斑岩型铜钼矿床重要共（伴）生元素赋存状态与分布规律

曹 冲，赵元艺，水新芳，常玉虎，申 维，杨永强

（1．中国地质大学（北京），北京100083；2．中国地质科学院矿产资源研究所，北京100037）

斑岩型铜钼矿床重要共（伴）生元素赋存状态与分布规律

曹 冲1，赵元艺2，水新芳1，常玉虎1，申 维1，杨永强1

（1．中国地质大学（北京），北京100083；2．中国地质科学院矿产资源研究所，北京100037）

斑岩型铜钼矿床除主要成矿元素Cu，Mo外，还往往共（伴）生Re，Co，Au，Ag等重要元素，综合回收利用共（伴）生金属具有重大资源及环境效益。通过研究斑岩型铜钼矿床中共（伴）生元素Re，Co，Au，Ag的品位、储量、赋存状态及分布规律，认为Co主要以类质同象形式赋存于黄铁矿中，其分布与黄铁矿密切相关，通常浓集于绢英岩化带外侧；Au，Ag主要以自然金、银与金银系列矿物的形式产出，Au，Ag在不同硫化物中的含量、颗粒粒度以及赋存形式差异很大，Au在各蚀变带均有可能富集，但主要浓集区域是钾化带与石英-绢云母化带；Ag在早期主要以Cu-Ag-Au的形式富集于绢英岩化带，晚期以Pb-Zn-Ag形式赋存于青磐岩化带；Re的分布与绢云母化带的辉钼矿密切相关。

斑岩型铜钼矿床；共（伴）生元素；赋存状态；分布规律

0 引言

斑岩型矿床是指在时间、空间和成因上与钙碱性的浅成或超浅成相的中酸性斑岩体有关的细脉浸染型矿床的通称，又称细脉浸染型铜（钼）矿床，以斑岩型铜（钼）矿床为主。斑岩型铜钼矿以品位低、储量大、埋藏浅、形成时代较晚为主要特征，是目前最重要的铜矿床和钼矿床类型，占世界已探明铜矿储量的50%，钼矿储量的1／3，美国、智利、秘鲁3个主要产铜国家铜矿储量的80%～90%来自斑岩型铜矿［1］。斑岩型铜钼矿床也是我国主要有色金属矿床之一，如我国江西德兴斑岩型铜钼矿床全矿田已探明表内铜储量850×104t，计表外矿在内，铜金属总量逾900×104t，居全国铜矿床之冠，是亚洲最大的斑岩型矿床，亦为世界上屈指可数的几个特大型斑岩铜矿之一［2］。

斑岩型铜钼矿床除主要成矿元素Cu，Mo外，还往往共（伴）生Re，Co，Au，Ag等重要元素。目前我国斑岩型铜钼矿资源综合利用率还不是很高，矿产开发中“重主（金属）轻副（共伴生金属）”现象依然普遍存在。多数大、中型选矿厂都很重视价值较大的共（伴）生元素与矿物的综合回收，而其他的共（伴）生元素或有用矿物却被当作废弃物丢弃或随尾矿流失，造成资源的严重浪费；废弃尾矿中含有大量未被利用的金属，还可能对环境造成严重污染，因此，对资源的综合回收利用不仅能够带来可观的经济效益，还具有重大的生态与环境意义。研究典型斑岩型铜钼矿床重要共（伴）生元素的赋存状态与分布规律，对其共（伴）生元素的综合回收利用具有重要的意义。

1 国内外典型斑岩型铜钼矿床Re，Co，Au，Ag的品位与储量

斑岩型矿床是产出有色金属的主要矿床类型。斑岩型类矿床几乎提供了世界上近75%的铜、50%的钼、约20%的金，以及大部分铼和少量其他金属（Ag，Pd，Te，Se，Bi，Zn和Pb）。智利中部Los Bronces-Río Blanco是已探明的世界上最大的铜聚集带，铜金属储量达到203×106t；最大的钼聚集带是智利中部的El Teniente，w（Mo）＝0．02%，钼金属储量达到2．5×106t；印度尼西亚的Grasberg是世界第二大金聚集带，金储量达到4 012 t（129 Moz［3］。

在斑岩型铜钼矿床中，Re，Co，Au，Ag元素的赋存相当普遍，但其含量在不同斑岩型铜矿床中相差很大（图1，图2，图3，图4）。

图2 我国斑岩型铜矿石中Co的质量分数（据文献［12，39-40］）Fig．2 Cobalt content of principal porphyry copper deposits in China

图3 世界主要斑岩铜矿矿石中伴生Ag的质量分数（据文献［9，12-13，24，34，41-54］）Fig．3 Silver content of major porphyry copper deposits in the world

