北方污灌区土壤重金属污染特征分析

李小牛，周长松，杜 斌，冯民权

(1 西安理工大学 水利水电学院，陕西 西安 710048；2 山西泽城西安水电有限公司，山西 太原 030001；3 中国地质科学院 岩溶地质研究所，广西 桂林 541004；4 中国煤炭地质总局，北京 100039)

我国是一个农业大国，污水灌溉在区域农业经济发展中有着重要作用[1]。目前，我国污水灌溉面积已达 361.84 万hm2，占灌溉总面积的 7.33%，其中 90%分布在水资源严重短缺的黄河流域及其以北的广大干旱半干旱地区[2]。随着污水灌溉面积的扩大和污灌时间的延长，其在带来社会经济效益的同时，也带来了土壤重金属污染、作物减产等生态环境问题。截止2010年底，我国因污水灌溉而污染的耕地有216.67万hm2，每年因重金属污染的粮食达1 200万吨，造成的直接经济损失超过200亿元[3]。这些问题已在一定程度上制约了区域农业，特别是我国北方缺水地区农业的持续发展，并对人类的健康构成了潜在威胁。因此，开展污灌区土壤重金属污染特征研究，对合理开发、利用、保护土地资源，实现工农业可持续发展具有重要的现实意义。

目前，国内外关于污灌区土壤重金属污染的研究比较多，代表性的研究成果有：2001年Ortega-Larrocea等[4]对墨西哥Mezquital河谷污灌区中的重金属进行了研究，得出土壤中重金属的富集程度与污灌时间密切相关；2005年杨军等[5]对北京市通州污灌区重金属污染特征进行了研究，得出土壤中多数重金属含量处于上升趋势的结论；2007年陈牧霞等[6]对新疆污灌区重金属含量及其形态进行了研究，发现Cu、Zn、Ni、Cr、Pb主要富集在0～20 cm表土中；2009年林海鹏等[7]对沈抚污灌区土壤重金属污染潜在的生态风险进行了评价，表明整个灌区土壤重金属污染的潜在生态危害为中等水平。然而上述研究均是针对某一或某两个灌溉区进行的点状研究，研究成果仅反映部分污灌区的重金属污染特征，对区域性污灌区重金属污染的共性特征缺乏系统认识。因此，开展跨地域污灌区重金属污染对比研究显得尤其必要。鉴于此，本研究以前人研究成果为基础，采用统计、综合指数等分析方法对我国北方污灌区重金属污染特征进行了研究。以期为我国北方缺水地区土地资源的合理利用提供有益参考。

1 研究区概况

研究区包括黄河附近及其以北地区(见图1)，主要涉及河北、山西、宁夏、新疆、内蒙、北京、天津、辽宁、吉林、河南、山东等省区，地理坐标为北纬32°22′～53°33′，东经73°21′～135°05′，面积约540万km2。研究区大多属于干旱半干旱气候区，地表水和地下水资源短缺。为了保证区域农业可持续发展，自20世纪80年代以来，很多地区陆续实施污水灌溉。目前大部分污水灌溉区均具有长达30年以上的灌溉历史。

2 污灌区土壤重金属数据来源与分析方法

2.1 数据来源

本研究所用的数据均来自“中国学术期刊全文数据库”、“中国博士学位论文全文数据库”、“中国优秀硕士学位论文全文数据库”中2000至2012年的相关污灌区土壤重金属污染的25篇文献(文献[5]～[29])，涉及新疆、内蒙、宁夏、山西、山东、河南、河北、北京、天津、辽宁和吉林等11个省区的30个灌区(见图1)，涉及的0～20 cm土样共723份，土壤重金属包括Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As和Hg。

2.2 分析评价方法

2.2.1 相关性分析 样品中重金属元素之间的相关性分析用软件SPSS19.0完成，其精度采用Pearson相关系数表示。Pearson相关系数分为|≥0～≤0.3|、|>0.3～≤0.5|、|>0.5～≤0.8|、|>0.8～≤1.0|4个区间，每个区间对应的相关程度分别为微相关、实相关、显著相关和高度相关。在相关分析过程中，采用概率分布表征重金属落入某个相关区间的可能性。

