东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究

杨文夷,李 杰,陈焕盛,王自发,胡 波,宋 涛,李健军(.中国科学院大气物理研究所,大气边界层物理和大气化学国家重点实验室,北京 00029；2.中国科学院大学,北京 00049；.中国环境监测总站,北京0002)

东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究

杨文夷1,2,李 杰1*,陈焕盛1,王自发1,胡 波1,宋 涛1,李健军3(1.中国科学院大气物理研究所,大气边界层物理和大气化学国家重点实验室,北京 100029；2.中国科学院大学,北京 100049；3.中国环境监测总站,北京100012)

利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)对2010年东亚地区边界层臭氧(O3)的时空分布进行了数值模拟,并评估了东亚边界层光化学反应的活性.结果表明,NAQPMS模式与观测结果较为一致,站点观测与模拟的日均值(月均值)相关系数达到 0.56～0.91,模式能合理再现东亚地区地面O3的时空分布特征.东亚地区冬季边界层O3低值区出现在中国东部;春季O3浓度增加,西北太平洋沿岸地区O3浓度达60µL/m3左右;夏季东亚中纬度35°N附近大陆地区O3由于强烈的光化学反应呈现出一浓度高值带,浓度达60µL/m3以上;秋季东亚大部分地区O3浓度维持在40～45µL/m3左右.夏季中国京津冀和长江三角洲部分地区光化学净生成率已超过30×10-9/d.

嵌套网格空气质量模式；臭氧；数值模拟

随着城镇化经济的快速发展,我国大气污染呈现出复合型和区域型的新特点,以灰霾和光化学烟雾为代表的二次污染交替、耦合发生[1-2],对我国人体健康和农作物生产带来了潜在威胁[3-4].大气氧化能力则是大气复合污染的核心因素,其强弱不仅决定大气一次污染物(如二氧化硫、氮氧化物和一氧化碳等)的清除速率,同时明显影响大气细颗粒物(PM2.5)主要组分(如硫酸盐、硝酸盐和二次有机颗粒物)的质量浓度[5].

对流层臭氧(O3)是重要的大气氧化剂,同时也是OH自由基的主要前体物[6],了解其在我国的时空分布特征是准确评估我国大气氧化能力的前提之一,数值模式是研究该问题的重要途径之一.针对中国特别是京津冀、长江三角洲和珠江三角洲臭氧的时空分布及其来源已做了大量数值模拟研究[7-9],然而这些研究多集中在城市夏季臭氧的形成机理以及单一区域的个例模拟,对我国边界层臭氧长期时空分布,特别是我国灰霾频发的秋冬两季的模拟还远远不足,使得对我国灰霾期间大气二次颗粒物生消过程的认识严重受限[10].

缺乏臭氧长期数值模拟也是我国臭氧生态环境效应评估的限制因素之一.研究表明,O3对植物的影响主要由于长期累积效应引起,高浓度的O3暴露会影响农作物的生长发育和产量[11].

本文利用中国科学院大气物理研究所自主研发的嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)对东亚地区2010年O3浓度进行了连续一年模拟,通过与观测数据进行对比验证了模式对 O3长期变化特征的模拟能力,并探讨了东亚地区边界层O3及其光化学反应速率的时空分布特征.

1 模式设置与观测数据

1.1 模式介绍

NAQPMS是由中国科学院大气物理研究所自主研发的多物种、多尺度空气质量模拟系统[12],已被用于区域和城市尺度的沙尘输送、酸雨、臭氧等污染物的形成机制和跨界输送等科学研究[13];同时在业务管理方面也得到了广泛应用,已在全国多个省市(北京、上海、广东等)投入业务化运行.

NAQPMS模式由气象模块和嵌套化学输送模块构成,气象模块采用由美国环境预测中心(NCEP)和美国国家大气研究中心(NCAR)等机构研制的中尺度气象模式 WRFv3.0;嵌套化学输送模块由中国科学院大气物理研究所自主开发,考虑了污染物的平流、扩散和干、湿沉降等过程,气相化学机制采用CBM-Z机制.CBM-Z是基于CBM-IV发展的按结构分类的物种更多、反应更完善、适用性更广的一个归纳化学机理,反应物种增加至71个,化学反应增加至176个,模式系统的详细介绍参见文献[14].

1.2 模式设置

模拟区域包括了整个东亚地区(图1),水平网格分辨率为 80km,网格数为 97(东西)×77(南北).垂直方向模式采用地形追随坐标系,从地面至20km高空不均匀地分为20层,其中最下面7层位于距地面1～2km范围内.

模拟时段为2010年1月1日～2010年12月31日,初始条件与边界条件来源于全球大气化学输送模式MOZARTv2.4的模拟结果.为减少因初始条件扰动对模拟结果的影响,NAQPMS的启动时间设定为2009年12月1日.