图4 世界主要斑岩铜矿矿石中伴生Au的质量分数（据文献［9，13，24，34，36，38，41-48，51-52，54-67］）Fig．4 The by-product Au content of porphyry copper deposits in the world

在世界著名的富金银斑岩型铜钼矿床中，印度尼西亚Grasberg富金银的斑岩型铜矿床是世界上最大的铜金矿，该矿拥有世界最大储量的单体金矿和一个储量占世界第二位的铜矿，2004年产铜92．3 ×104t，金64．54 t，银60．96 t，铜、金产量分别占当年世界矿山总产量的62%和35%［4］。该矿Cu与Au共生，w（Cu）＝1．13%，铜储量28．02×104t；w（Au）＝1．05×10－6，金储量2 604 t；w（Ag）＝3．74 ×10－6，银储量7 208 t。此外，蒙古国的Oyu Tolgoi斑岩型铜金矿床金储量790 t，平均w（Au）＝0．32×10－6；美国的Bingham斑岩型铜矿为世界第四大斑岩型铜矿床，金储量达到1 603 t，w（Au）＝0．5×10－6；菲律宾的Lepanto-Far South East斑岩型铜金矿床w（Au）＝1．42×10－6，金储量973 t，w（Ag）＝10．8×10－6；菲律宾Atlas富金银斑岩铜矿金储量82 t，Santo Tomas II富金银斑岩铜矿金储量140 t；智利的Cerro Casale斑岩型铜金矿床金储量900 t，w（Au）＝0．7×10－6；巴布亚新几内亚的Ok Tedi，Panguna富金银斑岩型铜钼矿床金储量分别为93 t和450 t，w（Au）分别为3．1×10－6和0．81 ×10－6［57］。而关于伴生元素Re，美国的亚利桑那州阿霍斑岩铜钼矿床辉钼矿中w（Re）＝2 000× 10－6，美国宾厄姆斑岩型铜钼矿的辉钼矿中w（Re）＝300×10－6～350×10－6；伊朗的Sar Cheshmeh斑岩铜钼矿床辉钼矿中w（Re）＝1 400×10－6～1 800 ×10－6；智利的2个特大型斑岩铜钼矿床，El Salvador产的辉钼矿和Chuquicamata铜钼矿中辉钼矿w（Re）分别为700×10－6～800×10－6和200×10－6～300×10－6，智利铜和铼金属年产量居全球第一；哈萨克斯坦的杰兹卡兹甘铜矿w（Re）＝400×10－6～500×10－6，是目前世界上唯一未与辉钼矿共生的铼矿物［8］。

我国德兴铜矿是亚洲最大的斑岩型铜钼矿，拥有铜厂、富家坞、朱砂红3个矿床，铜金属工业储量900×104t以上，属特大型斑岩铜矿矿床。矿石有用组分除Cu，S，Fe外，伴生元素Mo，Au，Ag，Re，Co等均可综合利用。矿床已探明钼金属工业储量28×104t，w（Re）＝0．03×10－6，金属工业储量1 000余t，为大型铼矿床，约占世界的10%；w（Co）＝50×10－6，储量为中型；平均w（Au）＝0．06× 10－6～0．25×10－6，储量270 t，占全国伴生金产量的30%，为特大型金矿床；w（Ag）＝0．8×10－6～3．4×10－6，储量3 000 t，约占全国银产量的5%［911］。按2006年平均市场价格计算，德兴铜矿伴生元素资源的潜在经济价值占资源总价值的25%以上。

西藏玉龙铜矿的铜金属储量居中国第二位，矿床经济价值巨大。矿石类型与矿物种类复杂，已发现矿物达70余种。伴生元素较多，Mo，Au，Ag，Co，W，Bi，Pb，Zn，Pt，Re等多种有益组分达到利用价值。w（Au）＝0．3×10－6～0．4×10－6，金远景储量28 t；w（Ag）＝4×10－6～60×10－6，银储量达3 181 t［12］；另外，钴储量达到2．2×104t，钨储量5．98×104t，铋储量8．17 t［7］。西藏冲江斑岩型铜矿伴生元素w（Au）＝0．116×10－6，w（Ag）＝4．01 ×10－6，金储量4．28 t，控制银的333＋3341储量400．1 t，已达到大型规模。西藏驱龙斑岩型铜钼矿伴生银相当丰富，w（Ag）＝4．08×10－6，根据2002年数据，其控制的333＋3341储量已为6 217 t，达超大型规模［13］。多不杂斑岩型铜矿床伴生银很丰富，其储量达到168．8 t，w（Au）＝0．15×10－6～0．26× 10－6［14-15］。

