强63Ni片状源β粒子发射率的测量方法

张利峰，马俊平，张 磊，张海旭，闫素娟，姚历农，罗志福

(中国原子能科学研究院 同位素研究所，北京 102413)

强63Ni片状源β粒子发射率的测量方法

张利峰，马俊平，张 磊，张海旭，闫素娟，姚历农，罗志福

(中国原子能科学研究院 同位素研究所，北京 102413)

用于63Ni辐生伏特电池的片状63Ni源β粒子发射率存在难于测量的问题，本文根据闪烁探测器的测量原理建立了闪烁电流法的相对测量方法。利用该测量方法对自制的63Ni源的发射率进行了测量，对所测结果进行了分析，初步认为闪烁电流法是一种用于测量高发射率片状63Ni源β粒子发射率的可行方法。

63Ni辐生伏特电池；63Ni源；β粒子发射率

近十年来，63Ni辐生伏特电池研究已成为国内放射性同位素应用研究的一个热点领域，由半导体制备而成的能量转换结构是构成电池的重要器件之一[1-4]。为了评价能量转换结构效率的高低，常需利用β粒子发射率已知的63Ni源对其辐照时输出的电功率与63Ni源输出的放射性功率之比来衡量。因此对63Ni源β粒子发射率的准确测量尤为重要。

β粒子发射率的测量方法较多，如测量低β粒子发射率(<2×105s-1)的方法有2π正比管、闪烁计数器、小立体角，测量高β粒子发射率(≥2×105s-1)可采用小立体角。而用于辐生伏特电池的63Ni是一种低能β放射性同位素，最大能量仅为67 keV，平均能量17 keV,且要求β粒子发射率较高(一般要求大于107s-1)。因此用于辐生伏特电池的63Ni源不宜采用2π正比管和闪烁计数器对其β粒子发射率进行测量。小立体角虽然可用于低β粒子发射率和高β粒子发射率的测试，但该测试方法适用于中高能β粒子发射率的测量，对于能量低于0.3 MeV的低能β粒子，就不宜以此法进行绝对测量。因此小立体角也不适于63Ni源β粒子发射率的测量。本文根据闪烁探测器的测量原理，设计了高发射率片状63Ni源β粒子发射率的相对测量方法。

1 测量方法设计

利用闪烁探测器对放射性活度进行测量时，相关实验已表明[5]，射入光电倍增管的入射光通量F在10-13～10-4lm时，阳极电流ia随F的增大而线性增大，结果示于图1。

图1 阳极电流和光阴极辐照光通量的关系Fig.1 Relational graph of anode current and light radiation flux of cathode

若能将射入光电倍增管的入射光通量和63Ni源的β粒子发射率之间建立关系，则可利用图2所示的闪烁电流法通过数字电压表测试光电倍增管的阳极电流来获得β粒子发射率。

图2 闪烁电流法测试原理示意图Fig.2 Test principle schematic diagram of scintillation current method

光通量是标度可见光对人眼的视觉刺激程度的量，在暗视觉条件下与辐通量的关系为[6]：

(1)

(2)

Φe(λ)=4.57×10-17Rp

(3)

对于确定的闪烁体，闪烁光子的平均发射波长是确定的，此波长下的光通量可用(4)式表达：

(4)

Φv(λ)=6.17×10-14Rp(lm)

(5)

通过式(5)可看出，射入光电倍增管的入射光通量和β粒子发射率呈线性关系，当光通量在10-13～10-4lm内时，Rp为1.6～1.6×109s-1。再结合图1可知，当β粒子发射率在1.6～1.6×109s-1时，阳极电流与β粒子发射率呈线性关系。因此只要测得阳极电流即可获得63Ni的β粒子发射率，该测试方法称为闪烁电流法。

图3 液体闪烁法对片状63Ni源β粒子发射率测试的放置方式示意图Fig.3 Placement schematic diagram for testing β particle emission rate of 63Ni source plate by liquid scintillation

闪烁电流法为相对测量方法，需标准样品。对于发射率不高于2×105s-1的样品可利用闪烁计数法进行绝对测量，本研究按照如图3所示的放置方式，利用液体闪烁法对标准样品的发射率进行了测试。具体放置方式是将仅一面有63Ni的片状源悬置于闪烁液中，使有63Ni的一面朝向闪烁瓶底部，这样可通过液体闪烁法直接测得片状63Ni源的β粒子发射率。

通过以上分析可知，将闪烁电流法和液体闪烁法相结合，即可实现高发射率片状63Ni源β粒子发射率的测试。

2 实验方法

2.1 63Ni标准样品的制备

以体积比活度为2.81×109Bq/mL(该值根据63Ni原料的标称比活度计算而来)的63Ni溶液作为原始溶液，取原始溶液10 μL，用去离子水稀释100倍至1 mL，取稀释液10 μL滴于尺寸为10 mm×10 mm×0.5 mm的铝片上，晾干，作为标准样品，编号为1#。