人为排放源取自清华大学提供的基准年为2009年的排放清单,其分辨率为 0.25°×0.25°,排放物种包括二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOχ)、挥发性有机物(VOCs)、黑碳(BC)、有机物(OM)和直接排放的颗粒物等[15].生物质燃烧取自于曹国良等[16]的研究,并利用MODIS卫星的火点资料,将污染物排放量细化为 0.25°×0.25°的空间分辨率,并将年均值细化为日均值.此外,碳氢化合物的自然源排放取自全球散发物质名录行动(GEIA)[17].图1中给出了研究区域内NOχ的排放速率.

图1 NAQPMS模拟区域、观测站点分布以及NOχ的排放速率[µg/(m2·s)]Fig.1 Distribution of stations in the study and modeling domain of NAQPMS and the NOχemission rate [µg/(m2·s)]

1.3 观测数据

为了检验模拟结果的合理性,将模式输出的O3浓度与站点观测结果进行对比.观测站点的地理位置和其他相关信息如图1和表1所示.观测资料主要来源于:(1)中国科学院大气物理研究所建立的中国科学院京津冀大气环境监测网[18];(2)中国环境监测总站建立的大气颗粒物全国观测网络;(3)东亚酸雨观测网(EANET)(http://www.eanet. cc/product.html);(4)其他数据来源,包括相关参考文献.需要指出的是,个别站点的观测年份并非2010年,以下针对这些站点的比较建立在月均值的基础上,对这些站点数据的验证用于评估模式对于季节变化规律的模拟能力.

表1 观测站点信息Table 1 The information of stations

2 模拟结果分析

2.1 模式结果验证

图2展示了2010年东亚地区观测和模拟得到的地面O3年均浓度.模拟值选取与观测台站同一海拔高度的结果.如图2所示,模拟结果与观测较为一致,基本再现了 O3的空间分布特征,如中国华北和珠江三角洲地区的低值区(20～30µL/m3)和日本北海道的高值区(30～40µL/m3).定量上讲,模拟和观测结果的相关系数达到 0.94,所有台站的模拟值均在观测值2倍范围内.

图2 2010年东亚地区地面O3年均浓度水平分布以及观测与模拟年均浓度散点图Fig.2 The shaded figure shows the distribution of annual mixing ratios of surface O3and the scatter plot shows the relationship between observed and simulated annual O3

图3 观测站点地面O3月均浓度时间序列Fig.3 Monthly mean O3mixing ratios with standard deviation of observation and model

图3展示了所有站点月均O3浓度及其标准偏差的观测和模拟结果.如图3所示,模式能较好地模拟不同地区O3浓度的季节变化特征.如我国京津冀地区的地面臭氧呈单峰型分布特征,其最大值出现在 6月,最小值在冬季;华南地区(如广州)的最大值出现在秋季(10～11月),东北地区(龙凤山)则出现在春季.与上述地区不同,日本和西太平洋地区的臭氧呈双峰型分布特征,即春季最高、夏季最低,秋季出现一个次峰.模式均很好再现这些特征.需要指出的是,模式虽然合理再现了承德臭氧的季节变化特征,但是模拟浓度整体偏高,这可能与模式低估承德城区NOχ对O3的滴定效应有关.

表2给出了各观测站点的相关统计参数,如表 2所示,大部分站点观测与模拟的相关系数达到 0.56～0.91,所有站点均通过了 1%的显著性检验,证明模拟值与观测值之间的相关系数是显著的.承德站模拟结果普遍高于观测值,其NMB为57%,其他站点的NMB在-9%～33%之间.

图4展示了不同季节O3日均(或月均)浓度的观测与模拟对比散点图,不同季节O3的模拟值大部分落在观测值的 2倍范围内,日均值线性回归得到的直线斜率在 0.9左右,而月均值线性回归斜率在0.6～0.9范围内.不同季节观测与模拟浓度的相关系数在0.65～0.85之间,均通过了显著性水平为1%的t检验.

图4 不同季节O3日均浓度(a)、月均浓度(b)观测与模拟散点图Fig.4 Scatter plot showing the relationship between observed and simulated daily averaged O3(a) and monthly average O3(b) in different seasons

表2 O3浓度日均值模拟结果统计参数Table 2 Statistical parameters of model performance with daily concentration of O3

总体而言,NAQPMS能较好地模拟东亚地区地面O3浓度,并能基本再现东亚不同地区O3浓度的季节变化特征等.

