北祁连西段小柳沟矿区花岗质岩石锆石U-Pb年代学、地球化学及成因研究**

赵辛敏 张作衡 刘敏 李育森 郭少丰ZHAO XinMin, ZHANG ZuoHeng*, LIU Min, LI YuSen and GUO ShaoFeng

1. 中国地质大学地球科学与资源学院，北京 1000832. 中国地质科学院矿产资源研究所，国土资源部成矿作用与资源评价重点实验室，北京 1000373. 甘肃新洲矿业有限公司，张掖 7344004. 中国地质调查局发展研究中心，北京 100037 1. School of Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China2. MLR Key Laboratory of Metallogeny and Mineral Assessment, Institute of Mineral Resources, CAGS, Beijing 100037, China3. Gansu Xinzhou Mining Limited Company, Zhangye 734400, China4. Development and Research Center, China Geological Survey, Beijing 100037, China2013-09-01 收稿, 2013-12-07 改回.

北祁连山位于华北板块西南缘，与秦岭、昆仑一起构成了中国大陆内部巨型的中央造山带，是中国大陆板块构造研究的摇篮。作为我国一个典型的加里东造山带，北祁连矿产资源极为丰富，已成为我国有色金属、贵金属等矿产的重要基地，目前发现有塔尔沟大型钨矿床和小柳沟大型钨钼(铜)矿床及一些钨钼矿(矿化)点，显示出该地区孕育钨矿床的良好前景(毛景文等，1998，1999；Maoetal.，2000；张作衡等，1999，2002；周廷贵等，1999；陈毓川等，1999；杨钟堂等，2002；高兆奎和白仲吾，2003；肖朝阳等，2003)。

小柳沟钨钼(铜)矿床位于北祁连西段南缘中元古代镜铁山-朱龙关裂谷带中，是甘肃有色地勘局四队于20世纪90年代中期发现并勘探的大型-特大型钨钼矿(甘肃有色地质勘查局四队,2000*甘肃有色地质勘查局四队. 2000. 甘肃省肃南县小柳沟铜钨矿床地质普查报告)。前人曾在地质特征(张胜业等，2002；安涛和周继强，2002；刘堆富和陈玉峰，2005；白仲吾等，2005；汤静如等，2006；乔立斌，2008)、成岩成矿时代(Maoetal.，1999；贾群子等，2007；高兆奎等，2011)、 地球化学(张作衡等，1999；毛景文等，2003；周宏，2004，周宏等，2004；贾群子等，2007；张自森和林森，2010；高兆奎等，2011)、矿床成因(周廷贵等，1999；窦元杰，1999；陈福等，2007；汪海峰和周继强，2009；陈玉峰等，2010)等方面做了大量研究工作，取得了一些成果，但作为与钨钼成矿密切相关的花岗岩体，由于工程揭露有限，目前研究还较薄弱。小柳沟花岗质岩石主要由二长花岗岩和花岗闪长岩组成，前人对二长花岗岩所采用的定年方法有K-Ar法和U-Pb法，但K-Ar体系的封闭温度较低，易受后期热事件扰动，而锆石U-Pb法前人文中给出的同位素年龄较少，缺乏详细测试过程和锆石内部结构资料，与成矿年龄存在矛盾，且花岗闪长岩的年龄至今未见报道，所以有必要对小柳沟花岗岩成岩年龄进行精确厘定。另外，其地球化学特征还未进行详细的研究，这在一定程度上影响了对其形成机制的进一步研究。本文选择小柳沟花岗质岩石为研究对象，在通过LA-ICP-MS锆石U-Pb年代学确定其精确侵位时代的基础上，通过岩相学、地球化学及锆石原位Hf同位素等方面的综合研究，探讨岩石成因及其与成矿关系。这不仅对研究矿床成因和指导找矿具有理论和现实意义，还可为区域构造演化提供新的资料参考。

