颗粒团聚对SiCp/Al-30Si复合材料力学性能的影响

倪增磊，王爱琴，叶福兴



颗粒团聚对SiCp/Al-30Si复合材料力学性能的影响

倪增磊1，王爱琴2，叶福兴1

(1. 天津大学材料科学与工程学院，天津 300072；2. 河南科技大学材料科学与工程学院，洛阳 471003)

采用真空热压法制备一系列SiC颗粒含量不同的SiCp/Al-30Si复合材料，利用扫描电镜对该材料的微观组织及断口形貌进行观察，测试其抗拉强度，并运用理论模型对材料的抗拉强度进行计算，分析SiCp/Al-30Si复合材料断裂的原因。理论计算与实验结果都表明：SiC颗粒团聚区在SiCp/Al-30Si复合材料的断裂过程中起重要作用。SiC颗粒的体积分数存在一个临界值(12.24%)，当复合材料中SiC颗粒的体积分数(SiC)超过临界值后，随(SiC)增大，颗粒的团聚加剧，从而显著降低材料的强度。(SiC)为10%时，复合材料的抗拉强度最大，为216.6 MPa；(SiC)增加到30%时抗拉强度最小，为103.4 MPa。SiCp/Al-30Si复合材料断裂的主要原因是SiC颗粒团聚，在外力作用下材料首先发生断裂的部位是SiC颗粒团聚区。

颗粒团聚；SiCp/Al-30Si复合材料；力学性能；断口形貌

随着航空航天及汽车用零部件向轻质化、低成本、高性能和高可靠性方向发展，对材料的性能提出了更高要求，传统的材料已不能满足航天及汽车领域发展的需求。SiC增强铝硅基复合材料作为1种新型材料，其密度仅为传统金属基W-Cu材料的1/6左右，且膨胀系数可控，有良好的导热性能及高强比[1−3]，其制备方法包括液态法和固态法。液态法包括铸造和浸渗法，主要优点是效率高、成本低，但存在SiC颗粒分布不均匀、增强体与基体之间存在界面反应等缺点，导致材料的力学性能较低。采用固态法(粉末冶金法)制备SiC增强铝硅基复合材料能使增强体分布均匀、材料的组织结构良好而且容易控制[4−5]，可提高材料的力学性能。目前关于SiC增强铝硅基复合材料研究的热点之一是增强相对复合材料力学性能的影响，通过改变增强相的粒度、含量及表面状态来提高材料的性能，而对该材料的断裂机理研究很少。本文主要研究颗粒团聚对SiCp/Al-30Si复合材料力学性能的影响及断裂机理分析，为制备性能优良的SiC增强铝硅基复合材料提供理论依据。

1 实验

复合材料增强体选用平均粒度为20 μm的α-SiC颗粒，其宏观形貌为不规则多边形，表面干净(如图1所示)；Al-30Si合金粉末平均粒度为10 μm，纯度大于99.8%，颗粒呈椭球形，表面光滑而且干净(如图2所示)。

图1 SiC颗粒的SEM形貌

采用真空热压法制备SiCp/Al-30Si复合材料。首先按照一定的比例称量SiC颗粒和Al-30Si合金粉末，通过高能球磨混合均匀，磨球材质为硬质耐磨合金钢，球的直径为12 mm，单个球的质量为30 g，球料质量比为3:1，转速为240 r/min，时间为3 h。将混合粉末装入模具中，在VDBF-250型真空扩散焊实验机上进行600 ℃真空热压，压力为60 MPa，保压2 h，真空度为2.3×10−3Pa。在真空保护状态下缓慢降至室温后撤去压力开炉脱模，得到直径为40 mm、长度为70 mm的圆柱状SiCp/Al-30Si复合材料试样。调整SiC颗粒的添加量，制备SiC颗粒体积分数(SiC)分别为5%、10%、15%、20%、25%、30%的SiCp/Al-30Si复合材料。

