咸化湖盆碎屑岩储层中铁白云石的溶蚀作用模拟实验研究

黄成刚，袁剑英，曹正林，张世铭，王 莹，佘 敏，米海杰

(1.中国石油勘探开发研究院西北分院 油藏描述重点实验室，兰州 730020；2.中国石油杭州地质研究院 碳酸盐岩储层重点实验室，杭州 310023；3.甘肃省地质矿产勘查开发局 第二地质矿产勘查院，兰州 730020)

咸化湖盆碎屑岩储层中铁白云石的溶蚀作用模拟实验研究

黄成刚1，袁剑英1，曹正林1，张世铭1，王 莹2，佘 敏2，米海杰3

(1.中国石油勘探开发研究院西北分院 油藏描述重点实验室，兰州 730020；2.中国石油杭州地质研究院 碳酸盐岩储层重点实验室，杭州 310023；3.甘肃省地质矿产勘查开发局 第二地质矿产勘查院，兰州 730020)

一般研究认为岩石中的碳酸盐矿物在酸性条件下易发生溶蚀作用从而生成次生孔隙，进而增大岩石的储集空间和渗透性。柴达木盆地砂西地区始新统下干柴沟组碎屑岩储层为咸化湖盆沉积，偏光显微镜下和扫描电镜下可见石膏和铁白云石较为发育。通过流体—岩石动力学模拟实验研究得出，在地层条件下高温高压环境中铁白云石易发生溶蚀作用从而形成次生孔隙，石膏在其中起催化作用；铁白云石溶蚀生成的铁、镁离子为高岭石转化为绿泥石提供了必要的物质条件，生成的针叶状绿泥石极易堵塞较细的孔隙喉道造成了岩石渗透率的下降，但铁白云石等易溶矿物的溶蚀作用增加了岩石的孔隙度。

铁白云石；绿泥石；溶蚀作用；模拟实验；咸化湖盆；柴达木盆地

水—岩相互作用由水文地球化学学科奠基人之一的A.M.ОΒЧИННИКОΒ于20 世纪50 年代提出[1]，自20 世纪70 年代后期从沉积盆地油田水中检测出高浓度的有机酸[2]以来，储层中的水—岩作用愈来愈受关注[3]，但地质环境的复杂性使地质学家在解释或预测未来或过去某地某时水—岩作用特征状态时遇到很多困难[4]，因此，水—岩相互作用的地球化学模拟应运而生。20世纪80年代中后期以来，国内外学者把沉积学、地球化学与油藏地质学相结合，研究储层岩石—流体相互作用，并取得了一定的研究进展[5]。

许多优质的碳酸盐岩储层经历了较强溶蚀作用[6]，众多学者对碳酸盐岩进行了大量溶解动力学实验研究[7-11]，主要偏重于对静态流体—矿物的溶蚀或沉淀作用的研究。笔者认为其与实际地层的流动体系存在一定差异性且溶蚀矿物较为单一，而碎屑岩储层矿物种类较多，成分和反应机理相对复杂。

碎屑岩储层中白云石的溶蚀作用实验模拟研究已取得较大进展，王琪等[12]研究发现，储层的物理性质受到储层中的水—岩作用的影响最为重要，水—岩作用特征主要受控于储层的成岩环境，例如温度、压力、储层矿物成分、水动力条件、孔隙流体性质等。黄思静等[13-14]认为浅埋藏的温压条件下石膏的存在加速了白云岩的溶解，随着温压的升高，这种积极作用逐步降低。郭春清等[15]通过研究认为有机酸与CO2一起共同控制着体系中碳酸盐矿物的溶解或沉淀。

本次模拟实验采用了流动的酸性流体，在设定的高温高压条件下让其通过具有一定渗透性的储层砂岩样品，通过一系列分析测试手段来对比和研究实验前、后储层砂岩样品的物性和孔隙结构的差异，进而从机理上研究溶蚀作用对储层的影响。

