涂硼电离室组合快中子探测器研制及其响应函数

张紫霞，魏志勇,*，方美华，朱 立，陈国云，石 苗

(1.南京航空航天大学，江苏 南京 210016；2.南昌大学，江西 南昌 330031)

航天环境中，对带电粒子开展的研究较多，对中子的研究相对较少。航天器内部的中子主要由空间中的带电粒子与航天器材料发生相互作用产生。由于人体中H元素约占65%，而H元素的质量和中子相当，易与中子相互作用，造成人体内部组织或细胞病变。相比同等剂量的射线和带电粒子，由于中子具有很强的穿透力，其对人体造成的危害更严重。在国际空间站中，中子等效剂量占宇航员总剂量的30%～60%，中子的品质因子是轻带电粒子的4～5倍[1]。

1998年，航天器上首次使用了日本航天局开发的Bonner球探测器对航天器内中子进行探测。此外，NASA的人类研究基金项目开展了对宇航员长期空间飞行的健康评估[2]。2001年，日本航空航天研究开发所(JAXA)研制的BBND(Bonner ball neutron detector)实验装置作为该项目的一部分，进行了8个月的国际空间站(ISS)内中子辐射环境的测量。BBND由聚乙烯和Gd两种材料包裹3He热中子正比管组合而成，其探测的中子能量范围从热中子到15 MeV[3]。3He的制备工艺复杂且价格昂贵，同时3He的反应能较低，存在本底γ对中子信号的干扰。涂硼电离室避免了3He热中子正比管的弊端，没有如10BF3对环境造成危害导致不能在安全性要求高的航天器中使用的限制，也没有活化金箔片[4]须经照射后才能使用的准备环节。通常，涂硼电离室对热中子敏感。为扩大探测器测量中子的能量范围，本文将选用外径为55、80、130、220、285 mm的高密度聚乙烯作为中子慢化材料，将5个不同外径的高密度聚乙烯圆柱体与涂硼电离室嵌套组合成一种圆柱型Bonner探测器。

1 结构设计

1.1 涂硼电离室结构设计

由于中子不带电，它和靶原子核之间没有库仑斥力，较易进入原子核发生核反应。选择某种能产生带电粒子的核反应，记录带电粒子引起的电离现象用于中子探测。中子测量方法中，热中子的测量技术较普及，热中子探测器主要有三氟化硼正比计数器、3He正比计数管、电离室等。

图1为10B(n,α)核反应截面。从图1可看出，中子核反应截面随中子能量增加迅速减小，因此，利用中子核反应产生带电粒子进行中子测量的方法对热中子测量有很高的探测效率。随中子能量增加，探测效率迅速下降，给高能中子探测带来极大的困难。Bramblett等[5]研制了多球层中子能谱仪(Bonner球谱仪)，它由一系列不同直径的聚乙烯或石蜡球包裹热中子探测器(3He正比计数器、10BF3正比计数器、6LiI(Eu)晶体探测器或活化片等)组成。因热中子探测器的类型和尺寸存在差异，探测器对应的能量响应有较大差别。Bonner球测量的能量范围广，从热能到几十MeV[6]，应用广泛，特别适用于中子辐射防护方面的辐射监测。

图1 10B(n,α)核反应截面

目前，应用最多的3种中子探测核反应为：

σ0=(3 837±9)×10-24cm2

(1)

σ0=(5 333±7)×10-24cm2

(2)

σ0=(943±4)×10-24cm2

(3)