2.2 东亚地区边界层O3时空分布特征

图5展示了2010年东亚地区边界层O3浓度及输送通量的季节分布.如图5所示,东亚边界层O3呈现明显的季节变化特征.在冬季,东亚大部分地区 O3浓度维持在 20～50µL/m3,低值区出现在中国东部(30～40µL/m3),山东、河南和河北等地区的浓度甚至低至 30µL/m3以下.西太平洋、蒙古和东西伯利亚等地区O3浓度较中国东部略高,达到40～50µL/m3.这种分布特征与东亚的季风气候和污染源分布有关.冬季,整个东亚地区受到蒙古冷高压控制,30°N以北地区盛行西北季风,以南盛行东北季风[23].这些气团将高纬地区背景臭氧输送至整个东亚,使得该地区臭氧浓度较为均一.然而,中国东部特别是华北地区NOχ排放量较大(图 1),在冬季太阳辐射较低的情况下,过量的NOχ与O3发生反应大量消耗O3,造成该地区O3浓度较低.受到 O3的分布特征和气象条件的影响,O3高水平输送通道位于西伯利亚-蒙古-东北-韩国-日本一线,其输送通量达到 2×10-5mol/ (m2·s).

与冬季相比,春季东亚北部地区(25°N以北)的O3浓度大幅度增加,在西伯利亚和日本、韩国等地区甚至达到 60µL/m3以上,形成东亚的两个高值中心.东亚南部(台湾以南)地区的O3浓度则降低5～10µL/m3,维持在40µL/m3以下.春季东亚北部地区太阳辐射增强,中国华北、华东,韩国以及日本地区排放的高强度O3前体物在边界层内的光化学反应明显增强,生成大量 O3,成为东亚地区O3高值区之一;同时控制东亚大陆的蒙古高压进一步减弱,亚洲大陆污染物向西北太平洋的O3输送通道稍向北偏移,移至35～50°N一带,受上游地区生成的高体积分数O3影响,黄海、东海以及日本海海域的O3浓度维持在较高值.中国南部受到来自印度洋和中国南海的海洋性气团影响,低浓度的O3由海洋输送至中国南部,造成东亚南部地区O3浓度明显降低.

夏季东亚大陆35°N中纬度地区附近形成一臭氧高值带,中国京津冀地区、山东、山西以及河南省的边界层O3浓度可达60µL/m3左右.太平洋及沿岸地区O3浓度大幅降低,洋面上浓度维持在 20µL/m3以下,中国台湾和日本部分地区浓度降至 30µL/m3左右.夏季北半球太阳辐射进一步加强,东亚地区充足的O3前体物在合适的条件下发生光化学反应生成大量O3,污染物局地累积造成35°N大陆地区形成O3高值区.中国南部和日本等地在东亚夏季风影响下盛行偏东或偏南气流,来自海洋的清洁气团使得这些地区边界层O3浓度较低,维持在30µL/m3以下.

图5 2010年东亚边界层O3浓度(µL/m3)及水平输送通量[1×10-5mol/(m2·s)]的季节分布Fig.5 Seasonal mean ozone mixing ratios (µL/m3) and ozone horizontal fluxes [1×10-5mol/(m2·s)] in the boundary layer in 2010

秋季东亚大部分地区边界层O3浓度维持在40～45µL/m3左右.此时光化学反应强度随着太阳辐射的减弱而降低,夏季35°N大陆地区O3高值区浓度大幅度下降,中国华北等地区边界层O3浓度在秋季降低至35µL/m3左右,成为低值区.由于东亚季风由夏季风向冬季风转变,中国南部地区、日本以东的西北太平洋地区受到大陆污染气团的影响,O3浓度回升至40µL/m3左右,并在整个秋冬季都维持在较高浓度.

2.3 臭氧生成速率的时空分布特征

图6展示了2010年东亚地区边界层O3光化学净生成率(ONP,单位时间O3净生成量)的季节分布.如图6所示,ONP呈现明显的季节变化特征.冬季,太阳辐射较弱,整个东亚地区ONP维持在较低水平,基本在 10×10-9/d以下.春季北半球太阳辐射增强,东亚大陆地区人为污染源排放较强的地方ONP增加5×10-9/d左右,中国35°N以南地区维持在 10×10-9/d以上.夏季光化学反应强烈,东亚大陆大部分地区ONP较春季有明显增加,中国华北、华东等地基本维持在 20×10-9/d以上,中国京津冀和长三角部分地区ONP甚至超过30×10-9/d.秋季整个东亚地区 ONP的分布与春季较为接近.总体而言,ONP与排放源分布(图1)有较好的一致性,说明污染源排放是影响ONP的主要因子之一.

图6 2010年东亚边界层O3光化学净生成率(10-9/d)的季节分布Fig.6 Seasonal mean net ozone photochemical production (10-9/d) in the boundary layer in 2010

随着污染物排放强度的演变,东亚地区 ONP强度也呈现明显的变化趋势.中国及韩国部分地区夏季ONP较20世纪90年代增长(5～10)×10-9/d以上

[22,24],中国东部地区增长幅度最大,河北北部、河南南部以及江苏、安徽、浙江三省交界处,增长幅度达到(15～20)×10-9/d(约为100%).与之相反的是,夏季日本东京地区 ONP呈现出下降趋势,降低至15×10-9/d以下,这与污染物的演变趋势一致[25-26].

