连续能量点截面库CENACE-1.0的能量平衡检查

赵秋娟，吴海成，葛智刚

(中国原子能科学研究院 中国核数据中心，北京 102413)

在核反应过程中会产生γ射线、中子、各种带电粒子及反冲核。由于γ射线和中子不带电，自由程长，易于穿过物质。而带电粒子，如质子、氘、氚、α粒子及核反应中的各种反冲核，由于与核外电子和其他核之间的库仑场的相互作用，都会滞留在物质内部离反应位置很近之处，将其动能全部损耗，并转化为相应的热量[1]，即核释热。释热是核装置的一重要参量，代表着反应产物的流失，如在动力反应堆中，会影响诸如包壳和结构组件等外围系统的设计[2]。

KERMA(kinetic energy released in materials)系数是释热的响应函数，因此释热通常用KERMA系数来描述。正确计算KERMA系数对于确定核工程中材料、元件的热力学性能和辐射损伤，热工系统在传热、载热和冷却方面的设计，以及在核医学中确定放射治疗的辐照剂量，均起关键作用[1]。

美国LANL研制的NJOY99程序[2]中有一功能模块HEATR，用于计算中子KERMA系数。HEATR模块有一选项，评价工作者可通过HEATR模块计算KERMA系数的运动学上下限，并将它们与能量平衡方法的计算结果进行比较，判断计算结果是否在上下限范围内，并以此为判据进行能量平衡检查，作为微观评价数据库优劣的一项重要指标。

2008年，美国LANL以ENDF/B-Ⅶ.0评价核数据库为基础，发布了新版ACE格式连续能量点截面库ENDF70[3]。该数据库经过了11项检查程序的测试，以提供质量保证。检查程序包中CHECK_HEAT程序用来检查释热截面为0或负的情况，以及自洽性。自洽性的检查就是使用NJOY99/HEATR模块内置的能量平衡检查功能进行测试的。通过测试发现，其中一些核素微观数据不自洽，并有35个核素释热截面为负。

2012年，为满足核能应用需求，中国原子能科学研究院中国核数据中心在CENDL-3.1[4]、ENDF/B-Ⅶ.0[5]、JENDL-4.0[6]、JEFF-3.1[7]等评价核数据库的基础上研制了1套多温度连续能量点截面库CENACE-1.0。为保证该数据库在堆芯释热计算中的可靠性，本工作应用能量平衡检查方法，建立1套测试方法，对CENACE-1.0进行验证。

1 原理与方法介绍

1.1 KERMA系数计算方法[2]

KERMA系数用来描述一种混合物的释热率，由式(1)定义：

(1)

式中：ρi为材料i的数密度；kij(E)为入射能量为E时对于材料i的j种核反应的KERMA系数；φ(E)为中子或光子在能量E下的标量通量。

KERMA系数就像微观反应截面，只是它的单位是能量乘以截面。直接计算KERMA系数的方法为：

(2)

某些材料的上述数据在ENDF/B-Ⅵ中得到补充，但更早的ENDF/B版本并不包含计算式(2)所需的详细的谱信息。

因此，NJOY99对很多材料的KERMA系数是通过能量平衡方法来计算的，从可获得的能量中减去分配给中子和光子的能量便可得到被带电粒子带走的能量：

(3)

本方法适用于ENDF/B-Ⅴ，因为ENDF/B-Ⅴ包含中子和光子的谱数据，但不包括直接方法中所需的带电粒子的谱数据。

由于ENDF/B文件通常不提供所有分反应道的光子产生数据，而是经常使用诸如去弹性(MT=3)和非弹性(MT=4)这样的等和反应。对于这些等和反应依然可能计算分KERMA系数，只需将式(3)进行如下变换：

(4)

式中，j遍历J中所有的中子，l遍历J中所有的光子。HEATR模块依次遍历ENDF/B文件中的所有中子反应。如果要使用能量平衡方法，HEATR计算第1项中所需的中子贡献。该值为：

(5)

当中子求和完成后，代码接着处理光子产生文档。如果评价数据中不包括光子数据，HEATR只返回第1项的求和结果。这就相当于假设所有光子能量沉积在产生处，和材料中没有光子输运源产生的贡献是一致的。

1.2 能量平衡检查的基本思想[2]

NJOY99/HEATR模块为用户提供了一很有用的选项，即用户可对所请求的材料进行能量平衡检查。因此，评价工作者可通过核对ENDF/B文件，检验中子/光子的能量平衡的一致性，以改进将来的评价。

