淮河下游连续雾-霾及转换成因分析

刘端阳,濮梅娟,严文莲,谢真珍(.江苏省无锡市气象局,江苏 无锡 40；.江苏省气象台,江苏 南京0008；.江苏省淮安市气象局,江苏 淮安 00)

淮河下游连续雾-霾及转换成因分析

刘端阳1,濮梅娟2*,严文莲2,谢真珍3(1.江苏省无锡市气象局,江苏 无锡 214101；2.江苏省气象台,江苏 南京210008；3.江苏省淮安市气象局,江苏 淮安 223001)

利用边界层探空资料、地面气象要素及污染物资料,研究了2012年6月中上旬淮河下游一次连续多日大范围雾-霾天气的雾-霾转换过程及成因.结果表明:近地面静小风为雾-霾长时间维持提供良好动力条件,边界层中低层维持的近中性层结或逆温层结创造良好热力条件,秸秆燃烧提供凝结核条件;雾和霾过程中风速下降伴随着能见度降低,风速增大则伴随着能见度升高.中度以上霾的形成和发展都伴随着空气比湿增大,霾向雾转换过程中比湿下降.比湿越大雾-霾持续时间越长,雾前比湿越高雾中最低能见度越低.能见度与 SO2浓度呈正相关( Pearson相关系数为0.42)、与PM2.5和PM10浓度呈反相关(Pearson相关系数分别为-0.49和-0.56);雾-霾过程中上风向SO2、NO2浓度高于下风向2倍左右,下风向NO和PM10浓度高于上风向1.5倍左右,出现污染物转化.

浓雾；雾-霾转换；秸秆燃烧；逆温；污染物

霾也称灰霾,在中国气象局《霾的观测和预报等级》(2010)规范中[1],霾的天气定义是:“大量极细微的干尘粒等均匀地浮游在空中,使水平能见度小于 10km的空气普遍混浊现象.霾使远处光亮物体微带黄、红色,使黑暗物体微带蓝色.”而雾是悬浮在近地层空气中的水滴或冰晶使水平能见距离低于1000m的天气现象[2].由于经济规模的迅速扩大和城市化进程的加快,大气气溶胶污染日趋严重,由气溶胶造成的低能见度事件越来越多.另外,由于生物质燃烧所造成的大气污染事件发生频次也日趋增加.作为全球重要的大气微痕量成分排放源,生物质燃烧排放及二次形成的气溶胶颗粒物(PM10、PM2.5等)、污染气体(CO、SO2、NOχ等)对区域和局地空气质量、大气化学过程乃至气候变化产生重要影响[3-4].

国内学者对不同地区灰霾特征进行了研究

[5-9],孙霞等[10]分析了石家庄地区霾过程中气溶胶物理化学特征,童尧青等[11]对南京地区灰霾气候特征进行了统计分析,杨卫芬等[12]、魏玉香等[13-14]则分析了南京灰霾天气条件下不同污染物,并讨论了污染物来源.吴兑等[15-19]也对珠江三角洲地区气溶胶颗粒物输送及由此造成的能见度下降进行了研究,许多学者还通过天气学方法对持续性雾、霾天气过程[20-23]的成因进行了分析,而对于秸秆焚烧造成的雾、霾天气[24-27]更多的则是考虑了生物质燃烧所引起的空气质量恶化.另外,国内外的一些学者对气溶胶在灰霾形成中的作用[28-31]及雾霾过程中气溶胶特性[32-33]进行了相关研究,也有的学者对雾霾天气过程中气溶胶对能见度影响机理进行了分析[34-35],但雾-霾转换过程中的影响因素研究较少.

本文对淮安2012年6月中上旬秸秆燃烧影响下一次连续 9d雾-霾过程的污染物变化特征进行分析,主要分析连续雾-霾的形成原因以及雾-霾的转换机制.

1 资料与方法

大气污染资料来自于中国环境监测网[36].本研究主要分析了江苏省淮安环境监测站和钵池山测点污染气体(SO2、NOχ、CO)和污染颗粒物(PM10、PM2.5)的逐小时资料,仪器主要包括M100E荧光SO2分析仪、M200E化学发光NOx分析仪、M300E红外光谱法 CO分析仪和BAM1020型PM10和PM2.5颗粒物监测仪.两测点分别位于淮安市西北和东南部(图1),相距约6km,鉴于钵池山位于环境监测站上风向,可以用来对比两站点污染物浓度的差异.