根据以上取样的体积比例可知，理论上标准样品的活度为2.81×105Bq。

若铝片上的薄层溶液足够薄即忽略自吸收，且不考虑铝对β粒子的反射，则标样2π表面的发射率应为1.4×105s-1。

2.2 高发射率63Ni源的制备

取原始溶液10 μL滴于同样尺寸的铝片上，晾干，按照相同的方法制备2个相同的样品，编号记为2#、3#。则2#、3#样品中63Ni的活度为2.81×107Bq。

若将2#、3#样品中的溶液在很大的面积内展开即忽略自吸收，且不考虑铝对β粒子的反射，则2π表面发射率应为1.4×107s-1。但仅在10 mm×10 mm的铝片上展开，较大浓度的溶液晾干后会结晶成晶粒，晶粒内部的β粒子在出射过程中会有较大的自吸收，一些低能β粒子根本无法射出，因此实际制得63Ni源的发射率必然小于1.4×107s-1。

2.3 63Ni源发射率的测试

首先将1～3#样品利用如图2所示的方法进行测试，对同一源测试结果较稳定，经多次测量后平均结果为：标样1#电流10.0 nA，高发射率待测样2#电流160.5 nA，3#电流1 701.1 nA。测试过程中，闪烁探头的晶体类型为塑料晶体，厚度1 mm；高压1 000 V；数字电压表型号为keithley2636A；测试系统的本底电流为0.7 nA。标样的测试结果有7%的系统误差，但高发射率的待测样测试结果的绝对值远大于系统本底电流0.7 nA，因此高发射率待测样的系统误差很小。

闪烁电流测试完毕后，将1#样品按照如图3所示的方法进行测试，测试结果为1.22×105s-1，不确定度4%。测试结果比理论结果略小，由于溶液晾干后形成薄膜的自吸收造成。

根据表1及标样发射率1.22×105s-1的测试结果，利用正比关系可算得2#、3#样品的发射率分别为2.0×106s-1和2.1×106s-1。

测试结果可以看出，测试数据比理论发射率1.4×107s-1小很多，因为2#、3#样品由体积比活度较大的63Ni溶液制备而成的，溶液晾干后表面的63Ni是分布不均匀的63NiCl2晶体颗粒，这就造成除自吸收之外，还有很多β粒子会在颗粒间经多次散射未能进入闪烁晶体，所以测得发射率较低。

3 小结

本文测试结果的可靠性主要取决于测试方法的可行性和对标样测试的准确性。闪烁电流法的建立有严格的理论基础，从标样的测试准确性来看，液体闪烁法是一种绝对测量方法，测试结果与理论值较为接近，再利用闪烁电流法相对比较，被测源的发射率真实可靠。可初步判断该方法对高发射率片状63Ni源β粒子发射率进行测试是可行的。

[1] James B, Douglass H, Amit L. A Nuclear microbattery for MEMS devices: final scientific/technical report[R]. University of wisconsinmadison US. Department of Energy Award, 2002: No. DE-fg07-99ID 13781.

[2] Hang G, Amit L. Nanopower Betavoltaic Microbatteries: The 12 International Conference on Solid State Sensors[R]. Boston: Actuators and Microsystems, 2003.

[3] 秦冲,苑伟政. 微能源发展概述[J]. 光电子技术,2005,25(4):218-221.

Qin Chong, Yuan Weizhen. Development Summary of Micro Power[J]. optoei Ectronic Technology, 2005, 25(4): 218-221(in Chinese).

[4] Pustovalov A A,Gusev V V.63Ni-based β-electric current source[J]. Atomic Energy, 2007, 103(6): 939-945.

[5] 吴治华，赵国庆. 原子核物理实验方法[M]. 北京：原子能出版社，1996.

[6] 郁道银，谈恒英. 工程光学[M]. 北京：机械工业出版社，1999.

Test Method for High β Particle Emission Rate of63Ni Source Plate

ZHANG Li-feng, MA Jun-ping, ZHANG Lei, ZHANG Hai-xu, YAN Su-juan, YAO Li-nong, LUO Zhi-fu

(Departmentofisotope,ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China)

For the problem of measurement difficulties of β particle emission rate of Ni-63 source plate used for Ni-63 betavoltaic battery, a relative test method of scintillation current method was erected according to the measurement principle of scintillation detector. β particle emission rate of homemade Ni-63 source plate was tested by the method, and the test results were analysed and evaluated, it was initially thought that scintillation current method was a feasible way of testing β particle emission rate of Ni-63 source plate with high β particle emission rate.

Ni-63 betavoltaic battery;Ni-63 source;β particle emission rate

10.7538/tws.2015.28.01.0025

2014-04-08;

2014-11-05

张利峰(1980—)，男，内蒙古卓资人，博士，主要从事放射性同位素技术研究

罗志福，博士生导师，主要从事放射性同位素技术研究，E-mail: luozhifu@ciae.ac.cn

TL84

A

1000-7512(2015)01-0025-03