大量研究表明,欧洲特别是其中部地区目前严重的臭氧污染,臭氧超标天数达到10%～20%[27].基于观测数据,Connor等[28]计算2000年7～8月欧洲中部地区白天边界层 ONP为(13～45.5)×10-9/d.与之相比,我国东部大部分地区夏季全天边界层ONP欧洲中部地区相当(10×10-9/d以上),个别地区甚至超过欧洲中部(超过40×10-9/d).

3 结论

3.1 利用NAQPMS对东亚地区2010年O3浓度进行了模拟,为检验模拟质量,将模拟结果与观测数据进行对比,27个观测站点观测与模拟的O3浓度日均(月均)值均有较好相关性.绝大部分站点的相关系数在0.6～0.9之间,所有站点均通过了显著性水平为1%的t检验,表明模式可以较好地再现东亚地区地面O3的浓度分布和季节变化特征.

3.2 东亚地区不同季节边界层 O3浓度呈现出各自的空间分布特征,主要影响因素有对流层光化学反应生成,东亚季风环流和平流层向对流层的输送等.冬季边界层O3低值区位于中国东部地区,山东、河南和河北等地区的浓度低至30µL/m3;春季东亚25°N以北地区O3浓度大幅度增加,西伯利亚和日本、韩国等地O3浓度高达60µL/m3左右;夏季东亚中纬度 35°N附近大陆地区边界层O3浓度由于强烈的光化学反应呈现出一臭氧高值带;秋季中国南部地区、日本以东的西北太平洋地区由夏季风向冬季风转变,在大陆污染气团的影响下边界层O3浓度回升至40µL/m3左右.

3.3 东亚地区人为活动强烈的地区 ONP较大,因此污染源排放是影响ONP的主要因子.冬季整个东亚地区 ONP维持在 10×10-9/d以下.春季ONP有所增加,中国 35°N以南地区维持在10× 10-9/d以上.夏季光化学反应强烈,人为污染物排放较大地区ONP大幅度增加,中国京津冀和长三角部分地区ONP甚至超过30×10-9/d.秋季ONP的分布与春季较为接近.

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致谢：感谢清华大学王书肖研究员提供2009年中国大陆人为排放源和日本全球变动研究所Yugo Kanaya博士提供日本Fukue臭氧的观测结果.

Modeling analysis of boundary layer ozone distributions over East Asia.

YANG Wen-yi1,2, LI Jie1*, CHEN

Huan-sheng1, WANG Zi-fa1, HU Bo1, SONG Tao1, LI Jian-jun3(1.The state Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1633～1641

The nested air quality prediction model system (NAQPMS) was applied to investigate the temporal and spatial variations of boundary layer ozone over China in 2010, and the photochemical activity in the boundary layer was assessed. The model performed well with the observed daily (monthly) mixing ratio of ozone, and the correlation coefficients ranging from 0.56 to 0.91. Boundary O3distribution over East Asia showed a significant seasonal variability with the meteorological and photochemical condition. In winter, the seasonal averaged O3concentrations over East Asia were among 20～50µL/m3with low O3concentrations cover the East China. The major outflow transport pathway for O3to the western Pacific in spring was at 25～40°N, where the ozone mixing ratios in the lower troposphere might reach up to 60µL/m3. In summer, high ozone (about 60µL/m3) appeared in the East China around 35°N, where pollutant emissions were strong and ozone net production was high. In autumn, the distribution of O3was similar to that in spring, but O3concentrations were around 40～45µL/m3lower than those in spring. The net photochemical production of ozone in the North China and the Yangtze River Delta has exceeded 30×10-9/d in summertime.

nested air quality prediction model system；O3；numerical simulation

X515

A

1000-6923(2014)07-1633-09

杨文夷(1989-),女,江苏苏州人,中国科学院大气物理研究所博士研究生,主要从事大气物理与大气环境方向研究.发表论文4篇.

《中国环境科学》2011年度引证指标

《中国环境科学》编辑部

2013-09-15

中国科学院战略性先导项目(XDB05030101,XDA05100501);环保行业公益性科研专项(201009002);国家自然基金(40805051)

* 责任作者, 副研究员, lijie8074@mail.iap.ac.cn

根据《2012年版中国科技期刊引证报告(核心版)》,《中国环境科学》2011年度引证指标继续位居环境科学技术、安全科学技术类科技期刊前列,核心影响因子1.523,学科排名第1,综合评价总分79.2,学科排名第2;在被统计的1998种核心期刊中影响因子列第18位,综合评价总分列第52位.《中国科技期刊引证报告》每年由中国科学技术信息研究所编制,统计结果被科技管理部门和学术界广泛采用.