我国PM2.5污染现状及来源解析研究

程念亮，李云婷，孟 凡，程兵芬(.北京市环境保护监测中心，北京00048;.中国环境科学研究院，环境基准与风险评估国家重点实验室，北京000;.山西省环境规划院，山西太原0000)

随着我国经济的高速发展、城市化进程的加快和工业规模的扩大，区域性大气污染日益严重［1］。近年来在我国多个地区接连出现以细颗粒物为特征污染物的灰霾天气，对能见度、公众健康和城市景观构成巨大威胁［2-3］。以2013年一季度为例，京津冀乃至整个华北地区出现了严重的大范围大气污染现象，污染范围最大时超过100万km2。细颗粒物是造成此次灰霾现象的主导因素，它由直接排入空气中的一次微粒和二次微粒组成，一次微粒主要是由尘土性微粒和植物、矿物燃料燃烧产生的炭黑粒子组成，二次微粒主要由硫酸盐、硝酸盐、铵盐等组成，其污染作用往往超过传统的大气污染物［4］。2012年新修订的GB3095-2012《环境空气质量标准》［5］将PM2.5纳入常规空气质量评价，这也是我国首次制定PM2.5标准。监测表明我国很多城市PM2.5年均浓度超过国家标准，研究大气中PM2.5的污染水平及特征具有十分重要的意义，并可为进一步研究其来源及防治措施提供理论依据。

使用科学的源解析方法来判断PM2.5来源是控制和治理的关键，大气颗粒物来源解析主要是定性或定量识别大气颗粒物的来源。我国源解析研究起步较晚，20世纪80年代后期才开始进行源解析的相关研究［6］。目前源解析方法主要有源清单法、源模型法、受体模型法以及源模型和受体模型联用的方法，我国目前以受体模型解析手段为主。2013年通过的国家《大气颗粒物来源解析技术指南(试行)》［7］中分阶段对城市、城市群及区域源解析工作提出了要求。笔者利用2013年环保重点城市细颗粒物浓度数据、查找大量文献，对我国细颗粒物的污染现状、水平及重点城市细颗粒物来源解析工作进行总结，以期为管理部门提供全面有效的信息，采取必要的应急措施以最大限度减轻PM2.5污染的不利影响。

1 资料与方法

74个城市在2013年PM2.5浓度数据来源于绿色和平组织［8］，绿色和平从国家环保部和地方环保部门的公开信息平台上收集了这些城市所有站点2013年全年每日每小时的PM2.5数据，在此基础上按算术平均的方法分别计算出不同城市的PM2.5年均值。这74座城市是第一批实施《环境空气质量标准》(GB3095-2012)的城市，较其他城市有更完整和连续的PM2.5监测数据。其他部分城市细颗粒物浓度及源解析结果引自文献及相关研究报告。季节划分为春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)、冬季(12月 ～次年2月)。

2 结果与分析

2.1 我国PM2.5浓度分布

2.1.1 空间分布。新《环境空气质量标准》PM2.5年均浓度是35.0 μg/m3为达标，绿色和平组织2013年发布的74座空气质量排名城市中，邢台市年均浓度最高，达155.0 μg/m3，海口市年均浓度最低，达25.6 μg/m3，近92%的城市的空气PM2.5年均浓度达不到国家标准，其中32座城市的PM2.5年均浓度是国家标准的2倍以上，而排行前10名的城市PM2.5年均浓度几乎是国家标准的3倍以上。经统计，我国北部城市年均浓度约为89.9 μg/m3，南部城市年均浓度约为59.4 μg/m3，东部城市年均浓度约为70.6 μg/m3，中部城市年均浓度约为76.6 μg/m3，西部城市年均浓度约为59.9 μg/m3(图1)，可见，北部城市年均浓度最大，南部城市细颗粒物年均浓度最小，中部省份亦凸显出空气污染问题，西安、郑州、武汉、成都、合肥、太原等城市的PM2.5年均浓度也均达到了国家标准的2倍以上。

采用克里格(Kriging)插值法对全国PM2.5年均浓度进行空间插值，克里格(Kriging)插值法建立在半变异函数理论分析基础上，是对有限区域内变量取值进行无偏最优估计并应用广泛的一种方法［9］。从图2可以看出，在空间分布上，PM2.5浓度相对较高的地区往往覆盖较大的区域范围，呈现明显区域性特征，高值区主要分布在华北平原、四川盆地、湖北省东部、湖南省北部、长三角地区。这些地区经济较发达，人口较为集中，污染物排放量较大;四川盆地主要受地形及气象条件影响，污染物不易扩散;华北地区冬季燃煤量较大，逆温频繁，混合层高度较低，空气污染状况较重，春季沙尘频发，细颗粒物浓度也较高，整个地区PM2.5平均浓度均达80 μg/m3以上，这与美国国家航空和太空管理局NASA发布的全球空气质量地图［10］描绘的结果一致，高值中心超过了100 μg/m3。我国南部地区受东亚季风及频繁的降水影响，颗粒物平均浓度较低;西部地区源排放较少，细颗粒物平均浓度不算太高。由于74个站点多集中在我国东部及沿海地区，在边界及西部地区插值结果与实测结果难免有所差异，在这里不过多描述。