图2 Al-30Si合金粉末的SEM形貌

将SiCp/Al-30Si复合材料线切割成各种规格的检测样品。利用JSW-5610型扫描电镜观察合金的组织及断口形貌；在岛津AG-1250KN精密万能材料试验机上进行抗拉强度测试，加载速率为0.5 mm/min。

2 结果与讨论

2.1 微观组织

图3所示为SiCp/Al-30Si复合材料的SEM形貌。由图3可看出，(SiC)为5%和10%时，颗粒分布均匀；当(SiC)＞10%时，随(SiC)增大，SiC颗粒在组织中的分布越来越不均匀；(SiC)= 30%时，组织中出现严重的SiC颗粒团聚现象。对于采用粉末冶金法制备的复合材料，增强体的体积分数有一个理论极限值，即临界体积分数，当低于这个极限值时，增强体分布均匀；增强体的体积分数大于临界值越多，增强体分布越不均匀，越容易团聚。按照SLIPENYUK等[6]提出的增强体的临界体积分数计算公式，得到SiCp/Al-30Si复合材料中SiC颗粒均匀分布的临界体积分数计算公式如下：

(1)

式中：crit为增强体均匀分布的增强体临界体积分数；为常量，其值为0.18；SiC和Al分别为复合材料中SiC颗粒与Al-30Si粉末的体积分数；与分别为SiC颗粒与基体Al-30Si合金颗粒的尺寸，其值分别为20 μm和10 μm；为挤压比，本实验没有对试样进行挤压，因此=1。采用式(1)计算出本实验制备的SiCp/Al-30Si复合材料中SiC颗粒的临界体积分数为12.24%，表1所列为SiCp/Al-30Si复合材料中SiC颗粒实际体积分数与临界值的差值。结合表1和图3可看出，SiC颗粒实际体积分数与临界体积分数的差值越大，SiC颗粒分布越不均匀，团聚现象越明显；当SiC颗粒体积分数小于临界值时，SiC颗粒在组织中分布均匀。这是因为在高能球磨混料过程中，当SiC颗粒体积分数超过临界值12.24%时，随SiC颗粒体积分数增大，SiC颗粒与Al-30Si合金颗粒不能完全均匀混合；而且热压过程中，由于Al-30Si颗粒比多角状SiC颗粒圆整，易于滑动，导致颗粒重排，SiC体积分数越大，其聚集在一起的几率越大，从而造成SiC颗粒的团聚现象越明显。

图3 不同SiC颗粒体积分数的SiCp/Al-30Si复合材料SEM形貌

表1 SiC的实际体积分数φ(SiC)与临界体积分数φcrit的差值

2.2 抗拉强度

LEE[7]提出预测颗粒增强金属基复合材料力学性能的最简单模型1，其计算式如下：

式中：y1为复合材料的抗拉强度；m和r分别为基体和增强体的抗拉强度；m和r分别为复合材料中基体和增强颗粒的体积分数。图4所示为SiCp/Al-30Si复合材料抗拉强度的实测值与计算值，采用模型1计算出来的结果与实验结果并不相符，特别是SiC颗粒含量越高，计算值与实测值相差越大。计算值随SiC颗粒含量增加而逐渐增大，而实测结果是(SiC)为10%时，材料的抗拉强度最大，在(SiC)超过10%时抗拉强度随(SiC)增大而减小。

在真空热压过程中，由于容易造成热压方向上SiC颗粒的团聚，同时SiC颗粒团聚区的分布不均匀，从金属学和断裂学角度分析认为，在SiCp/Al-30Si复合材料的变形过程中增强体团聚区是裂纹源。在外加载荷的初期阶段，团聚区域首先产生裂纹，然后裂纹扩展，直至材料最终断裂。因此，团聚体对复合材料的抗拉强度产生不良的影响。HONG等[8]提出另1个将SiC颗粒团聚这个因素考虑在内的预测SiCp/Al-Si复合材料抗拉强度的修正模型2，其计算公式如下：