1 区域地质概况

北祁连造山带位于秦祁昆巨型多旋回复合造山带中段，夹持于华北板块、塔里木板块和中祁连-柴达木板块之间，呈NW向延伸，长约1200km，宽约100～300km，是一个具有典型沟-弧-盆体系的早古生代造山带(冯益民和吴汉泉，1992，周继强，1997；左国朝和吴汉泉，1997；夏林圻等，1998；张旗等，2003；杜远生等，2004；徐学义等，2008)(图1)。左国朝和吴汉泉(1997)、左国朝等(2002)以宗宾大坂转换断层为界将北祁连造山带分为中、西两部分。

北祁连西段出露的地层有：下元古界的北大河群，为本区最古老的陆壳基底，是一套遭受中压相变质作用的结晶岩系，岩性为云母片岩夹角闪岩和长石石英黑云母片岩。中元古代-新元古代地层依次为朱龙关群、镜铁山群、大柳沟群和白杨沟群。朱龙关群由变质玄武岩、碎屑岩、碳酸盐岩及含铁岩系等组成；镜铁山群主要为陆源碎屑岩夹白云质大理岩与含铁岩系等；大柳沟群主要为碳酸盐岩；白柳沟群主要为厚层砾岩，局部见有中基性火山岩。寒武系主要为砂岩、板岩、灰岩夹凝灰岩。奥陶纪以基性-中基性火山岩为特征，上部出现厚层灰岩。志留系-泥盆系为一套浅海-滨海相碎屑岩。二叠系-侏罗系为浅海相至河流相碎屑岩。白垩纪主要为山间盆地相的碎屑岩(甘肃有色地质勘查局四队, 2000)。

该区断裂构造十分发育，常密集成带分布，区域断裂构造线总体以NWW向为主，构成北祁连西段主体构造格架。次为NEE向和近EW向断裂，多形成走滑断裂构造。

区内岩浆活动强烈，于古元古代、中元古代早期和奥陶纪经历了三次大的基性岩浆侵入-喷发活动，尽管在古元古代有酸性火山岩喷发，西北边缘有海西期花岗岩侵入，但区内绝大多数花岗岩形成于加里东期。

图1 北祁连山地质简图(据李文渊等，2005)1-中新生界；2-晚古生代沉积岩系；3-寒武纪复理石建造；4-奥陶纪火山岩系；5-中寒武-早奥陶世火山岩系；6-前寒武系；7-前加里东期花岗岩类；8-加里东期花岗岩类；9-加里东期后花岗岩类 Fig.1 Geological sketch map of northern Qilian Mountains (after Li et al., 2005)1-Mesozoic-Cenozoic Erathem；2-Late Palaeozoic sediment rocks；3-Cambrian flysch formations；4-Ordovician volcanic rocks；5-Early Ordovician-Middle Cambrian volcanic rocks；6-Precambrian terrances; 7-pre-Caledonian granite；8-Caledonian granite；9-post-Caledonian granite

2 矿床地质及岩相学特征

小柳沟钨钼矿位于甘肃省肃南县祁青乡，矿区东西长3km，南北长4km，面积12km2，以小柳沟-世纪穹窿为中心分布有祁青钼矿、小柳沟钨矿、世纪钨矿、贵山钨矿、祁宝钨矿。其中祁青钼矿位于穹窿构造核部位置，小柳沟钨矿、世纪钨矿、贵山钨矿位于穹窿构造东西两侧，祁宝钨矿床位于矿区北部(图2)。

图2 小柳沟钨钼矿床地质简图(据汤静如等，2006修改)Fig.2 Simplified geologic map of tungsten and molybdenum deposit in Xiaoliugou(modified after Tang et al., 2006)

矿区出露地层为长城系朱龙关群桦树沟组，为一套碳酸盐岩-基性火山岩-碎屑岩建造, 可分为上下两个岩组。下岩组分布于矿区西部，以含铁碎屑岩沉积和缺少火山岩为特征，主要为砂质板岩、石英岩，为含铁复理石建造。上岩组分布在矿区东部，以碎屑岩、火山岩夹碳酸盐岩为特征，主要为绢云绿泥千枚岩、云母角闪片岩、灰岩、玄武岩，为矿区的主要含矿层位，矿区90%以上矿体赋存在该层位中。