6Li(n,α)反应放出的能量最大，其次是10B(n,α)反应，而3He(n,p)反应最小。反应放出的能量大则中子产生的信号和γ本底较易区分开。但天然锂中6Li的含量低，高浓缩的氟化锂(6Li的含量占90%～95%)价格昂贵。3He(n,p)反应截面较其他两种反应大，但放出的能量最小，不易去除γ本底。同时，天然氦气中3He的含量十分低，高浓度3He气体价格昂贵。综合考虑后，10B(n,α)反应的应用最广泛。天然硼中10B的丰度虽不是很高，但浓缩硼的获得较3He、6Li容易得多，价格也适中。较常选的气体是BF3气体，固态的可选取氧化硼或碳化硼。在航空航天任务中对所搭载的器件要求较高，含氟的气体是有毒性的，存在安全性危害而不能被采用。根据文献[2-3,6]，国际空间站使用的热中子探测器均为3He正比计数器、6Li热中子探测器。为达到较高的探测效率并区分中子产生的信号和γ本底，且能安全运用于航天任务中，选择固态硼作为中子灵敏层材料。相比于氧化硼或碳化硼，为实现高的探测效率，选取10B丰度大于90%的硼粉作为中子灵敏层材料。对电离室探测效率的方向性和结构的抗冲击性、振动性等因素综合考虑，圆柱型电离室多用于实际应用中。电离室内充1.5×105Pa的90%Ar+10%CH4(P10)气体，电离室的具体参数列于表1，结构示于图2。6层硼膜的探测效率为单层硼膜探测效率的4.6倍[7]。因此，为增加10B层的面积，提高涂硼电离室对热中子的探测效率，在电离室圆柱体内壁涂硼(采用文献[8]的涂硼技术)，并在电离室中心加环氧板，环氧板正反面涂硼。

电离室的漏电流一般存在于填充气体和绝缘材料中。电离室的高压和地线间用绝缘材料隔开，但绝缘体的电阻不可能无穷大。漏电流分面漏电流和体漏电流。绝缘材料在受辐照的情况下，体电阻会稍降低。因此，当电离室加上高压时，电流从高电位流向低电位，形成体漏电流。考虑漏电流对探测中子信号精度的影响，在涂硼电离室中设计加入漏电流旁路电极，旁路电极接地。漏电流旁路电极引出高压极产生的漏电流，极大减小高电压对输出信号的影响。

表1 圆柱型Bonner探测器模拟参数

图2 涂硼电离室结构示意图

1.2 圆柱型Bonner探测器结构设计

涂硼电离室对热中子敏感，为实现对快中子的探测，在热中子探测器周围包裹慢化体材料。中子和物质发生弹性散射，最有效的减速材料为氢核，而高密度聚乙烯是慢化MeV中子最可取的材料。最初的Bonner球探测器是在热中子探测器周围包裹球型聚乙烯慢化材料。结合研制的涂硼电离室的圆柱型结构，选用高密度聚乙烯圆柱体包裹电离室，改进球型慢化体结构。高密度聚乙烯外径为55、80、130、220、285 mm，其内径为涂硼电离室的外壁直径。5个不同厚度的高密度聚乙烯圆柱体包裹涂硼电离室，构成了一种测量热中子到十几MeV快中子的探测器，即圆柱型Bonner探测器。其结构示意图和实物图如图3所示。

图3 圆柱型Bonner探测器结构示意图和实物图

2 圆柱型Bonner探测器响应矩阵的计算

涂硼电离室为电流型电离室，是工作在I-V曲线饱和区的气体探测器。在饱和区，离子被全部收集达到饱和。热中子与电离室涂硼层的10B发生核反应，产生带电粒子α和7Li离子。α和7Li离子与电离室内的P10气体发生作用而使其电离，产生一定数量的离子对。正、负离子在探测器空间形成的电场作用下，分别向正、负电极运动，形成电信号送到数据获取系统。

对于电流型电离室，在单位时间内入射的粒子数为n，这些粒子在电离室内的能量沉积为D，而电离室工作气体产生1对离子对的平均电离能为ω。对P10气体，ω为25.7 eV。假设没有复合和扩散，即电离室工作在饱和区，电离产生的离子对都被收集，则电离电流I饱和为：

(4)