式中：m和r分别为基体和增强体的抗拉强度；m、r和φ分别表示复合材料中基体、增强颗粒和团聚体的体积分数。利用式(3)预测的SiCp/Al-30Si复合材料抗拉强度如图4所示，计算结果与实测值很接近，(SiC)超过10%时，随SiC颗粒体积分数增大，材料的抗拉强度逐渐减小。由图3与图4可看出，随(SiC)增加，SiCp/Al-30Si复合材料的颗粒团聚增加，导致抗拉强度降低，这证明增强体的含量对复合材料的抗拉强度具有重要影响，颗粒团聚是导致材料抗拉强度降低的主要原因。当(SiC)为5%时，SiC颗粒对基体的增强作用很小。SiC体积分数为10%时复合材料的抗拉强度最大，主要是因为SiC颗粒分布均匀，无SiC颗粒的团聚现象，对基体的增强作用最明显。

图4 不同SiC颗粒含量的SiC/Al-30Si复合材料抗拉强度实测值与计算值

Fig.4 The experimental and calculated tensile strengthes of SiC/Al-30Si composites with different SiC particles volume fraction

2.3 断裂分析

图5所示为10%SiCp/Al-30Si与30%SiCp/Al-30Si复合材料的断口形貌。从图5(b)与(d)可知复合材料是脆性断裂，当(SiC)为10%时，观察到许多孔洞和基体，没有SiC颗粒裸露出来；而当(SiC)为30%时，断口表面可看到一些韧窝和SiC颗粒。之前的大部分报道中[9−10]，比较大的韧窝包围着SiC颗粒，包含SiC颗粒的基体韧性区被拉伸延长，因此断裂是从SiC颗粒与基体的结合面开始的。

颗粒增强复合材料的断裂原因一般为增强体颗粒断裂、团聚区断裂及结合界面开裂，也可能是由基体的损坏所致，例如基体中的孔洞导致基体断裂。颗粒团聚区域是复合材料的裂纹源，特别是局部的颗粒团聚最容易形成裂纹源。CLYNE和WITHERS[10]认为复合材料中颗粒的团聚促进裂纹的扩展，促进方式有2种：1种是颗粒团聚整体类似于单个大块坚硬的颗粒，在变形过程中整体变形，因此颗粒团聚体内部变形量比复合材料整体变形量小；另1种是颗粒团聚区作为1个大的整体，在外加载荷作用下整体的变形量大于其它位置的变形量。外加载荷一般都是由贫SiC区向SiC颗粒团聚区传递，由于SiC颗粒团聚区在较小的外力作用下即可引起较高的应力集中及材料硬化，因此随复合材料的变形逐渐增大，颗粒团聚区首先出现裂纹，裂纹逐渐扩展、长大，当团聚区的裂纹相互连接时，材料即发生断裂，因此断裂区域一般都在SiC团聚区域，SiC团聚对材料的抗拉强度产生不良影响。

图5 SiCp/Al-30Si复合材料断口侧面(a), (c)及正面 (b), (d)SEM形貌

材料的断裂包括裂纹的形成、长大和扩展3个过程。裂纹扩展的路径是随机的，但从图5(d)观察到30%SiCp/Al-30Si复合材料的损坏聚集区位于增强体高度团聚的区域。在多相材料中，局部应力集中影响颗粒之间韧性区的性能[11]，当颗粒之间的距离小于一定值时，在其中将产生很高的三向应力，在高塑性约束下硬化速率迅速提高[12]；当作用在颗粒之间韧性区的剪切力大于基体的硬化能力时，团聚体的裂纹发生扩展直至相互连接在一起，对材料的破坏继续进行，直至材料断裂。从断口形貌可知(如图5(b)及(d)所示)，材料沿着裂纹扩展的方向损坏，裂纹一般通过剪切能较低的呈45°角方向的平面扩展[13−14]。裂纹扩展时经过SiC颗粒团聚区和SiC颗粒分布均匀区，因此在沿裂纹扩展方向上，可观察到不同SiC颗粒含量的区域交替出现。