图1 中国北方主要污水灌溉区分布图

2.2.2 综合评价 目前应用于土壤重金属污染的评价方法比较多，主要有单指标法、潜在生态危害指数法[30]、模糊数学评价法[31]、内梅罗综合指数法[32-33]、地质累积指数法[34-35]等。其中，单指标法简单实用，潜在生态危害指数法强调多种重金属的综合作用，模糊数学评价法仅能定性地表征土壤的污染状况，内梅罗综合指数法和地质累积指数法均能表征单个重金属的污染程度和多种重金属共同作用下土壤的污染状况，但这些方法单独使用时均存在一定缺陷，评价结果不尽如人意。针对上述评价方法单独应用时的缺点，本研究将内梅罗综合指数法和地质累积指数法相结合。通过对2种方法评价结果的对比，揭示污灌区土壤中各种重金属的污染程度。

1)内梅罗综合指数法。内梅罗综合指数法兼顾了单项污染指数平均值和最大值，能够综合反映重金属对土壤的污染程度，是目前国内外进行土壤污染综合评价最常用的方法之一[32-33]，其计算公式如下：

Ii=Ci/Si。

(1)

(2)

(3)

按照内梅罗综合污染指数的大小，可将土壤污染程度划分为如表1所示的5个等级。

表1 内梅罗综合污染指数污染程度分级标准

2)地质累积指数法。地质累积指数(Igeo)法是德国科学家 Muller于20世纪70年代提出的用于研究重金属污染程度的一种方法[34-35]，Igeo计算公式如下。

Igeo=lb(Ci/(1.5Bi))。

(4)

式中:Ci为样品中第i种元素的实测含量(mg/kg)；Bi为第i种元素的背景值(mg/kg)，土壤重金属元素全国背景值采用文献[36]的标准；1.5为修正指数。

按照地质累积指数的大小，可将污染分为7个等级[37]，表2给出了地质累积指数的分级标准与污染程度划分标准[7、34]。

3 结果与分析

3.1 土壤中重金属含量的分布及富集状况

表3给出了污灌区重金属空间分布特征及在土壤中的富集状况。由表 3 可知，不同污灌区土壤中重金属含量分布差异较大，总体上看，8 种重金属含量均值由大到小依次为：Zn>Cr>Cu>Ni>Pb>As>Cd>Hg；其含量变异系数从大到小依次为Cd>Hg>Pb>As>Zn>Cu>Cr>Ni，其中Cd、Hg、Pb变异系数均在0.65以上，表明此3种重金属在不同灌区存在着较大差异，而Zn、Cu、Cr、Ni变异系数在 0.39～0.26，表明它们在不同灌溉区差异性相对较小。

表2 地质累积指数污染程度划分标准

土壤重金属元素的标准值和背景值是判别土壤污染程度的一项重要依据[37-38]。将本研究数据与《土壤环境质量标准》[33]中的二级标准(Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As和Hg含量分别不超过100，350，300，350，0.6，60，20和1.0 mg/kg)进行对比分析，结果显示，8种重金属均值均未超过土壤环境质量二级标准；与全国土壤重金属元素背景值(Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As和Hg含量分别为22.6，26，74.2，61，0.097，26.9，11.2和0.065 mg/kg)[36]相比，除Cr外，其余7种重金属的平均含量均显著高于全国背景值，其中重金属Cd含量与背景值的差异最大，其平均值为背景值的5.75倍。在统计的污灌区中，Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、Ni、As、Hg均不同程度地超过全国背景值(表3)，其中有近90%的污灌区土壤Hg和Ni含量超过全国背景值。可见，随着污水灌溉年限的增加和范围的扩大，污灌区土壤已呈现出不同程度的重金属污染。

表3 研究区表层土壤的重金属含量特征

3.2 重金属元素间的相关性分析

相关分析是研究不同因子之间相关程度的一种统计方法。土壤重金属元素间相关性显著，说明元素间一般具有同源关系或是复合污染[23,38]。对污灌区土壤中8种重金属进行相关性统计分析，结果见表4。

表4 污灌区表层土壤重金属元素间相关关系的概率分布特征

由表4可知，Cu与Zn、Cr、Cd、As、Hg， Zn与Ni，Cr与Pb、Ni、As、Hg，Cd与As呈显著相关的概率较大，Pb与Cu、Zn、Ni、Hg，Hg与Zn、Cd、Ni、As呈高度相关的概率较大，说明Cu、Cr、Pb和Hg与其他元素常常是以复合型污染存在的，污灌区土壤重金属污染应该是由于灌区土壤接纳了来自多个污染源所排放的污水所致。