其中：D/ω为n个入射粒子在电离室气体中电离产生的离子对数；e为电子电量。

2.1 Geant4模拟计算

Geant4[8]基于Linux/Unix操作系统，它的主要优点是源代码完全开放，用户可根据需要更改、扩充Geant4程序。程序主要用来模拟高能物理现象，可方便模拟强相互作用、弱相互作用等高能、超高能物理过程。本文在Scientific Linux 5系统环境下安装Geant4.9.4.p04版本，对中子进行仿真模拟计算。涂硼电离室内主要是10B(n,α)7Li核反应。中子能量低于4 MeV时，中子的慢化相互作用主要是弹性散射，即H(n,n)H和C(n,n)C反应。中子能量大于4 MeV时，C(n,n′3γ)(阈值约5 MeV)、C(n,α)(阈值约7 MeV)、C(n,n′α)( 阈值约8 MeV)、C(n,p)(阈值约15 MeV)、C(n,n′p)(阈值约15.5 MeV)、C(n,p)(阈值约18 MeV)等阈反应为主要过程。中子数据库采用基于美国ENDF/B-Ⅵ中子评价数据库的G4NeutronHP数据库[9]。

基于Geant4的模拟在物理过程建立后，还需建立圆柱型Bonner中子探测器的几何结构(图2、3)。几何结构建模中作如下假设：1) 高密度聚乙烯慢化体与探测器之间没有空隙；2) 探测器中不锈钢支架和金属焊接的影响可忽略；3) 高密度聚乙烯圆柱型慢化体的密度分布均匀；4) Bonner球探测器周围是真空环境；5) 不考虑周围环境散射中子等的干扰。对G4SensitiveDetector类派生，将涂硼电离室的P10气体作为敏感探测器，程序记录涂硼电离室P10气体中的能量沉积。根据式(4)计算电离室工作在饱和区时的电离电流。

2.2 圆柱型Bonner探测器响应函数

m个不同直径的圆柱体聚乙烯包裹自制涂硼电离室，组合成圆柱型Bonner探测器。探测器探测结果为M，响应矩阵为R(E)，辐射场中子谱为Φ(E)。从数学角度分析，第i层圆柱型Bonner探测器的测量结果可表示为：

(5)

其中：Mi为第i层圆柱体聚乙烯包裹电离室探测器的测量结果；Ri(E)为第i个探测器与中子能量E相关的响应函数。研制的圆柱型Bonner探测器的高密度聚乙烯外径分别为55、80、130、220、285 mm，另有1个裸涂硼电离室，故m=6。

为方便模拟计算，将中子能量离散成各个小的能量区间，用离散函数Φj(E)替代连续函数Φ(E)。因此式(5)表示为离散形式：

Φjj=1,2,…,k

(6)

式中：k为中子能量划分范围区间的数目；Rij为第i个探测器在第j个能量区间对应的中子注量响应，即为圆柱型Bonner探测器的响应函数。将中子能量区[1×10-7MeV，20 MeV]分成35个能区(表2)，即k=36。因此，其响应矩阵R是与能量相关的36×6的矩阵函数。

表2 Geant4模拟选取的入射中子能量分区点

图4 圆柱型Bonner中子探测器响应函数曲线

图4示出Geant4模拟计算得到的响应，从图可看到不同直径圆柱型Bonner探测器响应随入射中子能量的变化。随高密度聚乙烯直径的增大，响应曲线的峰值向高能方向移动；在对数坐标系下，峰位中子能量先增加较快，而当高密度聚乙烯直径增加为220 mm后，峰位中子能量仅略有增加。当慢化体直径增至285 mm时，仍具有较好的响应函数特点，涂硼电离室对高能中子有较好的响应。峰位能量向高能方向移动是因为当慢化材料厚度较薄时，中子与物质发生的碰撞次数较少，碰撞损失的能量较少；慢化材料厚度增加时，碰撞次数增加，中子在传输中的能量损失增大，故中子经不断碰撞慢化为被涂硼电离室探测到的热中子所需的入射中子能量增加。