矿区地处NW向构造带与NE-NEE向构造带的复合部位，地质构造复杂，前寒武系地层均呈北西向展布，两组不同方向断裂复合成菱形格状构造。矿区内断裂构造十分发育，既有规模大且长期活动的北东向或近南北向断裂，也有隐伏花岗岩侵入导致的放射状、环状断裂或裂隙构造，这些断裂或裂隙又被成矿后北西向或东西向断裂所交切。

矿区地表侵入岩不发育，仅见花岗岩脉、二长花岗岩和少量辉长岩脉，零星分布于矿区的中南部和北部，形态复杂，呈不规则状、透镜状。深部经部分钻孔揭露，发现有隐伏花岗质岩体，在矿区北部侵位高而向南逐渐变低(贾群子等，2007)，由于工程揭露有限，岩体的形态和产状尚不十分清楚。从目前资料来看，岩体主要由二长花岗岩和花岗闪长岩组成，花岗闪长岩位于二长花岗岩下方，二者接触界线截然。

小柳沟矿床已探明钨矿体14个、钼、铜矿体各8个，钻孔施工发现隐伏岩体内部的钼矿化，显示出深部具有良好的钼成矿前景。矿床发育斑岩型矿化、矽卡岩型矿化、石英脉型矿化三种矿化类型，三者在空间上分带明显，以二长花岗岩体为中心自下而上发育斑岩型钼(铜)矿化、矽卡岩型钨矿化、石英脉型钨钼(铜)矿化。斑岩型矿化发育在二长花岗岩体内部，辉钼矿呈浸染状、脉状(图3a)；矽卡岩型矿化主要发育于二长花岗岩外接触带及其附近，主要为矽卡岩型白钨矿化(图3b)；石英脉型矿化受断裂控制，成群成带分布，石英脉中及两侧常见辉钼矿、白钨矿、黄铜矿发育(图3c, d)。

图3 矿化特征及岩石样品显微特征(a)-辉钼矿-石英脉穿插于蚀变二长花岗岩中；(b)-含白钨矿化的矽卡岩；(c)-含白钨矿石英脉；(d)-辉钼矿-黄铜矿-石英脉；(e)-灰白色二长花岗岩；(f)-等粒花岗闪长岩；(g)-斑状花岗闪长岩；(h)-二长花岗岩矿物成分和结构(正交偏光)(i)-斑状花岗闪长岩矿物成分和结构(正交偏光).Kfs-钾长石；Pl-斜长石；Bt-黑云母；Ms-白云母；Qtz-石英Fig.3 Photos of mineralization features, rocks and microphotographs of granites from Xiaoliugou plutons

经过详细的手标本和显微镜观察，小柳沟花岗质岩石的主要岩石特征如下：

二长花岗岩：灰白-肉红色，中细粒结构，局部似斑状结构，块状构造(图3e)，主要矿物为斜长石(25%～30%)、钾长石(30%～35%)、石英(25%～30%)、黑云母(1%～3%)、白云母(1%～3%)，并含有少量副矿物，榍石、磷灰石、锆石、钛铁矿等。主要矿物特征：石英呈他形粒状，粒径多为1～2mm；斜长石呈半自形-自形板状，粒径一般为1～3mm，多见聚片双晶，偶见卡纳复合双晶，多蚀变为细鳞片状绢云母 (图3h)；钾长石呈半自形-他形，粒径多为1～3mm，局部见大颗粒钾长石，可达5～8mm，显示出似斑状结构，常见卡式双晶，多发生泥化；黑云母呈半自形片状， 粒径小者约0.2～0.5mm，大者为1～2mm，浅黄-浅棕色，多色性明显；白云母既有以独立晶体存在的原生白云母，多呈自形-半自形片状，粒径多在0.5～1mm，端面清晰，也有交代斜长石、黑云母生成的次生白云母，常呈细鳞片状产出。

