脉冲激光烧蚀铕粒子速度劈裂的蒙特卡罗模拟

秦爱丽，王英龙，丁学成，郭瑞强，邓泽超

（1.河北大学 物理科学与技术学院，河北保定 071002；2.河北工程大学 理学院，河北邯郸 056038）

脉冲激光烧蚀铕粒子速度劈裂的蒙特卡罗模拟

秦爱丽1，2，王英龙1，丁学成1，郭瑞强1，邓泽超1

（1.河北大学 物理科学与技术学院，河北保定 071002；2.河北工程大学 理学院，河北邯郸 056038）

采用蒙特卡罗方法，模拟了烧蚀铕粒子输运动力学过程，得到了铕粒子电流随时空演化曲线，模拟结果与实验数据符合较好.探讨了环境气体压强对速度劈裂的影响，研究结果表明，环境气体压强对速度劈裂有较明显的影响.当靶-衬间距为60mm时，铕粒子速度劈裂的范围为10～220Pa；当环境气体压强为120Pa时，速度劈裂现象最明显，烧蚀粒子的质量对速度劈裂的压强范围起决定性作用.

速度劈裂；蒙特卡罗模拟；气压；靶-衬间距

铕离子（Eu3＋）是红色荧光最主要的激活剂之一，氧化铕（Eu2O3）作为最主要的氧化物荧光粉广泛用于制造电视荧光屏、有色镜片和光学滤光片等［1］，近年来氧化铕还用于新型X线医疗诊断系统的受激发射荧光粉、原子反应堆的控制材料、磁泡存储和激光材料等［2］.

传统制备高纯度的氧化铕主要是通过化学途径［34］，但是由于化学途径污染大、不易操控、纯度低等缺点，使得人们不断寻找新的方法.脉冲激光烧蚀沉积（pulsed laser ablation，PLD）技术以其化学计量比稳定、生长速率快、等粒子体温度高、污染小、易制备多层膜和异质膜、便于操作等优点，引起人们广泛关注.最近Luna和Colon课题组［56］先后分别采用PLD技术成功地制备出高纯度氧化铕纳米膜.

Luna等人［5］在制备过程中，发现烧蚀铕粒子在100Pa的He气中输运时出现速度劈裂现象.等离子体羽辉在环境气体中输运时的速度劈裂（等离子体分成快速和慢速2群）情况很常见，它直接影响纳米晶粒的形态，因此人们对此进行了大量的研究［78］.Wood等人［9］研究Si等离子体在He环境气体中输运时发现，在一定压强范围内Si粒子流随压强增大而减小，并出现速度劈裂现象，同时利用多次散射和流体模型对速度劈裂过程进行了解释.铕的质量远大于Si，与He气相互作用时，能量交换不同于Si，会不会产生不同于Si等离子体羽辉速度劈裂的规律呢？迄今为止未见到有关铕等离子体羽辉速度劈裂深入探讨的报道.

本文采用蒙特卡罗方法对铕等离子体羽辉的速度劈裂进行研究，模拟了空间不同位置处铕粒子电流随时间的演化曲线，探讨了环境气体压强对铕粒子速度劈裂产生的影响.

1 模拟方法

等离子体的基本特性决定于粒子间相互作用和场力，等离子体中含有原子、分子、电子、离子、团簇，还有宏观粒子和融粒等，因此等离子体内部粒子间的相互作用非常复杂，既有带电粒子之间的库仑场力，也有粒子之间的碰撞，等离子体羽辉的输运动力学是一个十分复杂的过程.假设铕等离子体羽辉只包含Eu3＋，不考虑长程库仑力，只有粒子之间的短暂碰撞作用.将烧蚀粒子和环境气体粒子视为弹性钢球，碰撞过程遵守动量守恒和能量守恒.碰撞总截面σ不依赖于散射角，σij＝π（ri＋rj）2，ri，rj为碰撞粒子的半径.根据动量守恒和能量守恒理论可以计算出碰撞后粒子的速度

其中，vr，v′r是碰撞对碰撞前后的相对速度，v′m是碰撞对碰撞后的质心速度，v′i，v′j是碰撞后2粒子的速度，θ是散射角（即散射后粒子运动方向与入射方向的夹角），取值0到π，γ是方位角（即散射后粒子运动方向在垂直入射方向的平面内的投影与此平面内基轴的夹角），取值0到2π.