1 地质概况

砂西地区位于柴达木盆地西部南区，构造上属于柴达木盆地西部坳陷区茫崖坳陷亚区尕斯库勒断陷，是盆地内勘探程度最高的地区之一(图1)。行政上属于青海省海西州茫崖镇，位于地面海拔3 000 m左右，地貌为平坦的盐碱戈壁滩地，无植被发育，气候干燥寒冷。本次实验选取的岩心样品位于砂西35井3 883.20 m处，岩性为灰色岩屑长石中砂岩，X射线衍射全岩分析结果显示岩石中铁白云石含量为7.5%，硬石膏含量为2.5%，其所属层位为始新统下干柴沟组下段(E2x)，为扇三角洲前缘亚相分流河道微相砂体(图1)。

图1 柴达木盆地砂西地区沉积相

2 研究方法及实验条件

2.1 实验方法

将岩心样品放入高温高压模拟实验装置前，首先对其进行常规物性分析，测试结果显示本次实验样品的孔隙度和渗透率分别为14.4%和31.6×10-3μm2，从而确定了酸性流体在一定压力条件下能渗透通过岩石，然后将样品装入高温高压反应釜，根据研究区埋藏史和烃源岩演化史[16]设置样品的实验温度点分别为60,90,120,150,180 ℃，每个温度点对应压力值分别是9.4,18.3,27.1,35.9,44.8 MPa，液体的流速设定为1 mL/min。岩石样品与酸性流体在上述5个温压条件下各反应2 h，在每个温压条件的反应生成物溶液中，各取10 mL进行电感耦合等离子发射光谱离子浓度测试。

2.2 实验流体

据Surdam 等[17-18]的研究, 地层水中的有机酸主要由干酪根断裂产生。干酪根上含有丰富的含氧基团, 其中主要为不饱和脂肪酸、直链一元羧酸和二元羧酸等, 这些基团在热降解早期被释放出来, 产生多种羧酸和酚类。原油微生物的降解、游离氧的氧化作用[19]、石油的热降解和由围岩矿物中的高价元素组成的离子或化合物与有机质之间发生的作用均可产生有机酸。相对于碳酸而言, 有机酸具更强的酸性以及与铝硅酸盐的络合能力, 对矿物的溶蚀作用更加显著，乙酸对长石颗粒溶解所需要的自由能比有碳酸存在的情况下所需的自由能低[20-21]。

MacGowan等[22]认为在一定地质条件下，即使温度达到100～200 ℃，甚至在200 ℃以上，乙酸根仍然是热稳定的。本次模拟实验采用油田水中最常见的有机酸类型——乙酸(浓度为2 000 mg/L)作为溶解介质，来模拟高温高压的地层条件下储层砂岩与酸性流体间的化学反应过程，进而研究白云石的溶蚀作用及其对储层的影响。

3 实验结果

实验前、后样品的物性测试结果显示，孔隙度由实验前的14.4%升高到实验后的17.8%，而渗透率由实验前的31.6×10-3μm2下降到了实验后的12.4×10-3μm2。显而易见，溶蚀作用增大了岩石的储集空间，但降低了岩石的渗透性。

通过对实验前、后岩石样品进行X衍射全岩矿物含量分析可以得出，岩石中因发生了溶蚀作用而含量减少的矿物主要为长石和铁白云石，其中长石的含量由实验前的18.7%变为了实验后的17.8%，减少了0.9%；铁白云石的含量由实验前的7.5%变为了实验后的6.6%，减少了0.9%，这两种矿物的溶解对该样品的孔隙度由实验前的14.4%升高到实验后的17.8%起主要作用。通过四川大学电子信息学院CLAS-SCU-ZL3.0图像分析系统的计算可以得出，其铸体薄片的面孔率由实验前的8.2%变为了实验后的10.9%(图2a,b)，在偏光显微镜下和扫描电镜下可见明显的铁白云石溶蚀作用形成的粒内溶孔(图2c,d；图3b,d)。