黑龙江省多宝山斑岩型铜矿始建于1958年，是目前探明可开采的国内第三大铜矿，D级铜储量242．5×104t，w（Cu）＝0．47%；钼储量11×104t，w（Mo）＝0．016%［16］；金储量73．4 t，w（Au）＝0．144 ×10－6［17］；银储量1 046 t，w（Ag）＝2．059×10－6；平均w（Re）＝0．000 14×10－6；平均w（Co）＝0．001 2×10－6［12］。除铜和钼已构成工业矿体外，Ag，Au，Co，Re和Pt族元素均已达到伴生元素的工业指标。

2 Re，Co，Au，Ag的赋存状态及其矿物形态特征

2．1 Re的赋存状态以及矿物形态特征

Re是重要的稀散难熔金属元素之一。稀散是指Re在地壳中含量稀少、高度分散。有关含Re矿物的资料很少，Re几乎没有独立矿物，多以微量伴生于钼铜铅锌等矿物中。Re主要赋存在辉钼矿中，辉铜矿与斑铜矿中也含少量Re。在辉钼矿晶格中，Re与Mo的离子半径相近，Re可取代Mo呈类质同象形式赋存，如ReS2；在斑岩铜钼矿床的黄铜矿中，Re呈Cu ReS2形式赋存［8］。

我国江西德兴斑岩型铜钼矿床赋存Re的辉钼矿有2种类型：早期的六方晶系（2 H）及晚期的三方晶系（3R）与六方晶系（2 H）混合型。早期形成的2H型辉钼矿一般呈自形鳞片状或花瓣状集合体，片径0．05～0．1 mm；晚期形成的混合型辉钼矿一般呈被膜状、细脉状，结晶细小［49］。德兴铜厂矿床中早期辉钼矿w（Re）＝125×10－6，晚期辉钼矿w（Re）＝859×10－6［39］，因而辉钼矿中Re的含量与辉钼矿矿物形态关系密切。德兴斑岩铜矿Re少量赋存于赤铁矿、镜铁矿、黄铁矿、黄铜矿等矿物中［2］。

Re还少量存在于钨矿物中，很可能含于非常稀少的WS2矿物中，因W4＋与Re4＋结晶化学性质也很相似［68］。最新研究发现Re赋存于白钨矿与钨铁矿中，这2种矿物紧密共生，白钨矿w（Re）＝2．17%，钨铁矿w（Re）＝4．55%～5．06%［69］，表明在含钨矿物的斑岩型铜矿中，钨矿物也可能含Re。

综上所述，Re主要赋存形式为类质同象，赋存矿物除辉钼矿外，Re还可能以微量赋存的矿物有：铜矿物（黄铜矿、辉铜矿、斑铜矿等），铁的硫化物与氧化物（黄铁矿、赤铁矿、镜铁矿等），钨矿物（钨的硫化物及白钨矿、钨铁矿等）。

2．2 Co的赋存状态以及矿物形态特征

钴矿物和含钴矿物多达数十种，主要以化合物和类质同象2种不同属性的晶体化学状态产出。呈化合物态的钴矿物主要为硫化物和类硫元素（As，Se，Te）化合物，如硫钴矿（Co3S4）、砷钴矿（Co As3-2）、辉砷钴矿（Co AsS）等；呈类质同象状态的Co均以载体矿物的副成分有选择地进入盐类矿物和氧化矿物晶格［70］。

在斑岩型铜矿中，钴矿石的矿物组合通常为黄铜矿、磁黄铁矿、辉钴矿和含钴镍黄铁矿［40］。Co在黄铁矿中可能以类质同象和独立钴矿物形式存在。我国山西恒曲斑岩型铜矿以类质同象形式赋存于黄铁矿中的Co占矿石总量的24．98%，黄铁矿平均w（Co）＝0．458%，而独立矿物辉钴矿只占3．73%，硫铜钴矿更少；甘肃白堂山斑岩铜矿含钴黄铁矿中w（Co）＝0．216%，含钴黄铁矿中的Co几乎占矿石钴总量的43．5%［71］；西藏雄村斑岩型矿床中Co，Ni主要以类质同象形式赋存于磁黄铁矿中，少量赋存于其他矿物中［72］；江西德兴斑岩铜钼矿床中Co的分布和富集主要与金属硫化物有关，Co的主要载体是黄铁矿，其次是黄铜矿，Co的富集规律与S基本吻合［2］，Co元素大部分以类质同象形式进入到黄铁矿的晶体结构，少部分呈独立矿物，独立矿物包括硫铜钴矿、硫钴镍矿。芮宗瑶等［39］通过研究国内多个斑岩铜矿认为，斑岩型铜钼矿床中Co和Ni主要赋存于黄铁矿中，而不是黄铜矿。此外，美国阿拉斯加西南部佩布尔（Pebble）斑岩型铜矿床中，Co的主要赋存矿物是黄铁矿，其他硫化物（黄铜矿、斑铜矿等）中含Co相当少（表2）。