花岗闪长岩根据结构可分为等粒花岗闪长岩和斑状花岗闪长岩，二者之间渐变过渡，有时可见二者交互出现。等粒花岗闪长岩为灰白色，中细粒结构，块状构造(图3f)，主要矿物为斜长石(40%～45%)，呈半自形-自形板状，粒径1～2mm，可见聚片双晶，局部绢云母化，部分颗粒可见明显的环带结构；钾长石(15%～20%)，呈半自形-他形，颗粒多为1～3mm；石英(20%～25%)，多呈他形粒状，粒径多为1～2mm；黑云母(5%～8%)，呈半自形片状，粒径小者0.5～1mm，大者为1～2mm，浅黄-浅棕色。斑状花岗闪长岩呈似斑状结构(图3g)，斑晶约占30%。斑晶矿物为斜长石、石英，大小一般在0.5～1cm，斜长石斑晶常见环带结构(图3i)，基质的成分与结构和等粒花岗岩类似。

3 样品及分析方法

本文所用的测试样品是经过手标本和显微镜观察后，挑选无蚀变或蚀变较弱的样品，无污染粉碎至200目，在中国地质科学院国家地质测试中心进行系统的主量元素、微量元素及稀土元素分析。主量元素采用X射线荧光法(XRF)在X荧光光谱仪(3080E)上测定，精度优于2%～5%。微量元素和稀土元素利用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)在离子质谱仪(X-series)上测试完成，相对标准偏差小于5%。

用于锆石U-Pb年代学测试的二长花岗岩样品采自ZK66-1的480m处，样品蚀变较弱；斑状花岗闪长岩样品采自ZKY-2的582m处，样品较新鲜。经人工破碎后按照常规方法分选锆石，在双目镜下挑选透明、晶形完好的锆石颗粒，粘于环氧树脂表面，固化后打磨抛光至露出一个光洁平面。然后进行透、反射和阴极发光(CL)照像，结合这些图像选择适宜的测试点位及进行合理的数据解释。LA-ICP-MS锆石U-Pb定年测试分析在中国地质科学院矿产资源研究所LA- ICP -MS实验室完成，锆石定年分析所用仪器为Finnigan Neptune型MC-ICP-MS及与之配套的Newwave UP 213激光剥蚀系统。激光剥蚀所用斑束直径为25μm，频率为10HZ，能量密度约为2.5J/cm2，以He为载气。激光剥蚀采样采用单点剥蚀的方式，数据分析前用锆石GJ-1为外标，U、Th含量以锆石M127为外标进行校正。测试过程中在每测定5～7个样品前后重复测定两个GJ-1对样品进行校正，并测量一个锆石Plesovice,观察仪器的状态以保证测试的精确度。详细实验测试过程可参见侯可军等(2009)。数据处理采用ICPMSDataCal程序(Liuetal.，2008)，普通铅校正采用Andersen(2002)的方法，年龄计算使用Isoplot3.0程序(Ludwig，2003)完成。

锆石U-Pb年龄测试完毕后，同时在中国地质科学院矿产资源研究所同位素实验室进行Hf同位素原位分析，使用仪器为Finnigan Neptune型多接受等离子质谱仪，激光剥蚀系统为Newwave UP213,分析时激光束斑直径为40μm，激光剥蚀时间为27s，测定采用锆石GJ-1和TEM做外标，176Hf/177Hf比值分别为0.282013±19(2σ)(Elhlouetal.，2006)和0.282680±31(2σ)(Wuetal.，2006a)。仪器的运行条件、详细的分析流程、数据校正方法及锆石标准参考值详见侯可军等(2007)的文章。

4 分析结果

4.1 锆石LA-ICP-MS定年

本文对二长花岗岩(XLG-32)和斑状花岗闪长岩(XLG-17)中的锆石进行了U-Pb同位素分析，其结果见表1。

二长花岗岩(XLG-32)和斑状花岗闪长岩(XLG-17)样品中锆石以自形粒状为主，颗粒较大，粒径多为60～150μm。阴极发光图像(图4)揭示大部分锆石具有清晰的岩浆韵律环带。二长花岗岩(XLG-32)中锆石的U含量为95×10-6～1269×10-6，Th含量为40×10-6～430×10-6，Th/U比值介于0.13～0.84，平均0.42；斑状花岗闪长岩(XLG-17)中锆石的U含量为78×10-6～7684×10-6，Th含量为52×10-6～2246×10-6，Th/U比值介于0.13～1.35，平均0.68，显示出岩浆锆石的特点(Hoskin and Black，2000)。