采用美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的全球同化系统(GDAS)数据[37](ftp://arlftp.arlhq. noaa.gov/pub/archives/gdas1/)计算污染物气团轨迹.轨迹计算采用美国 NOAA研制的轨迹模式HYSPLIT4.8 (Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated)[38],它是具有处理多种气象输入场、多种物理过程和不同类型排放源的较完整的输送、扩散和沉降模式,该模式被广泛应用于大气污染输送研究[24-25].本文计算了污染浓度最高时段72h后向轨迹,轨迹终点设为淮安环境监测站,设10、50、100和500m四个终点高度来代表边界层低层气团的走向,时间终点分别选在几次雾-霾过程中能见度较低、污染物浓度最高的时刻.

图1 江苏省淮安市环境监测站及钵池山测点Fig.1 Locations of the observational sites of the Environmental Monitoring Station and Bochi Hill Station in Hu’an, Jiangsu Province

火点资料来源于环境保护部网站(http://www.zhb.gov.cn/)[39].常规气象数据来源于江苏省淮安市气象局国家基准观测站,主要包括能见度、气温、草面温度、相对湿度、风向和风速.边界层探空资料取自江苏省射阳高空站每天2次(08:00和20:00)的探空资料.

文中雾和霾的判定采取器测能见度观测值,根据霾天不同能见度将其分为 4个等级(中国气象局,2010[1]),当 5km≤VIS<10km 定为轻微霾,当3km≤VIS<5km为轻度霾,当2km≤VIS<3km为中度霾,当1km≤VIS<2km以下为重度霾;当VIS<1km以下为雾,当VIS<0.5km以下为浓雾[2].能见度与污染物浓度相关性采用Pearson相关性分析方法求算.

2 结果与讨论

11:00,能见度低于3000m的时间持续了130h,低于2000m时间持续了111h,而低于1000m的雾维持了 61h,其中能见度低于 500m的浓雾过程则29.6h(表1).在连续9d雾-霾天气过程中,出现了中度霾-重度霾-雾-重度霾-中度霾的转换过程,本研究根据能见度变化将这次连续雾-霾天气分为7个子过程,第1、2、3、5、7个过程持续时间都在24h以内,基本都是傍晚或夜里形成,正午前减弱,有明显日变化特征.而第4、6次过程持续时间都超过30h,第4、6、7次过程雾维持时间超过10h,7次过程中出现能见度低于500m雾的过程为第3、4、6、7次,最小能见度为20m,其他几次过程最小能见度都在100m以上(表1).

2.1 连续雾-霾过程概况

2012年6月中上旬,江苏中部淮河下游地区经历了一次连续多日的大范围雾-霾天气过程,淮河下游地区能见度几乎都在5000m以下,淮安作为淮河下游中心城市,2012年 6月 4～12日

表1 7次雾-霾过程中能见度的分布Table 1 The visibility during the 7fog-haze processes

2.2 连续雾-霾的成因分析

2.2.1 天气形势 从2012年6月1～15日天气形势看,500hPa形势场基本为西北气流:在6日、8日、10日夜里为偏西气流,江苏省部分地区出现降雨过程,而850hPa形势场上几天的风场形势略有差异,3～7日为东南或偏东风场(冷平流),8～9日为西北风场(暖平流),10～11日为西南风场(暖平流),12日以后又转为偏北风场(冷平流).

分析连续雾-霾出现前后江苏省地面气压场(图略),3～6日淮河下游处在入海高压后部,主导风向为东南风,7～9日则在华北延伸下来的大陆均压场内,风速较小,基本为低于3m/s的静小风,近地层层结稳定,不利于污染物扩散,有利于水汽凝结,而 10～12日淮河下游处在地面低压倒槽上部,水汽条件较好,也有利于雾-霾形成.

2.2.2 大气层结 为讨论连续雾-霾天气过程中大气稳定度情况,选取淮河下游射阳站高空观测资料(图2),从6月3～12日08:00和20:00气温探空曲线可以看出,在雾-霾天气过程中,中低层一直维持中性或近中性层结,大部分时段为逆温层结,这种稳定的大气垂直结构不利于大气湍流、水汽垂直交换及污染物垂直扩散,为雾-霾长时间维持创造了良好的热力条件.

