照过程中，由于核反应和核辐射靶件将产生可观的发热量，靶件温度过高直接影响其安全性，甚至影响到反应堆的安全运行。本工作对靶件传热进行模拟计算，并通过实验来验证理论计算的准确性，为14C 在CARR 中 的辐照生产提供相关重要数据支持。

1 辐照靶件及孔道

为确保靶件在堆内的辐照安全，根据靶材（高纯AlN 粉末）的物理、化学特性，对装载靶材的辐照罐进行了内、外双靶筒的特殊设计。外靶筒材料为堆用退火态6061Al，内靶筒为堆用LT21Al，以减少辐照出堆后过高的放射性剂量率，并减少固体放射性废物。内、外靶筒间抽真空充氦气，采用亚弧焊方法焊封，并用氦质谱检漏法确认密封，其靶件结构示意图示于图1。

图1 靶件结构示意图Fig.1 Schematic diagram of target

CARR 共有20 多个辐照孔道，分布在堆芯四周，不同孔道距堆芯活性区的距离不同，孔道获得的中子注量率也有很大差别。根据CARR 的实际情况和特点，选择φ50 mm 孔道进行相关的堆内传热实验。

2 核发热计算

靶件核发热包括芯体材料发热、铝包壳材料及结构件的发热，发热率主要与核反应堆运行功率、材料核特性和辐照位置等因素相关。堆内辐照过程中产生的中子及裂变和中子俘获过程中产生的γ光子是瞬发部分热量的主要来源。缓发部分热量主要来源于中子活化产物和裂变产物等［2］。根据能量沉积形式，核发热可粗略分为瞬发n、γ热量，缓发n、γ热量和生成核α、β、γ衰变热3部分。由于14C是纯β放射性同位素，计算中，辐照样品n、γ热量可由MCNP程序计算得到，生成核α、β、γ衰变热中主要考虑了β衰变热且假设其全部被样品吸收。

利用MCNP进行核发热计算，建模时除精确描述CARR 的堆内结构外，还对辐照靶件结构进行了精细化处理，对内外靶筒的结构件、氦气等均在模型中准确描叙，并准确模拟了真实靶件的辐照环境。通过MCNP 中的计数卡即可计算出相应的核发热率。

3 靶件表面温度计算

3.1 热工安全准则

热工安全分析考虑的准则有：1）在正常运行状态下，冷却剂温度不允许超过饱和温度，靶件表面（外靶筒）不允许发生冷却剂泡核沸腾；2）样品罐外靶筒最高温度应低于200 ℃、靶材料中心最高温度应低于600 ℃；3）在事故状态下，可能发生的靶件破损保持在可接受范围内，使靶件保持可冷却的几何形状，能安全导出靶件释热。

3.2 热工计算模型

靶件表面温度的热工计算采用RELAP5程序。对φ50mm 同位素孔道，根据靶件和垂直孔道布置、冷却剂流程和传热过程，对该系统进行节点化，靶件节点划分示意图如图2所示。图2中：100 为堆水池，用以给定孔道入口处的边界条件；110为孔道内无靶件流体部分；210为垂直孔道与吊篮之间的环形流道；310为吊篮与外靶筒间的环形流道，由于在吊篮表面开孔，内外环形流道之间是连通的，因此用接管连接两个环形通道；400为孔道内靶件以下的流体区域；210外连接的热构件为垂直孔道壁，在其之外为重水箱；210 与310 间的热构件为吊篮壁；与310 内壁连接的热构件为靶件。

图2 靶件节点划分示意图Fig.2 Schematic diagram of target node partition

4 堆内传热实验

靶件的发热量在反应堆运行过程中不易直接测量，但可通过测量靶件的表面温度，间接反应出靶件内部靶材的发热量，从而判定靶件在堆内的发热量是否符合相关要求。靶件的表面温度通过热电偶来测量。

在孔道内放入实验靶件，其中4号靶件的中心正对堆芯的活性区放置。在不同运行功率台阶（10、30和50MW）下，通过辐照实验监控系统实时监测靶件的外表面温度及孔道入口温度。