图4 小柳沟二长花岗岩(a)和花岗闪长岩(b)的锆石阴极发光图像Fig.4 Zircon CL images of the monzogranite (a) and granodiorite (b) from Xiaoliugou plutons

图5 小柳沟二长花岗岩(a)和花岗闪长岩(b)的锆石U-Pb谐和图Fig.5 Zircon U-Pb concordia diagram for the monzogranite (a) and granodiorite (b) from Xiaoliugou plutons

二长花岗岩样品(XLG-32)共测定20个点，4、5、13号点的测试异常已删去，剩余17个分析点中有10个测点均投影于谐和线上或谐和线附近，具有非常一致的年龄，变化于449.3±2.8Ma～462.1±2.6Ma， 其206Pb/238U加权平均年龄为454.0±2.0Ma，MSWD=0.62(图5a)，代表了岩浆结晶年龄，表明其形成于晚奥陶世。斑状花岗闪长岩(XLG-17)共测定30个点，9、13、15、17号点的测试异常已删去，剩余26个分析点中有20个测点均投影于谐和线上或谐和线附近，代表了岩浆结晶时间，变化于410.0±4.6Ma～425.8±6.7Ma， 其206Pb/238U加权平均年龄为417.7±1.7Ma，MSWD=0.98(图5b)，表明其形成于晚志留世。

图6 小柳沟花岗质岩石的K2O-SiO2图解(a, 据Rickwood，1989)和A/CNK-A/NK图解(b,据Peccerillo and Taylor, 1976) Fig.6 K2O-SiO2(a, after Rickwood, 1989) and A/CNK-A/NK (b, after Peccerillo and Taylor, 1976) diagram of the granites from Xiaoliugou Plutons

另外，二长花岗岩(XLG-32)的7、12测点206Pb/238U年龄分别为258.0±2.4Ma和279.0 ±1.5Ma，CL图像(图4a)显示分析点位于岩浆环带与热液边的交界处，可能反映混合年龄。斑状花岗闪长岩(XLG-17)的3号测点206Pb/238U年龄为2438.7±12.8Ma，CL图像(图4b)显示该锆石颜色发亮，可能是来自区内古太古代北大河群陆壳基底的继承锆石。二长花岗岩2、9、11、16测点和斑状花岗闪长岩6、16、18、27、30测点的206Pb/238U年龄分别为386.3±2.3Ma、364.3±2.3Ma、346.0±2.1Ma、183.5±1.2Ma和352.1±3.1Ma、161.0±1.6Ma、380.9±10.1Ma、369.9±3.2Ma、393.5±3.5Ma，CL图像(图4a, b)显示锆石颗粒边部有无分带或弱分带的暗边，可能受到后期热液蚀变的影响，这些测点均位于锆石颜色发黑部位，使获得的年龄值偏低，代表后期岩浆热事件的年龄。

4.2 地球化学特征

4.2.1 主量元素

小柳沟二长花岗岩的SiO2含量在75.57%～76.97%之间(表2)，平均76.33%，Al2O3含量为12.09%～13.48%，K2O+Na2O含量介于8.04%～8.58%，平均为8.21%，K2O/Na2O=1.06～2.53，平均为1.94，铝饱和指数(A/CNK)介于0.96～1.09，分异指数DI=92.75～95.50，平均为93.45。花岗闪长岩的SiO2含量为65.52%～73.84%，平均71.49%，Al2O3含量略高，介于13.56%～17.44%之间，K2O+ Na2O含量介于6.71%～10.74%，平均为8.1%，K2O/Na2O=0.83～1.45，平均为1.1，铝饱和指数(A/CNK)介于1.03～1.17，分异指数DI=84.35～90.82，平均为87.48。二者在K2O-SiO2图解上(图6a)基本落在高钾钙碱性系列区域。在A/NK-A/CNK图解上(图6b),绝大多数落在过铝质和强过铝质分界线附近。总之，小柳沟花岗质岩石具有高硅富碱特点，属于过铝质高钾钙碱性系列，但两者相比，二长花岗岩比花岗闪长岩更富硅、富碱、铝稍低，经历了更高的分异演化。