图2 2012年6月3～12日射阳站气温随高度变化曲线Fig.2 The temperature profiles of Sheyang during June 3th and 12th2012

表2 7次雾-霾过程中不同类型污染物浓度的统计特征Table 2 Statistical measures of the air pollutants concentration in Huaian during 7fog-haze processes

2.2.3 污染物变化特征 表2为7次雾-霾过程不同类型污染物浓度统计特征,从表2可见,7次雾-霾过程SO2平均值都在0.018～0.021mg/m3间,最小值为 0.014mg/m3,最大值则为 0.068mg/m3,出现在第7次过程中.第7次过程SO2变化最大,质量浓度在0.016～0.068mg/m3.连续7次雾-霾过程SO2基本与能见度呈正相关关系(Pearson相关系数为 0.42),随着能见度下降而逐渐减少,随着雾的消散浓度逐渐增大,且基本都在前后两次过程的间隙达到极值.

NOχ平均值在 0.040～0.067mg/m3,最小值出现在第4次过程为0.026mg/m3,最大出现在第6次过程为0.113mg/m3.除第7次过程外,其他几次过程NO2浓度明显高于NO,NOχ中NO所占比例较大.NOχ在连续雾-霾过程中与能见度呈正相关关系,但略有滞后性,且基本都在能见度最低后的0.5～3h后浓度达到极值.

7次雾-霾过程中 CO质量浓度平均在0.951～2.437mg/m3间,最大值出现在第6次过程,为 4.355mg/m3,最小出现在第 4次过程,为0.591mg/m3,同样 CO质量浓度起伏最大的仍在第6次雾-霾过程,第5次过程起伏也比较大,质量浓度在1.007～2.901mg/m3.

对于7次雾-霾过程中颗粒物质量浓度特征差异也比较大,PM10的平均值在 0.190～0.635mg/m3,最大值出现在第 6次过程为1.001mg/m3,最小值出现在第 4次过程为0.063mg/m3.PM2.5分布与 PM10类似,平均值在0.092～0.685mg/m3,最大值同样出现在第 6次过程为1.391mg/m3,最小值则出现在第4次过程为0.003mg/m3.

在连续7次雾-霾过程中,第4次过程与其他几次过程差异较明显,各类污染物都未出现显著极值,而这一雾-霾过程的能见距离基本都在2000m以下.

2.3.4 污染物来源分析 连续雾-霾过程中污染物的来源非常值得关注,图 3为应用美国NOAA的轨迹模型HYSPLIT4.8后向轨迹模拟的这次连续雾-霾过程污染物输送特征,分别选取了第1、2、3、5、6、7次过程中污染物浓度最高时刻进行后向轨迹分析,以讨论在每次过程中污染物浓度最高时 72h内气团移动的来向.六幅图中轨迹a(红色)、b(浅蓝色)、c(蓝色)、d(绿色)分别为10m、50m、100m和500m高度空气团轨迹.

从图3可以看出,前3次雾-霾过程72h气团轨迹都是来自于东南方向的苏中和苏南经济发达地区,而这3次雾-霾过程中,100m和500m高度气团都是由高空下沉而来,下沉气团形成的下沉逆温也有利于污染物堆积.这3次雾-霾过程地面形势场属于入海高压后部型,四层气团均来自于海上,这3次过程污染物浓度也有差异,其中第1次过程污染物浓度最小,而第3次雾-霾过程浓度最大,从这 3次雾-霾过程轨迹图也可以看出,第3次过程500m和100m气团在72h前分别从2500m和1000m高空下沉,且在抵达淮安前在陆地上的时间更长,达24h,而前2次过程500m和100m气团下沉的较第3次早,且在陆地上的时间仅16h左右,所以受陆地污染物影响相对较小,污染物浓度也就较低.另外从射阳站气温廓线图可以看出,雾-霾过程前 1d温度层结中 5日20:00的逆温明显,3、4日20:00逆温不明显,也导致6日污染物浓度较前2d高.

第5次雾-霾过程地面形势场属于大陆均压场型,虽然72h气团也来自于海上,但各层气团在60h前就已到达陆地,之后在淮河下游地区维持了 60h后到达淮安.在这次雾-霾过程中,没有出现前面3次的空气团下沉现象,虽然气团在陆地维持时间较长,污染物浓度没有第3次过程高.