上述表明，Co在斑岩型铜矿中的赋存状态主要是类质同象，其次是独立矿物；Co以类质同象形式主要赋存于黄铁矿中，其次是磁黄铁矿、黄铜矿等，而独立矿物主要有辉钴矿、辉砷钴矿、硫铜钴矿等。

2．3 Au的赋存状态以及矿物形态特征

Au的赋存状态包括矿物金和分散金，矿物金包括自然金（明金和显微金）和金化合物，分散金包括亚显微金、类质同象金和吸附金［73］。金矿物的粒径、形态以及嵌布特征是决定回收工艺及影响回收效果的关键因素。自然金的嵌布特征是指金矿物在矿石中的存在方式、存在位置及与其他矿物颗粒间的相互关系。自然金可分为裂隙金、粒间金、包裹金3类。前两者多为交代充填产物，形成时间较其他矿物晚；后者成因多为出溶体或由分散金归并而成。

总体上，金几乎可能产于斑岩型矿床的每个蚀变矿化带内。Arif等［61］对印尼Batu Hijau斑岩型铜金矿床研究表明，金主要以自然金和银金矿的形式出现，从早期到晚期，金的主要嵌入位置由硫化物逐渐向脉石矿物过渡。早期金主要以亚显微金（不可见金）和自然金的形式赋存于富斑铜矿 黄铜矿等矿体中，其中自然金主要以包裹金的形式出现，粒度一般较小；晚期金主要以自然金颗粒形式赋存于富黄铜矿 黄铁矿矿体中，很少有不可见金存在，自然金主要以粒间金与裂隙金的形式出现，粒度明显增大，且游离金的比例越来越高（表1）。

金的赋存矿物主要有黄铜矿、黄铁矿、斑铜矿、辉铜矿、砷黝铜矿、黝铜矿、铜蓝等，各矿物含金量相差很大。在相同物理化学条件下，斑铜矿的容金能力要比黄铜矿高很多，两者成矿温度越高，容金能力越大［74］。尽管斑铜矿容金能力较强，但发现在许多斑岩型铜矿中，如Island Copper，Pebble，Bajo de Alumbrera以及我国新疆包古图富金斑岩铜矿等，斑铜矿含量毕竟很少，因此金含量主要与黄铜矿和黄铁矿有关。Gregory［75］对美国Pebble斑岩型铜矿的研究进一步证明了这一点。通过323个金粒的统计，赋存于黄铜矿中的金占62．5%，黄铁矿中的金占26．6%，游离金占10%，仅有5个金粒赋存于斑铜矿、砷黝铜矿与黝铜矿中且粒度一般较小；其次，还发现金的粒度与它所赋存的矿物有一定的关系：323个金粒粒径为0．6×10－6～74．5×10－6m，96%的金粒粒径＜15×10－6m，平均3．8×10－6m；赋存于黄铜矿中的金粒粒度范围较大，而赋存于黄铁矿中的金粒和游离金的粒度变化较小（图5）。此外，仅有12个金粒粒度＞15×10－6m，主要赋存于黄铜矿（10粒），次为黄铁矿（2粒），但这12个金粒体积分数却占所研究金粒的65%，且仅非常大的一个金粒体积分数就占总量的29%。

图5 美国西南部佩布尔（Pebble）斑岩型铅金钼矿床金在各种矿物中的粒度直方图（据文献［75］，改绘）Fig．5 Histograms showing gold grain size of various host minerals in Pebble porphyry Cu-Au-Mo deposit in southwest Alaska of America

综合上述，从早期到晚期，金的赋存矿物顺序一般为：斑铜矿→黄铜矿→黄铁矿。早期金主要以不可见金或自然金形式赋存于斑铜矿、辉铜矿、黄铜矿中，自然金以粒度较小的包裹金形式出现，但早期这些矿物的单矿物含金量普遍较高；晚期金主要以自然金形式赋存于黄铜矿、黄铁矿、方铅矿、闪锌矿等，且自然金以粒间金和裂隙金为主，金的粒度比早期明显增大，游离金的比例逐渐增加，但单矿物中金含量较早期低。