能量平衡检查的基本思想就是用运动学方法给出KERMA系数的运动学上下限，若KERMA系数计算结果在上下限范围内，则证明能量是平衡的，否则，能量是不平衡的。KERMA系数的运动学上下限的计算公式是在给定极端假设的条件下得出的，所谓运动学上限就是通过一定假设使中子和光子带走的动能最小时的限值，反之，假设中子和光子带走的动能最大时的限值为运动学下限。例如，对于(n，2n)和(n，3n)反应就是假设1个出射中子的动能ER为0给出的运动学上限，通过假设出射中子对反冲核的反冲效应相互抵消给出的运动学下限，即对于(n，2n)反应：

ER,min=0

(6)

(7)

对于(n，3n)反应：

ER,min=0

(8)

(9)

对于其他类型反应的运动学上下限，计算公式参考NJOY99手册[2]。

1.3 CENACE-1.0常温库的能量平衡检查方法

在核数据的评价中，经常存在评价数据的能量不平衡问题，即计算值不在上下限范围内，导致KERMA系数计算结果不合理，ACE文档中平均释热截面曲线出现负值或异常走向。上述情况存在有可能造成反应堆释热和辐射损伤计算产生较大偏差。为弥补释热率计算的不确定性，核工程中通常需在计算中考虑一定的设计冗余，降低了反应堆的经济性。因此，有必要从数据库中识别平均释热截面不合理，特别是出现负值的核素，为数据库的应用提供可靠性分析，为数据库的修正和微观评价核数据的重新评价提供反馈。

对CENACE-1.0库的能量平衡检查包括对不合理KERMA系数的检查和ACE文档负释热截面的检查。图1示出单核、单温度ACE文档NJOY99处理流程，图中的(1)和(2)分别是对不合理KERMA系数和ACE文档负释热截面的检查模块。

图1 单核、单温度ACE文档NJOY99处理流程

2 CENACE-1.0常温库的测试结果

2.1 不合理KERMA系数的检查

为检查总KERMA系数的合理性，研制了chk-kerma.pl程序，用于批量分析NJOY99/HEATR模块内置能量平衡检查功能的输出结果，统计总KERMA系数不合理(含负值)的情况。对检查结果进行统计发现，400个核素中，295个核素的总KERMA系数不合理，存在能量平衡问题。图2示出不合理KERMA系数的检查结果。所选取的JENDL-4中的很多评价数据主要是通过理论计算给出的，未作进一步修订，所以能量平衡较好。

2.2 ACE文档负释热截面的检查

为了检查ACE数据库中的负释热截面，研制了用于释热截面检查的FORTRAN77程序chkACEheat和PERL语言测试脚本chkHeat.pl。检查发现有27个核素的释热截面出现负值，即45Sc、92，94，96，97，98Mo、115Cdm、132Te、133Cs、143Ce、145，147Nd、147，149，151Sm、153，155Gd、165Ho、166Hom、166Er、177Hf、181Ta、197Au、196，199，202Hg、209Bi。上述核素除181Ta来自CENDL-3.1库外，其他核素均来自ENDF/B-Ⅶ.0库。与以ENDF/B-Ⅶ.0库和JENDL-4.0库为基础研制的常温ACE库BL70和JL40相比，CENACE-1.0常温库只有27个核素释热截面为负，而BL70和JL40库分别为35和73个。从这方面来看，CENACE-1.0库优于其他ACE库。

a——总KERMA系数不合理核素的来源；b——各评价库所选核素中KERMA系数不合理的比例

3 检查结果分析与讨论

3.1 检查结果分类

正常的能量平衡，总KERMA系数应介于运动学上下限之间，如果不在上下限范围内，则证明能量不平衡。能量不平衡的检查结果出现了以下4种情况。

1) 快中子区能量不平衡但无负值

图3示出23Na的检查结果。从图3可看出，只在高能区(106～108eV)评价值超出了上下限，有可能是高阈值的反应的中子或光子出射谱不合理。

图3 23Na的检查结果

2) 快中子区能量不平衡并出现负值

图4示出45Sc的检查结果。从图4可看出，在103～106eV能量范围内释热截面出现了负值。经分析发现这个能区主要是共振俘获反应的贡献，有可能是共振区光子发射评价得不好，使过多的能量被光子带走，造成带电产物能量为负，从而使KERMA系数出现了负值。