以上4个雾-霾过程四层气团来向基本一致,第6、7次过程四层气团来源则各不相同,第6次过程中500m高度气团72h前来自于华北平原,经海岸线转至淮河下游,且由于 500m高度气团为下沉气流,100m高度气团来自于杭州湾,60h前到达陆地后在淮河以南地区缓慢移动,而50m和10m气团则来自于海上,这种不同层结气团来自不同方向的结构使得逆温层结更稳定,由于气团在陆地上维持时间较长,污染物浓度也较高.第 6次过程结束后出现降雨,污染物被清除,所以较前几次略有下降.

图3 几次雾-霾过程中污染物浓度最高时到达淮安的72h后向轨迹模拟Fig.3 Distributions of 72-h backward trajectories at the time maximum pollutants concentration during the fog-haze process

图4 2012年6月8～10日我国东部地区火点遥感监测分布(数据来源于环境保护部网站[43])Fig.4 Distribution of satellite monitored fire spots in eastern China during 8th-10thJune 2012 (Data from Ministry of Environmental Protection of China)[43]

6月中上旬正是我国东部地区夏收时节,产生了大量作物秸秆,利用环保部公布的火点图(图4)可以发现,六月中上旬我国东部地区出现了大量秸秆燃烧火点,其中淮安上风向的盐城、射阳等地火点也较为密集,从表2可以看出,CO等污染物浓度增加较为显著,而这7次雾-霾过程气团后向轨迹都经过这些区域,朱佳雷等[24]、尹聪等[25]在分析重度霾污染天气时,也已验证在夏收夏种期间秸秆燃烧可以产生 CO,NOχ,颗粒物等大量污染.因此,天气形势、大气层结及气团长时间在陆地维持,使得空气中污染物高浓度长时间维持,形成了淮河下游连续雾-霾过程.

2.3 雾-霾转换的影响因子分析

2.3.1 风向风速的影响 前3次雾-霾过程的地面形势场为入海高压后部型,从表3中7次雾-霾过程风向风速变化特征及图 5风向风速时间变化曲线可以看出,前3次主导风向为东南偏东风,风速 1.1～3.5m/s,由于风速较大,这 3次过程能见度低于1000m时间都较短,只有第3次过程雾过程时间较长6.8h,且出现2.2h浓雾过程,但最低能见度也仅340m,这次雾过程风速均在3m/s以下.

第 4次雾-霾过程风速较小,仅在开始阶段风速较大,之后重度霾时在 2m/s或以下,且在出现风向从东南逐渐转为偏北风向时重度霾转变为雾,雾过程中随着偏北风速从2m/s逐渐减弱到1m/s,雾强度加强,当偏北风逐渐增强到 2m/s以后,雾逐渐消散并转变为霾,而后霾消散.对于第5次雾-霾过程,大部分时间风向都为偏东风,风速都在 2～3m/s,过程中随着风速下降能见度从2000m降到550m,风速再次从2m/s增大后雾转为霾.在第6次过程大部分时间内风向都为偏东风,风速也都在 2m/s以上,且第2个阶段又转为东北风.整个过程也出现了风速下降霾转为雾,风速增大雾转为霾的过程.第7次过程中同样维持偏东风或东南风,且风速基本低于2m/s,在风速快速从2m/s下降到0.5m/s后,霾向雾快速转换,时间较短.

图5 几次雾-霾过程中雾、重度霾、中度霾时段及气象要素变化Fig.5 Episodes of fog, extreme haze, moderate haze and variations of meteorological parameters during the fog-haze processes from June 4th and 12th 2012 in Huaian

表3 7次雾-霾过程风向风速变化特征Table 3 Variations of the wind direction and wind speed during 7 fog-haze processes

总体来讲,在几次雾-霾过程中,风速下降都伴随着能见度降低,风速增大则伴随着能见度升高.风速降低有利于污染物幅合、气溶胶粒子核化凝结及水汽凝结增长,从而能见度减低,反之则有利于污染物扩散,不利于雾滴凝结核的核化和凝结增长.