图1 2013年重点城市及地区PM2.5浓度的年均值分布

图2 2013年我国PM2.5浓度的年均值及74站点分布

2.1.2 季节分布。为了进一步分析各城市PM2.5的季节变化，笔者查阅相关文献。由于缺乏一个完整年内各城市细颗粒物具体实测浓度数据，无法得出具体详细的季节变化浓度。从表1总结的文献结果可以看出，这8个城市PM2.5浓度季节变化依次为冬季＞春季＞秋季＞夏季。PM2.5质量浓度在冬、春季明显高于夏、秋季，最高值出现在冬季，8个城市冬季平均为111.1 μg/m3，最低值出现在夏季，8个城市夏季平均为75.6 μg/m3，春季和秋季浓度相差不大。冬季PM2.5平均浓度北方城市明显高于南方城市，冬季为采暖季，污染较重，南方城市降水较大，受降水量较大对细颗粒物冲刷影响，颗粒物平均浓度不算太高，春秋季是天气系统转换的季节，伴随着不稳定天气系统变化，中高层北风频率较高，扩散条件较其他季节较好。

表1 不同城市PM2.5浓度的季节变化 μg/m3

2.2 重点城市源解析结果 PM2.5来源广泛，燃煤、汽车、烹饪油烟、农村烧柴烧秸秆等均是其直接来源，形成一次颗粒物;煤、油燃烧后排放气体中的二氧化硫、氮氧化物以及人们在机动车使用、油品加工与溶剂使用过程中产生的挥发性有机物，这些物质在空气中产生物理、化学反应，形成无机颗粒物和有机颗粒物，统称为二次颗粒物。颗粒物来源解析通常采用的方法包括受体模型法、源清单法、扩散模式模拟法以及源模型和受体模型联用。源清单法是根据各种排放源在一定的时间跨度和空间区域内向大气中排放大气污染物的量的集合，识别对受体有贡献的主要排放源;源模型法是从污染源出发，根据各种污染源源强资料、气象资料和大气化学过程，估算污染源对受体的贡献;受体模型法是从受体出发，根据大气颗粒物的化学、物理、生物等信息估算各类污染源对受体的贡献，主要包括基于源和受体成分谱的CMB模型和仅基于受体成分谱的统计模型;源模型和受体模型联用法是联合应用2种模型，互补短长，使解析结果更合理。目前受体模型在国内使用比较广泛，国内相关源解析文献及报告中47%使用CMB模型［6］。为更好形象地说明我国各城市PM2.5的来源，笔者查找了已发表的有关我国各城市PM2.5源解析文献及研究报告，简要总结了各城市PM2.5源解析结果。

从图3可以看出，尽管各城市采用不同的源解析方法，追溯不同污染源的贡献率具体数值不同，但该地区细颗粒物主要来源还是当地排放，主要包括燃煤源、工业源、汽车尾气、扬尘、二次源，其中燃煤源、工业源、汽车尾气3种污染源对PM2.5的贡献率最大，各种污染源对PM2.5的贡献率主要与当地能源结构、经济发展及气象条件有关。图3引用文献中汽车尾气对PM2.5的贡献在10% ～50%，多数在10% ～30%，经济快速发展、城市化进程迅速的地区机动车的贡献较高。以北京市为例，机动车对PM2.5的贡献为22%，这与贺克斌等的研究成果北京市机动车的排放对PM2.5的贡献约为22%～25%［28］、胡敏等的研究成果机动车的排放对PM2.5的贡献为13% ～20%［29-32］基本一致，这些研究成果与北京市环保局最近刚发布的2012～2013年度PM2.5来源综合解析结果(北京市全年PM2.5来源中区域传输贡献约占28% ～36%，当地污染排放贡献占64%～72%，在当地污染贡献中机动车约占31.1%)［33］相差不大，各研究成果有所差异主要是因为PM2.5成分的多变性、采用的方法、研究者的主观因素等多方面的原因造成的。同时应注意各地区污染现状不同、源解析结果不同、经济发展不同，不能单纯地强调该地区PM2.5减排，还应继续做好多项污染物协同减排及区域联防联控工作，以减少大气复合性污染。

由于至今尚没有一份完整的国家大气污染排放源清单，这些源解析方法是否适用于我国污染面广、污染来源多样、污染影响重叠的情况，是否结合当地实际情况选择了最适宜的方法，颗粒物解析结果是否合理，造成目前PM2.5的来源解析研究有较大不确定性［34-35］;如何将多种源解析方法有效结合，形成可信度较高的综合源解析结果，降低各环节带来的偏差，还需进一步验证、评估、研究。

图3 不同城市PM2.5源解析结果

3 结论

(1)我国PM2.5呈现明显的时空分布特征，PM2.5浓度高值区主要分布在华北平原、四川盆地、长三角地区，华北地区年均浓度在80 μg/m3左右，各城市PM2.5浓度季节变化基本为冬季＞春季＞秋季＞夏季。

(2)燃煤源、工业源、汽车尾气是对PM2.5有明显贡献源的主要排放源类，机动车尾气对PM2.5的贡献大多在10% ～30%。

(3)只有进行系统的、大规模的研究监测，才能对我国PM2.5的污染状况有清楚的认识，由于缺乏详细的PM2.5源清单，加之源解析工作采用的方法不同，不确定性较大。

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