对于白云石溶解的难易程度，各个学者观点不尽相同，季汉成等[23]研究认为方解石溶蚀速度大于白云石；蒋小琼等[24]研究认为在温度不变的条件下, 不同压力条件下乙酸溶液对各类碳酸盐岩的溶蚀作用不一样, 在压力较小时灰岩比白云岩更易溶解, 但在50 MPa压力条件下各类样品溶蚀强度增强幅度以白云岩类最大，灰岩最小。但是张天付等[25]通过对碳酸盐岩埋藏溶蚀作用的研究认为在相同埋深条件下，白云石比方解石更易溶解，压力的影响相对较小；黄思静等[13-14]亦认同白云岩更易溶解这一观点，且认为浅埋藏的温压条件下石膏的存在加速了白云岩的溶解；曹正林等[26]通过高温高压模拟实验研究得出，在地层条件下由于石膏的存在，酸性流体不仅不会溶解方解石，反而会使得方解石发生沉淀作用；闫志为等[27]通过模拟实验研究得出溶液中的钙离子降低了方解石的溶解度，但提高了白云石的溶解度。因此，咸化湖盆沉积[28-30]的石膏在白云石溶解过程中起重要的催化剂作用。

通过对岩石样品进行压汞测试对比分析可以得出，经高温高压模拟实验后岩石孔隙结构较实验前的变化(表1)较为明显：(1)实验后排驱压力由0.118 9 MPa降低为0.073 6 MPa，汞更容易渗透进去，溶蚀作用整体上增大了岩石的孔隙体积，主要为较粗的孔隙半径因溶蚀而有所增大；(2)实验后最大进汞饱和度由96.910 9%略减小为95.057 5%，由于黏土矿物的转化堵塞了部分较细的喉道，死孔隙增多，未饱和汞饱和度增大，岩石整体渗透性变差；(3)实验后对岩石渗透率起主要贡献作用的孔喉数量增多，改变了实验前由少数粒径的孔喉对岩石渗透率起绝大部分贡献作用的局面。

4 成因分析

实验结果显示酸性流体的溶蚀作用增大了岩石的储集空间但降低了岩石的渗透性，孔隙结构的变化较为明显，部分较粗的孔喉半径增大但部分较细的喉道被堵塞，主要原因与一定温压条件下高岭石转化为绿泥石有关。X衍射黏土矿物相对含量分析结果表明，实验前岩石中的黏土矿物含量分别为：伊利石占58%、高岭石占6%、绿泥石占18%、伊蒙混层占18%，实验后部分伊蒙混层黏土矿物在富含钾离子(钾长石的溶解产生)的条件下转化为了伊利石，致使实验后伊利石含量升高至61%，6%的高岭石全部转化为了绿泥石，使得绿泥石含量升高至24%，这些新生成的绿泥石堵塞了较细的喉道，使得岩石渗透率下降。

图2 高温高压模拟实验前、后面孔率的变化对比和铁白云石溶蚀作用显微镜照片

图3 高温高压模拟实验后溶蚀作用发育的铁白云石周围发育大量绿泥石扫描电镜图片

项目实验前实验后层位E2xE2x孔隙度/%14.3917.83样品体积/cm30.79740.8143井深/m3883.203883.20渗透率/10-3μm231.588112.3600样品重量/g1.93761.7100开始大量进汞压力/MP0.11890.0736排驱压力/MPa0.11890.0736中值压力/MPa0.27530.1792最大进汞饱和度/%96.910995.0575残留汞饱和度/%62.750056.0667Pc10孔喉半径/μm58.832057.9055中值半径/μm2.72434.1853未饱和汞饱和度/%3.08914.9425退出效率/%35.249841.0181均值系数8.89057.5673歪度系数0.92481.4356分选系数2.89182.6553变异系数0.32530.3509

在场发射环境扫描电镜(FEI Quanta 450 FEG)下可见实验后的铁白云石颗粒发育大量粒内溶孔，与实验前的铁白云石颗粒区别明显(图3a,b)，且溶蚀孔隙发育的铁白云石颗粒周围可见大量针叶状绿泥石(图3c,d)生成。产生上述现象的原因为铁白云石的溶蚀作用生成了较多的铁、镁离子，高岭石在富铁、镁的条件下在一定温度下会发生转化从而生成绿泥石，这些较细的黏土矿物极易堵塞较细的孔隙喉道。其反应机理方程式如下：