2.3.2 水汽条件的变化 水汽条件是雾-霾形成的必要条件,充分的水汽有利于云雾凝结核核化凝结增长,7次雾-霾过程中,中度以上霾的形成和发展都伴随着空气比湿的增大,从图 5可以看出,7次过程总体上都是水汽先增大后减小.而在由霾向雾转换过程中,都出现了比湿下降,这是由于雾滴凝结增长吸收水汽造成.

对比7次雾-霾过程,第4次和第6次过程比湿较大,其中第 4次最大,且两者维持时间都在30h左右,雾维持时间也都10多个小时,但最低能见度却分别在370m和130m,第7次过程虽然维持时间只有 14h,雾维持了 10h,且最低能见度为20m,但其比湿却远远低于第4个和第6个过程,这主要是因为第7次过程雾前比湿远高于另外2次过程.

2.3.3 污染气体输送以及颗粒物的转化 在详细分析 7次雾-霾过程污染物变化时可以发现,不同类型污染物在每个雾-霾过程中都出现了不同程度的增加或者减少.如7次过程SO2在雾-霾过程开始前质量浓度较高,随着能见度下降 SO2浓度也下降,在能见度好转后,SO2浓度随之增大(图6).

图6 6次雾-霾过程中污染物质量浓度以及能见度的变化特征Fig.6 Variations of the concentration of air pollutants and visibility in Huaian during 6fog-haze processes

PM2.5和 PM10浓度与能见度呈反相关变化(Pearson相关系数分别为-0.49和-0.56),且PM10浓度变化约比PM2.5变化迟1h.雾-霾加强过程中其质量浓度都随着能见度减小而迅速增大,且 7次雾-霾过程中颗粒物浓度却出现了3种不同类型的变化.第1种情况是在第1、2次过程中(图6a,b)能见度低于 1000m左右后,PM2.5浓度开始减小,PM10继续增大,1h后,随着能见度好转PM10质量浓度也开始下降.这2次过程最小能见度在800m左右.水汽条件较差,凝结过程不明显.

第2种情况是第3、4、5过程(图6c,d,e)中,出现雾以后 PM2.5浓度没有下降反而继续增大,说明雾过程有利于颗粒物的形成;随着能见度的恶化,PM10与 PM2.5间浓度差越来越大,说明粗核颗粒物质量浓度越来越大.在出现浓雾时(能见度低于500m)PM2.5开始下降,PM10在之后1h也随之下降.这3次过程最低能见度在300m以上.从前文分析可知,这 3次过程水汽条件较好,雾滴凝结增长显著,颗粒物增长较快,且清除作用明显.

图7 上风向与下风向污染物浓度的变化Fig.7 Variations of air pollutant concentration at upwind and the downwind sites a:观测点;b:上风向测点

第3种情况则是,在第6次过程中,即使出现了能见度低于200m的浓雾后,PM2.5和PM10质量浓度仍继续增加,这在前面5个过程没有出现.这次过程中包括PM2.5和PM10在内的其他污染物浓度也都是 7次过程中最大.加上充分的水汽条件,有利于水汽在颗粒物上凝结,也有利于雾滴吸收空气中的气体而促使雾滴继续增长,同时也给多相化学反应提供了充分的条件.

而对于污染物来源的变化,则更能说明雾-霾过程中污染物的增减.图 7为环境监测站观测点(下风点)与钵池山观测点(上风点)污染物浓度对比图,两测站分别位于淮安市西北和东南部的城区内,相距约6km(图1).从图7可以看出,所有污染物浓度在上风向和下风向的起伏和峰值趋势基本一致,且上风向变化早于下风向 1-3h(与风速有关).

除CO浓度变化较小外,SO2、NO2基本是上风向高于下风向浓度,且相差2倍左右.而NO和PM10浓度则呈相反,下风向高于上风向,且下风向NO浓度约为上风向1.5倍左右.刘洁等[40]在分析北京城市和郊区污染气体和污染颗粒物浓度差异时显示,燃煤是 SO2的主要排放源,NOχ主要来源于机动车及燃煤的共同排放,而SO2和NO2易溶于水,NO则难溶于水,所以空气团在经过城市时,NO浓度增大.杨军等[41]曾分析了雾-霾过程中污染气体与污染颗粒物相互转换,在雾-霾过程中SO2、NO2逐渐减小,大颗粒物数浓度随着能见度减小而增大,颗粒物的谱宽增宽,并认为SO2、NO2在雾过程通过多相化学反应形成大颗粒物气溶胶.而我们在本研究中则发现,雾-霾过程中SO2、NO2逐渐减小,PM10逐渐增加,且 PM2.5的变化提前于 PM10的变化,也是颗粒物谱宽增宽的表现,SO2、NO2转化为硫酸盐和硝酸盐的缘故.