4.2.2 微量元素

小柳沟二长花岗岩和花岗闪长岩在原始地幔标准化微量元素蛛网图上的分布型式明显不同(图7a, c)。二长花岗岩强烈富集大离子亲石元素Rb、Th、U、K及Pb元素，而Ba、Sr、Nb、P、Ti明显亏损，为强烈的负Eu异常。放射性热元素U(22.1×10-6～30.2×10-6)和Th(9.74×10-6～19.2×10-6)含量虽低于千里山花岗岩(毛景文等，1995a，b)，但按照Darnleyetal.(1995)的定义，U和Th分别达到8×10-6或10×10-6，该花岗岩依然为高热(HHP)花岗岩。

花岗闪长岩相对富集Rb、Th、U、Pb，Ti明显亏损，相对亏损Ba、Sr、Nb、P，其原始地幔标准化微量元素蛛网图的分布型式(图7c)与北祁连西段形成于加里东期碰撞环境的金佛寺第一期岩体十分类似(刘晓煌等，2009)。

4.2.3 稀土元素

小柳沟二长花岗岩的稀土总量(ΣREE)为44.08×10-6～84.60×10-6，平均65.48×10-6。LREE/HREE=2.02～3.26，(La/Yb)N=1.32～2.7，显示轻、重稀土元素分馏作用不明显，略微富集轻稀土元素。(La/Sm)N=1.88～2.25，(Gd/Yb)N=0.66～1.09，表明轻稀土分馏相对明显，而重稀土分馏不显著。在稀土元素球粒陨石标准化图解(图7b)上，二长花岗岩呈“V”型谷状，显示强烈的铕负异常(δEu为0.08～0.19)，显示出M型四分组效应的一些特征，如此强烈的负铕异常反映了形成它的花岗质熔体经历了高度的分离结晶作用，属于高演化岩浆体系，而高演化岩浆体系中岩浆与富挥发份流体相强烈相互作用可能是形成稀土四分组效应的控制因素(赵振华等，1992；Bau，1996；Irber，1999；Jahnetal.，2001)。

与二长花岗岩相比，花岗闪长岩稀土总量(ΣREE)较高(114.7×10-6～218.9×10-6)，平均138.8×10-6。LREE/HREE=9.11～14.96，(La/Yb)N为10.74～22.61，显示轻、重稀土元素分馏作用较明显，较富集轻稀土元素。(La/Sm)N=4.33～5.63，(Gd/Yb)N=1.73～2.68，表明轻稀土较重稀土分馏明显。在稀土元素球粒陨石标准化图解(图7d)上，各曲线呈现相似右倾型，轻稀土较陡，重稀土较平缓。具有弱的铕异常(δEu为0.44～0.64)。

4.3 锆石Hf同位素特征

Hf同位素分析结果显示，大部分锆石的176Lu/177Hf值小于0.002(表3)，表明锆石在形成后具有较低的放射性成因Hf积累，因而可以用初始176Hf/177Hf比值代表锆石形成时的176Hf/177Hf比值。考虑到二长花岗岩和花岗闪长岩的fLu/Hf值介于-0.97～-0.93和-0.97～-0.91，明显小于镁铁质地壳的fLu/Hf值(-0.34，Amelinetal.，2000)和硅铝质地壳的fLu/Hf值(-0.72，Vervoortetal.，1996)，故二阶段模式年龄更能反映其源区物质从亏损地幔被抽取的时间(或其源区物质在地壳的平均存留年龄)。二长花岗岩初始176Hf/177Hf比值介于0.282385～0.282622，εHf(t)为-4.45～4.04，二阶段模式年龄(tDM2)为1176～1714Ma；花岗闪长岩初始176Hf/177Hf比值介于0.282406～0.282653，εHf(t)为-4.18～4.43，二阶段模式年龄(tDM2)为1124～1670Ma。