计算时间步长（每个烧蚀粒子都参加1次碰撞所需时间总和），利用空间步长和速度分布函数对烧蚀粒子进行初始化.在碰撞过程中，烧蚀粒子首先和环境气体分子发生碰撞，当处于每1个小区间内的环境气体分子都参加1次碰撞后，再考虑烧蚀粒子间的碰撞，最后考虑没有参加碰撞的环境气体分子间的碰撞.在整个碰撞过程中，随时计算碰撞时间，当碰撞时间等于或大于时间步长，或所有粒子均参加1次碰撞时，此区间的碰撞结束，进入下一个区间，重复上述过程，所有区间碰撞结束，进入下一个时间步长.

2 结果与讨论

Luna等人［5］利用朗缪尔探针在100Pa的He环境气体条件下，测量不同位置（距靶面15，30，35，40mm）处铕粒子电流随时间演化曲线，如图1a所示，发现了速度劈裂现象，即Eu3＋分成快慢2个群体.在与文献［5］相同的环境气体种类和压强下，初始溅射粒子总数为4.04×1014个，靶-衬间距为60mm条件下，模拟了激光溅射Eu3＋电流随时间演化曲线，如图1b所示.由图1a可以看出，除15mm位置外，其他3个位置均出现了劈裂现象，并且每条曲线的2个峰位均随距靶面距离的增大而右移.在这3个不同位置处，模拟结果也均出现了劈裂现象，理论结果与实验数据比较发现，两者基本相符.图1b模拟计算相对于图1a实验数据，铕粒子电流的产生、增加滞后了一段时间，主要由于笔者是从Eu3＋脱离靶面开始计时，Eu3＋脱离靶面到被探针接受这个过程需要飞行一段时间，探针在距靶面15，30，35，40mm处电流产生时间分别为1.85，3.62，4.21，4.80μs，探针距靶面越远需要时间越长；而实验数据是探针接收到Eu3＋才开始计时，故而实验数据一开始就有电流产生.理论曲线的第2个峰的峰位随距靶面距离的增大而左移，并且第2个峰的峰值小于实验数据，这2点均可归因于模拟中没有考虑成核与长大过程，在不考虑成核与长大条件下，烧蚀粒子总数守恒，随着距靶面距离的增大，环境气体分子被压缩的程度增强，烧蚀粒子受到的环境气体分子阻力增大，当阻力（指向靶面方向）大于动力（指向衬底方向）时，烧蚀粒子被衬底反弹回来.而实验中，存在着成核与长大过程，烧蚀粒子总数不守恒，不断减少，动力减小，环境气体被压缩程度减弱，阻力变小，被衬底反弹回来的时间推迟.故理论数据的第2个峰的峰位随距靶面距离的增大而左移，而实验数据右移.理论数据的第2个峰的峰值小于实验数据，也是由于没考虑成核与长大的缘故.

图1 电流随时间演化曲线Fig.1 Current curve evolution over time

众所周知，速度劈裂只能在一定的环境气体压强下和一定的空间范围内出现［13］.为了研究压强对Eu3＋速度劈裂的影响，计算了不同压强下距靶15，30，35，40mm位置处Eu3＋电流随时间的变化规律.由于规律类似，图2只给出了靶-衬间距为60mm，距靶15，40mm位置，环境气体压强分别为10，40，120，和220Pa情况下，Eu3＋电流随时间演化曲线.其中，图2a和图2b分别对应于距靶面15，40mm处的情况.由图2a可以看出，Eu3＋电流只在大约3μs时出现了1个峰位，没出现速度劈裂现象.而在距靶面40mm处，在压强为10和220Pa条件下均没有明显的速度劈裂，其他2个气压下速度劈裂现象明显.经过大量模拟发现，Eu3＋出现速度劈裂的压强为10～220Pa，快速和慢速离子流峰值都随着压强的增加先增大后减小，在120Pa左右的时候速度劈裂最明显.因此，当靶-衬间距确定时，在一定的压强范围内是否产生速度劈裂，与探针所在的空间位置有关.当靶-衬间距确定时，产生速度劈裂的压强范围就是确定的.从图2可以看出在靶-衬间距为60mm时，速度劈裂的压强是10～220Pa.