SiC颗粒含量为10%时，颗粒分布均匀(如图3(b)和图5(a)所示)，断口表面观察不到SiC颗粒，表明SiC颗粒与基体结合良好，且其结合强度大于材料的抗拉强度，材料在加载过程中，基体和增强体之间的界面很好地完成载荷由基体向增强体的传递，在拉伸的后期阶段，基体发生严重的塑性变形形成孔洞，孔洞成为裂纹源，孔洞长大并迅速连接在一起，加速材料的断裂，因此材料在断裂时沿着基体断裂，SiC颗粒表面包覆着铝硅合金(如图5(b)所示)。由图5(c)及(d)可知30%SiCp/Al-30Si的断口表面存在裸露的SiC颗粒，断口侧面存在SiC颗粒明显团聚的现象，表明该材料的破坏首先发生在SiC颗粒富集区，由于这些区域发生严重的破坏，不能承受其应该承受的应力，从而使SiC颗粒贫瘠区承担更大的应力；除此之外，当SiC颗粒含量高于极限值时，颗粒发生团聚，团聚体中缺乏足够的基体Al，导致烧结不完全，残存孔洞，造成颗粒与基体界面结合较差，材料沿着SiC颗粒与基体的结合界面断裂。因此复合材料中存在SiC颗粒团聚时抗拉强度降低。

3 结论

1) 采用真空热压法制备的SiCp/Al-30Si复合材料，随SiC颗粒含量增加，组织中出现颗粒团聚现象。

2) SiC颗粒体积分数为10%时，材料的抗拉强度最大，断口表面包覆着一层基体合金，未见SiC颗粒。

3) 当SiC颗粒体积分数超过10%时，材料首先发生断裂的部位是SiC颗粒团聚区，表明颗粒团聚区严重降低了复合材料的抗拉强度。

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(编辑 汤金芝)

Influence of particulate cluster on mechanical properties of SiCp/Al-30Si composites

NI Zeng-lei1, WANG Ai-qin2, YE Fu-xing1

(1. School of Materials Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China;2. School of Materials Science and Engineering, Henan University of Science and Technology, Luoyang 471003, China)

SiCp/Al-30Si composites with different content of reinforcement were fabricated by vacuum hot pressing plus sintering. The microstructure and fracture morphology of experimental materials were analyzed by SEM, and the mechanical properties were examined. Besides, the theoretical models were employed to calculate the tensile strength, and the fracture mechanism of SiCp/Al-30Si composites was analyzed. The results show that, the SiC particulate clusters have a significant effect on the fracture progress of the composites. There exists a critical value of the volume fraction of SiC particles (12.4%), over which the phenomenon of SiC particles cluster aggregates severely and results in reducing the mechanical performance with increasing the SiC particle content. The tensile strength of the composites is the largest and reaches to 216.6MPa as the SiC particles content is 10%. With increasing the SiC particle content and as it reaches to 30%, the tensile strength is the lowest and reaches to 103.4 MPa. The cluster of SiC particles is the fracture resource of the composites, and the fracture of SiC particulate clusters preferentially initiates at an early stage of loading, which decreases the mechanical properties of the composites seriously.

particulate clustering; SiCp/Al-30Si composites; mechanical properties; fracture morphology

TG146.22

A

1673-0224(2015)4-562-06

天津自然科学基金资助项目(12JCYBJ12300)；国家自然科学基金资助项目(51375332)；高等学校博士学科点专项科研基金资助项目(20120032110031)

2014-10-14；

2014-12-02

叶福兴，教授，博士。电话：022-27406261；Email: yefx@tju.edu.cn