3 结论

3.1 在连续9d的雾-霾天气过程中,出现了中度霾-重度霾-雾-重度霾-中度霾相互转换的过程,雾和霾基本都是傍晚或夜里形成,正午前减弱,有明显的日变化特征.

3.2 近地面静小风为雾-霾长时间维持提供了良好的动力条件,边界层中低层维持的近中性或逆温层为雾-霾长时间维持创造了良好的热力条件,秸秆燃烧提供了良好的凝结核条件.

3.4 SO2质量浓度与能见度呈正相关关系( Pearson相关系数为0.42),PM2.5和PM10浓度与能见度呈反相关(Pearson相关系数分别为-0.49和-0.56),且PM10比PM2.5变化约迟了1h,雾-霾加强过程中质量浓度都随能见度减小迅速增大.且出现了 3种不同类型变化:一是在能见度低于1000m左右后,PM2.5浓度开始减小,PM10继续增大,在1h后随着能见度好转PM10质量浓度也开始下降;二是雾出现后PM2.5浓度未降反增,PM10与 PM2.5浓度差随能见度降低越来越大.出现浓雾后,PM2.5下降,1h后 PM10随之下降.三是即使出现能见度低于200m的浓雾,PM2.5和PM10质量浓度仍继续增加.

3.5 所有污染物浓度上风向和下风向起伏和峰值趋势一致,且上风向变化早于下风向 1～3h.除CO浓度变化较小外,SO2、NO2基本都是上风向浓度高于下风向,且浓度基本都在 2倍左右.NO和PM10浓度下风向高于上风向,且下风向NO浓度约为上风向的1.5倍左右.

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致谢：感谢环境保护部提供监测资料.

Study on the formation and the cause of the fog-haze transformation in the lover reaches of Huaihe River.

LIU

Duan-yang1, PU Mei-juan2*, YAN Wen-lian2, XIE Zhen-zhen3(1.Wuxi Meteorological Observatory of Jiangsu Province, Wuxi 214101, China；2.Observatory of Jiangsu Province, Nanjing 210008, China；3.Huai’an Meteorological Observatory of Jiangsu Province, Huai’an 223001, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1673～1683

Based on the soundings of temperature, surface meteorological parameters, air pollutants concentration, the multi-day widespread fog-haze processes and the transformation between fog and haze during June 2012 at the downstream of the Huai River were investigated. Surface layer breeze provided nice dynamic conditions for the longtime maintain fog-haze; the neutrosphere or the inversion layer near the surface supplied a thermodynamic conditions; the large-scale crop residue burning provided enough condensation nucleus. During the haze-fog process, the visibility reduced with the wind speed decrease, and lifted with the wind speed increase. The formation and development of moderate and severe haze were accompanied with increasing specific humidity, while the haze-fog conversion processes were accompanied with decreasing specific humidity. The higher the specific humidity, the longer the fog-haze duration. The higher the specific humidity before the fog, the lower the minimum visibility during the fog. Visibility was positively correlated with the concentration of SO2(Pearson correlation coefficients is 0.42), but was inversely correlated with PM2.5and PM10concentrations (Pearson correlation coefficients are -0.49and -0.56, respectively). During the fog-haze processes, the upwind SO2, NO2concentrations were higher than about 2times those of downwind. However, the downwind NO and PM10concentrations were about 1.5 times higher than those of the upwind. Pollutants conversions occurred during the fog-haze processes.

dense fog；fog-haze transformation；crop residue burning；inversion；pollution

X513,X16

A

1000-6923(2014)07-1673-11

刘端阳(1981-),男,江苏丰县人,博士,主要从事雾霾物理化学特征研究.发表论文近20篇.

2013-10-30

江苏省自然科学基金(BK20130111);江苏省气象局重点项目(KZ201405);江苏省科技支撑计划社会发展重大研究(BE2012771);国家自然科学基金(41340042,41275151),无锡市科技发展资金社会发展项目(CSE11N1301);

* 责任作者, 正研级高工, pumeijuan@126.com