3 辐射场中圆柱型Bonner探测器的测量与分析

将圆柱型Bonner探测器放置于中国原子能科学研究院提供的241Am-Be中子源辐射场中，测试Bonner探测器的性能。该241Am-Be中子源的强度为2.8×107s-1。圆柱型Bonner探测装置和中子源的测量位置关系如图5所示。为减小周围环境对测量结果的干扰，得到更可靠的实验数据，在实验测试过程中，将中子源和Bonner探测器均放置在距地面1.5 m的空旷地，同时确保电离室与中子源均放置在同一水平面。在无辐射源情况下，所测得的电离室输出电流为电离室漏电流。工作电压在1 000 V内，所测出的电离室漏电流在0.1 pA内，较BZD-4型涂硼中子电离室在250 V外加电压时的漏电流为50 pA有很大的改进。

图5 241Am-Be源中子场中圆柱型Bonner探测器测量示意图

固定电离室与中子源的距离为80 cm，将外径分别为55、80、130、220、285 mm的高密度聚乙烯包裹在涂硼电离室上进行测量。在相同辐射场条件下，选取电流信号饱和情况(外加电压400 V)，对不同聚乙烯慢化体下电离室的信号进行分析。表3列出未考虑散射中子影响时不同外径高密度聚乙烯包裹下测到的涂硼电离室的电流，其灵敏度在10-15A·cm2·s量级。

表3 不同外径圆柱型Bonner探测器的灵敏度

相同241Am-Be辐射场实验条件下，使用Geant4模拟计算得到5种不同外径高密度聚乙烯涂硼电离室的电流信号，模拟数值和实验值的比较示于图6。实验测量值中信号读取的误差在±10%以内。模拟中忽略了周围环境的散射中子。从图6可看到中子涂硼电离室响应与聚乙烯慢化体厚度的关系。

由于Am-Be中子源产生的快中子经聚乙烯层的慢化后，进入电离室的热中子逐渐增加，热中子更能被电离室探测到，输出的电流信号也相应地增加，而当聚乙烯层达到一定的厚度后，由于聚乙烯对热中子的吸收大于其慢化产生的热中子，此时电离室的输出电流将会逐渐减小[10]，因此整个测量过程中，不同慢化体厚度下所测中子信号随慢化体厚度的增加呈现先上升后下降的趋势。图6显示，在Am-Be源辐照条件下，圆柱型Bonner探测器外径为220 mm时，其探测效率最高。

图6 不同外径聚乙烯慢化体中子信号电流变化曲线

4 结论

涂硼电离室被不同外径高密度聚乙烯包裹组合成圆柱型Bonner探测器，可实现对从热中子到十几MeV能量范围的中子的探测。运用Geant4软件模拟得到了探测器的响应函数。中子响应函数曲线是探测器性能的表现，也是根据圆柱型Bonner探测器测量中子实验数据后进行解谱的关键所在。若要进一步研究并探测更高能量中子(>20 MeV)，可在快中子慢化体和涂硼探测器中间加入Pb等材料以探测更宽能谱中子。

研制的圆柱型Bonner探测器放置于标准中子源进行测量。Geant4理论模拟计算结果与实验值在信号读取误差±10%的范围内吻合。模拟过程中尽可能接近实际测试环境，但仍对模型进行了一些简化，如不考虑周围环境对中子的散射、高密度聚乙烯与探测器之间的空气间隙等。这些因素的存在导致模拟数值和实验值之间存在一定差异。在后续的工作中，将建立更逼近实验环境的几何结构模型，以得到更好的圆柱型Bonner探测器响应函数。同时改进技术，提高电流测量系统的稳定性和准确性，使模拟值和实验值之间的吻合度更好。

本工作得到了中国原子能科学研究院、南京大学有关人员的帮助，在此表示感谢。

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