测温实验组件由吊篮、靶件组成，具体结构如图3所示。共装入6个实验靶件。每个靶件表面周向对称共安装有两对热电偶，其中第4个靶件表面周向均匀安装有3对热电偶，另外，在吊篮顶部安装有1对用于测量孔道内温度的热电偶。

图3 测温实验组件结构示意图Fig.3 Schematic diagram of experiment device

5 实验结果分析

5.1 理论计算结果

1）核发热

不同靶件距堆芯活性区的位置不同，其吸收的中子注量率也不同。通过MCNP 程序计算各靶件对应的核发热率，结果列于表1。由表1可见：1号靶件距堆芯活性区最远，其吸收的中子相对较少，产生的核发热率最小；4号靶件距活性区最近，其核发热率最高。

表1 靶件发热率Table 1 Heating rate of target

2）外靶筒最高温度

CARR 的满功率为60MW，此功率下的靶件发热量最大。为研究靶件发热，靶件的轴向发热功率采用满功率的计算结果。采用RELAP5程序对满功率下系统的热工水力行为进行计算。计算中用到的主要输入参数列于表2。各靶件温度分布如图4所示。外靶筒的总发热量列于表3。

由图4和表3可见，4号靶件的外靶筒、靶芯温度最高，分别为82.27℃和180.08 ℃，其总发热量为262.0 W，均低于安全限值的要求。因此，在满功率条件下，靶件在堆内辐照产生的发热量是安全的，不会影响靶件和反应堆的安全。

5.2 实验结果及分析

不同功率台阶时，各靶件外表面热电偶测得的靶件外表面温度示于图5。由图5 可见，反应堆功率由10 MW 上升到20 MW，靶件外表面温度反而下降。这是由于实验在冬季进行，室外环境温度较低，在低功率阶段未通过冷却塔对反应堆进行冷却，随着功率的提升，温度不断升高，二次水通过冷却塔后温度迅速降低，堆水池的水温也随之降低，从而导致功率上升、靶件外表面温度先降后升的现象。

表2 计算输入参数Table 2 Input parameters of calculation

图4 满功率下靶件的温度分布Fig.4 Temperature distribution of target under full power

表3 外靶筒的总发热量Table 3 Total heat of outer container of target

图5 靶件外表面温度随功率的变化Fig.5 Variation of target temperature with power

在50 MW 功率台阶下，外靶筒的实际测量温度列于表4。在实验过程中发现1号靶件的正对核心区位置热电偶与6号靶件背对核心区位置热电偶因损坏而失效，因此，本文仅选用了2～5 号靶件的数据进行分析。在50 MW功率台阶下，温度理论值和实测值的对比列于表5。由于在计算过程中使用的是外靶筒与重水的温差，为更准确反映计算情况［2］，本文比较的是理论值和实测值与重水的温差。从表5可看出：对于2～5号靶件，理论值与实测值的相对偏差的绝对值不大于7.1%，说明理论计算与实验测量结果符合较好，理论计算结果偏于保守。

表4 外靶筒实测温度Table 4 Measured temperature at outer container of target

表5 温度理论值与实测值对比Table 5 Comparison between calculated and measured temperatures

6 结论

通过实验测量得到实验靶件的表面温度及其轴向分布，实验测量结果与理论计算结果相吻合，理论计算结果偏于保守。实验测量的外靶筒温度、靶芯温度远低于安全准则要求，因此，辐照靶件是安全的，CARR 具备辐照生产14C的能力。本文结果为今后辐照靶件的装载量、冷却方式提供了重要实验参数，相关理论计算也可推广到其他孔道和核素的计算中。

［1］ 蒋炳生，翟盛廷，韦会祥，等.高比活度碳［14C］酸钡的研制［J］.核动力工程，1997，18（1）：86-90.JIANG Bingsheng，ZHAI Shengting，WEI Huixiang，et al.Preparation of high specific activity［14C］-barium carbonate［J］.Nuclear Power Engineering，1997，18（1）：86-90（in Chinese）.

［2］ 沈峰.堆内辐照过程中辐照靶件的核发热和传热研究［J］.原子能科学技术，2003，37（4）：345-348.SHEN Feng.Research on nuclear heating and heat transfer of irradiated targets in process of inpile irradiation［J］.Atomic Energy Science and Technology，2003，37（4）：345-348（in Chinese）.