Ca(Mg0.3Fe0.7)(CO3)2(铁白云石) + 2H+→

5Fe2++5Mg2++9H2O+3Al2Si2O5(OH)4(高岭石)→

2Fe2.5Mg2.5Al2Si3O10(OH)8(绿泥石)+2Al3++14H+

通过对实验后生成物溶液中的镁离子进行电感耦合等离子发射光谱分析(图4)，结果显示其在60,90,120,150,180 ℃时所对应的浓度分别为120.5,150.0,151.5,143.0,127.0 mg/L。镁离子浓度随温度变化曲线显示其在120 ℃时开始呈下降趋势，因为高岭石转化为绿泥石需要消耗掉一定量的镁离子，由此可以推断该温度点为黏土矿物转化的临界点。这一结论在油田开发中具有一定的理论指导意义。

图4 高温高压模拟实验后生成物溶液中镁离子浓度随温度变化曲线

5 结论

(1)咸化湖盆沉积的碎屑盐储层中，铁白云石在酸性流体作用下易发生溶蚀作用，其中石膏起催化作用。铁白云石和长石等易溶矿物的溶蚀作用是造成实验后岩石样品孔隙度增大的主要因素。

(2)铁白云石的溶蚀作用生成的铁、镁离子为高岭石在一定温度条件下转化为绿泥石提供了必要的物质基础，生成的细小的针叶状绿泥石极易堵塞孔隙喉道，从而造成岩石渗透率下降。

(3)高岭石转化为绿泥石这一黏土矿物的转化过程需在一定温度条件下发生，而这一温度与地层埋深紧密相关，因此在油田开发过程中对储层进行酸化压裂改造时，需特别关注超过一定埋深的地层可能会发生黏土矿物转化堵塞较细的孔隙喉道，从而造成储层伤害的问题，特别是当地层中含有铁白云石的情况下。

致谢：感谢中国石油杭州地质研究院的沈安江教授、蒋义敏高级工程师在高温高压模拟实验中提供的大量帮助。

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(编辑 徐文明)

Simulation experiment for ankerite dissolution in clastic reservoir of saline lacustrine basin

Huang Chenggang1, Yuan Jianying1, Cao Zhenglin1, Zhang Shiming1, Wang Ying2, She Min2, Mi Haijie3

(1.Key Laboratory of Reservoir Description (NWGI), Research Institute of Petroleum Exploration and Development-Northwest, PetroChina, Lanzhou, Gansu 730020, China; 2.Key Lab of Carbonate Reservoir, Hangzhou Research Institute of Geology, PetroChina, Hangzhou, Zhejiang 310023, China; 3.No.2 Geology and Mineral Exploration Institute, Bureau of Geology and Mineral Exploration and Development of Gansu Province, Lanzhou, Gansu 730020, China)

It is generally believed that carbonate minerals can easily dissolve. This process will lead to the formation of secondary pores, thereby enlarging the reservoir space and improving the permeability of reservoir rocks. In the Qaidam Basin, clastic reservoirs of the Lower Eocene Gancaigou Formation are deposits of saline lacustrine basin, with plaster and ankerite well developed in rock flacks as revealed by polarized light microscopy and scanning electron microscope. Experimental results of fluid-rock dynamic stimulation show that the ankerite dissolution can generate secondary pores, and gypsum catalyzes the dissolution. The iron and magnesium ions generated are reactants in the transformation from koalinite to chlorite. The foliated chlorite easily blocks thin throat, leading to the decrease of permeability, while the dissolution of easily soluble minerals like ankerite increases porosity.

ankerite; chlorite; dissolution; simulation experiment; saline lacustrine basin; Qaidam Basin

1001-6112(2014)05-0650-05

10.11781/sysydz201405650

2013-08-10；

2014-07-03。

黄成刚(1979—)，男，硕士，工程师，从事沉积储层研究。E-mail: 12664018@qq.com。

中国石油重大科技专项“柴达木盆地建设千万吨油气田综合配套技术研究”(2011E-03)、国家油气专项“前陆盆地油气成藏规律、关键技术及目标评价”项目(2011ZX05003)和中国石油天然气股份有限公司勘探开发研究院青年创新基金联合资助。

TE122.2

A