2．4 Ag的赋存状态以及矿物形态特征

依据矿物显微尺度的大小，Ag在载体矿物中的主要赋存形式为可见银和不可见银。可见银可分为独立矿物银（＞50×10－6m）和显微包裹银（1×10－6～10×10－6m）［7677］；不可见银主要有类质同象银和次显微包裹银，而次显微包裹银多包含在与银矿化密切相关的硫化物中。

表1 印尼巴都希贾乌与细脉共生的金的赋存状态［61］Table 1 Summary of gold occurrence at Batu Hijau in relation to number of veinlets with varied mineral paragenesis

表2 美国阿拉斯加西南部Pebble斑岩型Cu-Au-Mo矿床硫化物中Au，Ag，Co，Cu的质量分数［75］Table 2 Contents of Au，Ag，Co and Cu of Sulfides from Pebble porphyry Cu-Au-Mo deposit in southwest Alaska of America（analyzed by）LA-ICP-MS）

在斑岩型铜钼矿床中，从早期到晚期，银矿物建造主要有Cu-Mo-Au-Ag，Pb-Zn-Ag，Au-Ag等。矿石结构主要为粒状、交代、压碎、固熔体分离等。主要银矿物有碲银矿、自然银、银黝铜矿、银金矿、金银矿、硫银锡矿、硫银铋矿等；主要载银矿物为早期的黄铜矿、斑铜矿、黝铜矿、黄铁矿，晚期的方铅矿、闪锌矿以及脉石矿物。伴生银的斑岩铜矿银品位较低，矿石中除偶见银黝铜矿外，银矿物主要是银金矿和金银矿，这些银矿物大多数为粒间银，主要产于黄铜矿、黄铁矿、斑铜矿及黝铜矿等矿物颗粒之间［78］。

德兴斑岩型铜钼矿床伴生银矿物主要有碲银矿、碲金银矿、硫银铋矿和自然银，主要赋存于黄铜矿、黄铁矿、黝铜矿、砷黝铜矿、石英等矿物中［11］。西藏玉龙铜矿的银除了以自然银、辉银矿、角银矿、硫酸银、氧化银形态独立存在外，还以微细粒结构赋存于黄铁矿、黄铜矿、方铅矿、砷黝铜矿、锑银矿、硅酸盐等矿物中，大部分以矿物包裹银形式存在［79］。另外，银在黄铜矿中的含量明显高于黄铁矿（表2）。如云南普朗斑岩铜矿矿物光、薄片中几乎看不见独立银矿物的存在，银主要赋存在黄铜矿中且w（Ag）高达110×10－6，证明存在类质同象银［50］。芮宗瑶等［39］通过对比国内铜厂、玉龙等多个斑岩型铜矿中黄铜矿和黄铁矿的含银量，发现黄铜矿含银量普遍高于黄铁矿。

综上所述，在斑岩型铜矿中，银主要以自然银、碲银矿、金银系列矿物等形式存在，主要赋存矿物是早期的黄铜矿、黄铁矿、黝铜矿等和晚期的方铅矿、闪锌矿，其次是石英、方解石等脉石矿物。银在硫化物中的赋存形式一直是研究的难点。主要有可见银（独立银矿物与显微包裹银）、次显微包裹银、类质同象银几种情况，但在不同斑岩型矿床中银的主要赋存形式可能有较大差异。此外，在单矿物中，黄铜矿相对于黄铁矿，含银量可能更高。

3 斑岩铜钼矿床中Re，Co，Au，Ag在各蚀变矿化带的分布规律

3．1 Re在蚀变带中的含量特征

Re绝大部分赋存于辉钼矿中，Re和Mo的分布关系相当密切。Grabezhev通过研究乌拉尔Tarutino矿床，发现在矿床的不同深度，Re与Mo的含量呈高度正相关关系［80］，因此研究Re的分布规律，必须要研究辉钼矿的分布规律以及Re在不同成矿期辉钼矿中的含量特征。

美国宾厄姆斑岩型铜钼矿床的辉钼矿中Re的空间分布比较清楚，向斑岩体内部和深部，辉钼矿Re含量逐渐降低，斑岩体周围的辉钼矿中Re最为富集［39］；而斑岩体内部一般发育钾硅酸盐化带，斑岩体周围一般发育绢云母化带，这可能说明早期的钾硅酸盐化带不适于Re在辉钼矿中的积累，随着岩浆继续上侵，绢云母化带的辉钼矿可能含有更多的Re。Berzina等［21］通过研究中亚造山带斑岩型铜钼矿中Re的含量，认为在Aksug，Erdenetuin Obo，Sora等斑岩型铜钼矿床中，在绢英岩化带中辉钼矿Re含量普遍比钾化带等其他蚀变带高；Aminzadeh等［81］评价了伊朗Sar Cheshmeh斑岩型铜钼矿床辉钼矿脉中Re含量的影响因素（表3），从表3可见，Re在辉钼矿中的含量与辉钼矿成矿的高度呈正相关，他认为成矿高度的增加增强了地下水体系对含矿热液的影响，从而导致热液温度的降低；此外，绢云母化蚀变带及其附近，Re在辉钼矿中的积累程度较高，硅化与绢云母化相比，Re的含量较低。