图4 45Sc的检查结果

3) 快中子区的异常突起

图5 70Ge的检查结果

图5示出70Ge的检查结果。从图5可看出，在106～107eV能量范围内释热截面曲线出现了一尖锐的峰。这可能是由于出射中子和光子的双微分截面能点不足，但通过补充能点的数目可消除这种异常情况。

4) 评价值超出上下限范围

图6示出71Ge的检查结果。从图6可看出，在整个能区评价值均超过了上下限设定的范围。这是因为评价数据中缺少光子产生数据。

图6 71Ge的检查结果

3.2 造成能量不平衡的原因及其修订办法

从上面的检查结果可看出，能量不平衡问题普遍存在于各评价库中，造成释热截面(或KERMA系数)计算结果不合理。造成能量不平衡问题的原因主要是评价数据及其表达不合理。为降低KERMA系数不合理在实际应用中带来的问题，在由评价数据计算释热截面的同时，在HEATR模块中也根据核反应运动学计算了总KERMA系数运动学上限并存储于MT443反应道，作为较为合理的替代值使用。该ACE库中提供的“热数”即MT443。准备采取的临时措施是用运动学上限替代出现能量平衡问题的KERMA系数。而进一步的修订则依赖于对微观评价数据的改进。如对237Np就是通过在微观评价数据中增加主要反应道(裂变和俘获反应道)的光子产生数据来进行修订的。

图7示出237Np修订前后KERMA系数能量平衡检查结果。从修订前后的对比可看出，修订前由于缺少光子产生数据，使KERMA系数的评价值超出了上下限，这是因为未给出光子产生数据，就相当于假设所有的光子能量均局部沉积，即本应被光子带走的能量也计入到释热中，造成了过多的释热。修订后KERMA系数的计算结果得到显著改进。图8示出237Np修订前后截面的变化情况。由图8可见，光子产生截面非常重要，因此，应在评价数据中给出光子产生数据，尤其是主要反应道的光子产生数据。

图7 237Np修订前后能量平衡检查结果比对

图8 237Np修订前后截面的变化

4 总结

对CENACE-1.0库的能量平衡检查结果发现，能量不平衡问题普遍存在于各评价库中，造成释热截面(或KERMA系数)计算结果不合理，但CENACE-1.0库的计算结果要比其他ACE库的好。目前，尚未建立直接修订ACE文档中异常释热截面的有效手段，有待将来进一步发展相关方法和程序。通过对可能造成异常检查结果原因的分析，发现评价工作者需从以下3方面改进评价数据：补充、修订光子产生数据文档；更好地选择出射中子或光子的双微分截面文档MF6中能点的数量；修订高阈值的反应的中子或光子出射谱数据。另外，从上述分析也可看出，光子产生数据在KERMA系数和释热截面的计算中扮演着重要角色，所以评价数据中应给出光子产生数据，尤其是主要反应道的光子产生数据。

参考文献：

[1] 张竞上. 中子引发轻核反应的统计理论[M]. 北京：科学出版社，2009.

[2] MacFARLANE R E, MUIR D W. NJOY99, code system for producing pointwise and multigroup neutron and photon cross sections from ENDF/B data[R]. USA: Los Alamos National Laboratory, 2000.

[3] TRELLUE H R, LITTLE R C, LEE M B. New ACE-formatted neutron and proton libraries based on ENDF/B-Ⅶ.0[R]. USA: LANL, 2008.

[4] GE Z G, ZHUANG Y X, LIU T J, et al. The updated version of Chinese evaluated nuclear data library (CENDL-3.1)[J]. Journal of Korean Physical Society, 2011, 59(2): 1 052-1 056.

[5] CHADWICK M B, OBLOZINSKY P, HERMAN M, et al. ENDF/B-Ⅶ.0: Next generation evaluated nuclear data library for nuclear science and technology[J]. Nuclear Data Sheets, 2006, 107(12): 2 931-3 118.

[6] SHIBATA K, IWAMOTO O, NAKAGAWA T, et al. JENDL-4.0: A new library for nuclear science and engineering[J]. Journal of Nuclear Science and Technology, 2010, 48(1): 1-30.

[7] KONING A, FORREST R, KELLETT M, et al. The JEFF-3.1 nuclear data library[R]. OECD: Nuclear Energy Agency, 2006.