3.3 土壤重金属污染评价

本研究采用内梅罗综合指数法和地质累积指数法对研究区土壤重金属污染进行评价，结果见表5和表6。

3.3.1 内梅罗综合指数 由表5可知，各污灌区农田表土8种重金属的内梅罗指数落在Ⅰ和Ⅱ级区间的概率排序为As(67%)>Pb(39%)>Cr(28%)>Zn(27%)>Cd(20%)>Hg(13%)>Ni(10%)>Cu(6%)；落在Ⅲ区间的概率排序为Ni(90%)>Cr(64%)>Pb(39%)>Cu(38%)>Zn(33%)>As(22%)>Cd(13%)>Hg(0)；落在Ⅳ和Ⅴ区间的概率排序为Hg(88%)>Cd(67%)>Cu(57%)>Zn(40%)>Pb(22%)>As(11%)>Cr(7%)>Ni(0)。综合评价结果表明，8种重金属对污灌区造成了不同程度的污染，其中Pb、Cr、Ni达到了Ⅲ级标准，Cu、Zn、As达到了Ⅳ级标准，Cd、Hg达到了Ⅴ级标准。污灌区8种重金属的综合指数排序为 Cd>Hg>Cu>As>Zn>Pb>Ni>Cr。

3.3.2 地质累积指数 由表6可知，研究区农田表土Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、As 6种重金属的地质累积指数落在Ⅰ、Ⅱ 2个等级的概率最大，这说明污灌区土壤重金属以无污染和中度污染为主。综合评价结果表明，Cu、Cd、Hg的地质累积指数达到了中度污染的标准，是污灌区中的主要污染物，污灌区8种重金属的地质累积指数排序为Cd>Hg>Cu>As>Zn>Pb>Ni>Cr。

由上述2种方法的评价结果可以看出，8种重金属在研究区的污染程度不同，其中以Cu、Cd和Hg污染尤为严重。说明污水灌溉已导致重金属元素在污灌区农田土壤中明显积累，虽然其未达到失控的程度，但提前进行治理和预防已显得非常必要。

表5 污灌区农田表层土壤重金属污染内梅罗综合指数评价结果

表6 污灌区农田表层土壤重金属污染地质累积指数评价结果

4 结 语

研究结果表明，研究区地表土壤8 种重金属含量均值大小依次为：Zn>Cr>Cu>Ni>Pb>As>Cd>Hg。8种重金属的变异系数从大到小依次为Cd>Hg>Pb>As>Zn>Cu>Cr>Ni，其中Cu、Cr、Ni重金属在不同灌溉区差异性相对较小，Cd、Hg、Pb在不同灌区存在着较大差异。通过与评价标准对比分析，8种重金属未超过《土壤环境质量标准》的二级标准，但不同程度的超过全国土壤重金属元素背景值，其中Cd的超标最为严重，其平均值达到背景值的5.75倍，同时有将近90%的污灌区土壤Hg和Ni含量超过背景值。重金属元素间的相关性分析表明，Cu与Zn、Cr、Cd、As、Hg，Zn与Ni，Cr与Pb、Ni、As、Hg，Cd与As呈显著相关的概率比较大，Pb与Cu、Zn、Ni、Hg，Hg与Zn、Cd、Ni、As呈高度相关的概率比较大，表明Cu、Cr、Pb和Hg常常与其他元素以复合型污染存在。内梅罗综合指数法和地质累积指数法评价结果均表明，8种重金属在污灌区有着不同程度的污染，且以Cu、Cd和Hg污染为主。污灌区8种重金属的内梅罗综合指数和地质累积指数排序一致，为Cd>Hg>Cu>As>Zn>Pb>Ni>Cr。

研究区污水灌溉对农田土壤的影响既有历史继承性，又有现实持续性。这意味着污灌区将在相当长的时间内存在着重金属污染风险。建议密切关注外源毒性重金属元素在污灌区土壤环境中的累积性变化，进一步加强重金属污染物在垂直方向的迁移特征及其对潜水影响的研究。

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