表3 伊朗Sar Cheshmeh斑岩型铜钼矿床w（Re）的影响因素Table 3 Factors influencing Re content in Sar Cheshmeh porphyry Cu-Mo deposit in Iran

图6 斑岩型铜矿中金属分带现象（据文献［82］，改绘）Fig．6 Metal zoning in porphyry copper deposits量的单位：w（Au，Ag）／10－6，w（Cu，Mo，Pb＋Zn）／%

综合上述观点，较高的温度可能不利于Re的积累，在矿化早期的钾硅化带由于温度较高，不利于Re的积累，Re的浓集部位主要位于温度较低的绢云母化带。

3．2 Mo（Re），Au，Ag，Co元素在各蚀变矿化带中的含量特征

在斑岩型矿床中，Au与Ag的分布规律研究较为成熟，Janes等［44］总结出了斑岩型铜矿床体系中Au的分布规律（图6）：①中央Cu-Au矿带（主要在钾化带内）：Au主要处于中央Cu-Au矿带的有加拿大不列颠哥伦比亚Bell和Granisle矿区，巴布亚新几内亚的Panguna和Ok Tedi矿区；②中间Au矿带（主要在绢英岩化带与泥化带）：Au处于中间Au矿带的有美国亚利桑那州San Manucl-Kalamazoo矿区、美国内华达州Copper Canyon矿区与Robinson矿区，加拿大不列颠哥伦比亚的Milligan山矿区以及我国的德兴矿区等；③远端Au矿带（主要在青磐岩化带）：Au处于远端Au矿带的有秘鲁的Yauricocha矿区等；④多层Au矿带（各个蚀变带都含金）：Au处于多层Au矿带的矿床是美国犹他州的Bingham Canyon矿区和菲律宾的Lepanto矿区。

研究表明，美国犹他州的Bingham Canyon矿区和菲律宾的Lepanto矿区属同一个富金体系，Atkinson和Einaudi将Bingham矿区金属分带划分为：中央无矿核→辉钼矿带→斑铜矿 金→黄铜矿-金→黄铁矿 金→铅-锌-银-金→金 银矿脉，在每个矿带中均发现了Au［83］。根据该金属分带，总结出Bingham矿区元素分带特点为：Mo（Re）→Cu（Au）→Fe（Au）→Pb，Zn（Ag，Au）→Au，Ag。同样，菲律宾的Lepanto矿区也具有多层金的分布结构，Lowell注意到金主要分布在3个不同的带内：①与斑铜矿共生的浸染状斑岩矿床；②与硫砷铜矿共生的青磐岩化带；③低温热液石英网状脉［84］。Sillitoe［3］通过研究斑岩型矿床中金属矿化分带也得出类似的结论，他认为Cu±Mo±Au金属矿化广泛发育在钾蚀变带、石英 绢云母 绿泥石带，钾化带自然铜与金两种金属关系密切，常以固溶体形式分布在斑铜矿与黄铜矿中；相反，由于成矿过程中Cu与Mo被带入时间的不同，两者成矿关联性很小，两者在空间上的分布往往是分开的，例如智利的Los Pelambres斑岩型铜矿床［86］。Cu-Au-Mo矿化核心常被上千米规模的Pb，Zn和Ag的异常含量带包围，它反映了这些金属成矿时为低温热液环境，在部分斑岩铜钼矿系统中，Mn（±Ag）等元素在这个异常带外部也相当丰富，例如美国的Butte斑岩铜矿床［87］。在空间上，Ag与Pb，Zn，Mn等元素通常同时出现在青磐岩化带，而沿着斑岩矿化晕边缘也有可能富Au，在美国Mineral Park矿边缘带Pb-Zn矿化与Au-Ag矿化都相当显著。可见，Au，Ag在斑岩型矿床各蚀变带中的分布具有多样性的特点。