Wood等人［9］研究Si等离子体羽辉，发现在8～16Pa内Si粒子流峰值随压强增加而单调减小，压强过低，则烧蚀粒子与环境气体相互作用机会减少，自由膨胀运动明显，不能形成速度劈裂.当环境气体压强增大时，等离子体与环境气体的渗透作用减弱，形成明显的交界面，继续增大压强会形成瑞利-泰勒（Rayleigh-Taylor）不稳定性［14］.实验在100Pa的He环境气体下发现了铕等离子体羽辉速度劈裂现象，理论模拟给出的Eu3＋速度劈裂为10～220Pa.比较发现，Eu3＋速度劈裂的压强范围远宽于Si等离子体羽辉.Ding等人［13］在研究Si等离子体羽辉在不同环境气体种类中传输时指出，速度劈裂现象只有在合适的环境气体阻力下才能够出现，而环境气体阻力与环境气体压强、烧蚀粒子的质量和半径、以及环境气体分子质量和半径有关.Eu3＋的质量远大于烧蚀Si粒子，而半径与Si原子基本相等.在同种环境气体中，Eu3＋的速度劈裂的压强范围远大于Si粒子的，这表明烧蚀粒子的质量对速度劈裂的压强范围起决定性作用.

图2 不同压强下铕粒子流随时间的变化关系Fig.2 Current evolution over time at different pressure

3 结 论

采用蒙特卡罗模拟方法，对烧蚀Eu3＋在He气环境中输运过程的速度劈裂现象进行了模拟，理论结果与实验数据符合得很好，同时研究了压强对速度劈裂的影响.结果表明，在一定的压强范围内，Eu3＋电流峰值随着压强的增加先增大后减小，当靶-衬间距确定时，速度劈裂的压强范围就是确定的，与探针所处的空间位置无关.在靶-衬间距为60mm时，速度劈裂的压强为10～220Pa，在120Pa左右的时候速度劈裂最明显，烧蚀粒子的质量对速度劈裂的压强范围起决定性作用.

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（责任编辑：孟素兰）

Monte Carlo simulation of velocity splitting of europium ions produced by pulsed laser ablation

QIN Aili1，2，WANG Yinglong1，DING Xuecheng1，GUO Ruiqiang1，DENG Zechao1
（1.College of Physics Science and Technology，Hebei University，Baoding 071002，China；
2.School of Science，Hebei University of Engineering，Handan 056038，China）

The velocity splitting of europium ions is simulated by Monte Carlo method.The transport process of the europium ions in different position of the current changing with time is simulated，the results coincide well with the experiment data.At the same time the influence of pressure on velocity splitting is studied.The results show that the environment pressure has a significant effect on velocity splitting.When the distance of the target and the substrate is 60mm，the pressure range of the velocity splitting is between 10—220Pa，at 120Pa or so the velocity splitting is the most obviously，the quality of ablation particles play a decisive role for pressure range of velocity splitting.

velocity splitting；Monte Carlo simulation；pressure；target-substrate distance

王英龙（1965-），男，河北定州人，河北大学教授，博士生导师，主要从事激光与物质相互作用等方面的研究.E-mail：hdwangyl＠hbu.edu.cn

O484.1

A

1000-1565（2014）05-0475 04

10.3969／j.issn.1000 -1565.2014.05.006

2014-03 -19

973计划前期研究专项（2011CB612305）；河北省自然科学基金资助项目（E2012201035；E2011201134）

秦爱丽（1977-），女，河北内丘人，河北大学在读博士研究生.E-mail：50171642＠qq.com