我国德兴斑岩铜矿铜厂矿区微量元素在平面上表现为环状水平分带。矿床中Cu，Mo（Re），Au，Ag，Co等成矿元素高浓度部位主要在石英 绢云母带附近，且元素含量与矿化强度呈正相关，具体表现为：Mo（Re）主要分布于钾化带和石英 绢云母化带2个蚀变带内；Au主要分布于接触带内侧的斑岩体内，其浓集中心在钾化带与石英绢云母化带之间；Ag在接触带内外分布较广泛，但主要浓集在石英-绢云母化带内外，且在接触带外侧Ag含量明显较Au丰富；Co 主要分布在石英 绢云母化带外侧以及伊利石 水白云母化带（表4）。总体上，Mo（Re），Co，Au，Ag四种元素从中心向外的分布顺序为：Mo（Cu，Re）→Cu，Au→Cu，Ag→Co。伊朗的Sar Cheshmeh斑岩型铜钼矿床中元素分带现象与我国德兴铜矿类似，Cu，Mo矿化主要在矿化较强的绢英岩化带，其次是钾蚀变带；Au，Ag矿化与Cu矿化关系十分密切，而在早期的弱钾化带以及青磐岩化带中矿化较弱（表5）。我国西藏谢通门县雄村斑岩型铜金矿Au，Ag，Co的分布规律为：①Au与Ag的矿化分为2期：早期成矿阶段主要发生在钾化带与石英绢云母化带，形成Cu-Au-Ag的主矿体，且Cu与Au，Ag呈显著正相关关系；晚期成矿阶段主要发生在青磐岩化带，形成Pb-Zn-Cu-Au-Ag矿化，对Au，Ag的富集起了叠加作用；②Co主要存在于早期成矿阶段的黄铁矿与磁黄铁矿中［67］。

表4 德兴铜厂斑岩型铜钼矿床微量元素在不同蚀变带中的质量分数［2］Table 4 Contents of trace elements in different alteration zones in Tongchang porphyry Cu-Mo deposit in Dexing

表5 伊朗Sar Cheshmeh斑岩型铜钼矿床不同蚀变带中Cu，Mo，Au，Ag的质量分数［87］Table 5 Contents of Cu，Mo，Au and Ag in different alteration zones in Sar Cheshmeh iporphyry Cu-Mo deposit in Iran

4 斑岩铜钼矿床Re，Co，Au，Ag的迁移演化与成矿过程

元素在各蚀变带中的含量多少是成矿流体与围岩在特定的物理化学条件下相互作用的结果，这个过程必定会有元素的迁移（即带入与带出）。前人通过多种方法，对元素的定量迁移规律做了大量研究，但主要集中在Cu，Mo，S等主要成矿元素，而对于Re，Co，Au，Ag元素的迁移演化与成矿的研究不很充分。

在斑岩型铜矿床中，金属元素在热液中常以络合物形式迁移［88］，而金属元素络合物的稳定性影响着其迁移的远近。Re，Co，Au，Ag元素在流体中的迁移演化与成矿受温度、压力、p H等因素的共同影响，温度降低、不同来源流体混合、水岩反应等在成矿元素沉淀析出过程中起着重要的作用［89］。一般认为，当氧气不充足时Mo与Re均处于＋4价，Mo与Re晶体化学的近似性制约着Re进入辉钼矿的晶格［68］；含矿流体中Re的浓度与成矿过程中物理化学条件（氧逸度，p H，p，t等）的变化有关［21］，普遍认为热液流体的温度和p H的降低有利于Re在辉钼矿中的聚集。有研究表明，Re于成矿早期较高温度（350～650℃）下在热流体中趋向转移，而在成矿晚期较低温度（150～350℃）下，大量Re进入辉钼矿晶格沉淀下来［39］。Cu，Au，Ag，Fe，Pb，Zn等元素有相似的迁移与沉淀机制，在岩浆演化过程中也萃取了地壳中成矿组分，逐渐趋于富集。和其他元素相比，Cu，Mo与Au的络合物形式不稳定，随着温度的降低及p H升高，Cu，Mo，Au首先从热液中沉淀，主要形成黄铜矿、斑铜矿、辉钼矿等硫化物。Au很难与S形成化合物，Au常在热液演化早期以固溶体或独立矿物形式与黄铜矿、黄铁矿、斑铜矿等密切共生，形成斑岩型铜矿的Cu-Mo-Au矿化中心；到热液晚期，由于硫化物结晶锐减，溶液中过饱和的Au主要以自然金的形式沉淀。Ag与Au的活动性不同，它可与氯离子形成稳定的络离子或络合物，也可形成多硫或硫氢络离子等形式搬运、迁移，Ag可与溶液内离子直接结合沉淀，还可以交代早期形成的黄铜矿、斑铜矿等硫化物；由于Ag的络合物比Cu，Mo，Au稳定，Ag通常可在热液演化晚期阶段富集，表现为Ag，Pb，Zn，Mn经常一起产出于离矿化中心较远的位置。Co，Ni作为亲铁元素，主要赋存在深成岩浆早期结晶的橄榄石、辉石等矿物中，当上侵性流体与之作用、蚀变，它们就从矿物晶格中释放出来，热液中的Co主要以硫代硫酸盐络合物和HS络合物形式搬运［68］，艾金彪等［90］通过内蒙古乌努格吐山斑岩型铜钼矿床元素定量迁移的研究得出结论，Co 元素在石英-钾长石化带表现明显带出，在石英 绢云母化带带入量最大，这表明Co元素的沉淀成矿位置主要发生在外接触带，位于Cu-Au-Mo矿化中心与Pb-Zn-Ag矿化边缘之间。当然，这只是Re，Co，Au，Ag元素迁移演化与成矿的一般规律，对于不同斑岩型矿床而言，具体的成矿过程还要受矿床其他因素的制约。

5 结论

（1）斑岩型铜矿中Re，Co，Au，Ag等共伴生元素的价值是相当高的，对其综合利用具有重大的战略意义，掌握它们在矿石中赋存状态以及在蚀变带中的分布规律是相－当必要的。

（2）在斑岩型铜钼矿中，Re除了主要赋存于辉钼矿中，也以微量赋存黄铁矿、黄铜矿、斑铜矿、辉铜矿等矿物中，此外在钨矿物（白钨矿与钨铁矿）中也可能有富集；Co在斑岩型铜钼矿床中主要以类质同象形式赋存于黄铁矿中，独立矿物形式很少；Au主要以自然金以及金银系列的独立矿物产出，Au在斑岩铜钼矿中主要以自然金以及固溶体的形式赋存于黄铁矿、黄铜矿、斑铜矿等硫化物以及脉石矿物中；Ag在斑岩型铜钼矿中主要形成自然银矿、碲银矿、金银矿、银金矿等矿物，Ag通常以独立银矿物包裹体、次显微银或类质同象银的形式赋存于黄铜矿、黄铁矿、黝铜矿、方铅矿、闪锌矿等硫化物中。

（3）Re，Co，Au，Ag等在成矿热液中的迁移与演化取决于热液的物理化学条件（t，p，p H，氧逸度等）、水岩反应（蚀变）和元素形成络合物的稳定性等多种因素。一般认为首先大量沉淀成矿的是Cu，Mo，Re，Au，其次是Co，晚期析出的是Ag，Pb，Zn。与之相对应，Re主要赋存于绢云母化带，钾硅化不利于Re的积累；Co 主要赋存于石英 绢云母化带外侧，与黄铁矿关系密切；Au的分布较分散，但普遍赋存早期钾化带与石英-绢云母化带，有时在泥化带与青磐岩化带也较富集；Ag 主要赋存于石英-绢云母化带内外，其次Ag与Pb，Zn，Mn等元素一同产出于青磐岩化带也相当普遍。

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Occurrence and distribution regularity of by product elements in porphyry Cu Mo deposits

CAO Chong1，ZHAO Yuanyi2，SHUI Xinfang1，CHANG Yuhu1，SHEN Wei1，YANG Yongqiang1
（1．China University of Geosciences（Beijing），Beijing 100083，China；2．Insitute of Mineral Resources，Chinese Academy of Geological Sciences，Beijing 100037，China）

In addition to Cu，Mo the by-product elements，such as Re，Co，Au，Ag etc．could be recovered from Cu-Mo porphyry deposits．Recovery of the by-product elements is significant to both mineral resources and environment．Study on their grade and reserves，occurrence and distribution regularity draws a conclusion as follows：Co occurs mainly as isomorphs in pyrite which is often enriched along the outside of phyllic zone；Au and Ag as native gold，native silver or electrum，and content，grain size and occurrence varied greatly in different sulfides，Au enriched in different alteration zones but mainly in the potassic zones and quartz-sericitization zones，Ag enriched mainly in phyllic zone in the form of Cu-Ag-Au in the early stage and in the propylitic zone in the form of Pb-Zn-Ag in the late stage；Re closely related to molybdenite of the phyllic zone．

the porphyry deposit；by-product elements；occurrence；distribution regularity

P595；P618．4

： A

10．6053／j．issn．1001-1412．2014．01．001

2013-09-02； 改回日期：2013-12-13； 责任编辑： 赵庆

国土资源部公益性行业科研专项“德兴铜矿生产过程中Re等元素分布规律研究”（编号：201311072-01）及“江西德兴斑岩铜矿科学基地研究”（编号：200911007-01）共同资助。

曹冲（1987-），男，硕士研究生，矿产普查与勘探专业。E-mail：caochong1016＠163．com

赵元艺（1966-），男，研究员，从事矿床学、地球化学研究。E-mail：yuanyizhao2＠sina．com