表3小柳沟花岗质岩石的锆石Hf同位素分析结果

Table 3 Zircon Hf isotope data of the Xiaoliugou granitoids

测点号176Yb/177Hf176Lu/177Hf176Hf/177Hf2σ176Hf/177HfiεHf(0)εHf(t)tDM1(Ma)tDM2(Ma)fLu/HfXLG-32-10.0763750.0021700.2825090.0000220.282491-9.300.0410841430-0.93XLG-32-30.0658300.0018560.2825890.0000230.282573-6.482.959611245-0.94XLG-32-60.0344480.0011420.2825520.0000220.282543-7.771.889941314-0.97XLG-32-80.0834670.0024510.2823850.0000510.282364-13.70-4.4512741714-0.93XLG-32-100.0721200.0021450.2826220.0000250.282604-5.314.049201176-0.94XLG-32-140.0460670.0015380.2824810.0000220.282468-10.28-0.7511051480-0.95XLG-32-150.0508360.0015350.2826050.0000240.282592-5.923.629301203-0.95XLG-32-180.0821080.0024350.2825010.0000270.282480-9.58-0.3211041453-0.93XLG-32-190.0541670.0015790.2825360.0000200.282522-8.351.1710291359-0.95XLG-32-200.0512530.0016510.2824960.0000220.282482-9.77-0.2710881450-0.95XLG-17-10.0835660.0017280.2825740.0000270.282560-7.011.709791297-0.95XLG-17-20.0735660.0016320.2825390.0000260.282527-8.220.5210251372-0.95XLG-17-40.0655060.0014770.2825490.0000250.282538-7.880.9010071348-0.96XLG-17-50.1324080.0028290.2826090.0000270.282587-5.752.669561236-0.91XLG-17-70.1408740.0028970.2825530.0000270.282530-7.760.6410421365-0.91XLG-17-80.0799410.0020630.2826530.0000280.282637-4.194.438721124-0.94XLG-17-100.0657410.0015230.2824820.0000210.282470-10.25-1.4811041499-0.95XLG-17-110.0648980.0014560.2825050.0000280.282494-9.43-0.6410691446-0.96XLG-17-120.1179210.0023490.2825560.0000280.282538-7.630.9110211347-0.93XLG-17-140.0724010.0014850.2824840.0000260.282472-10.20-1.4211011495-0.96XLG-17-190.0667890.0014880.2824060.0000280.282394-12.95-4.1812111670-0.96XLG-17-200.0495670.0010140.2824230.0000310.282415-12.35-3.4411721623-0.97XLG-17-210.0380290.0008680.2825090.0000260.282502-9.30-0.3410471427-0.97XLG-17-220.0713300.0015380.2825170.0000210.282505-9.03-0.2710551422-0.95XLG-17-230.0358620.0008380.2825660.0000320.282559-7.301.669671300-0.97XLG-17-280.0510380.0010750.2824780.0000250.282469-10.41-1.5110971501-0.97XLG-17-290.0496180.0010900.2825210.0000250.282513-8.870.0210361404-0.97

注：εHf(t)={[(176Hf/177Hf)s-(176Lu/177Hf)s×(eλt-1)]/[(176Hf /177Hf)CHUR,0-(176Lu/177Hf)CHUR×(eλt-1)]-1}×10000；tDM1=1/λ×ln{1+[(176Hf/177Hf)s-(176Hf /177Hf)DM]/[(176Lu/177Hf)s-(176Lu/177Hf)DM]}；tDM2=1 /λ×ln{1+[(176Hf /177Hf)s,t-(176Hf/177Hf)DM,t]/[(176Lu/177Hf)C-(176Lu/177Hf)DM]}+t. 上述(176Hf /177Hf)CHUR,0=0.282772，(176Lu/177Hf)CHUR=0.0332，(176Hf /177Hf)DM=0.28325，(176Lu/177Hf)DM=0.0384 (Blichert-Toftetal.，1997；Griffinetal.，2000).t=crystallization age of zircon. λ=1.867×10-11a-1(Soderlundetal.，2004). (176Lu/177Hf)C=0.015 (Amelinetal.，1999)

图7 小柳沟二长花岗岩和花岗闪长岩微量元素原始地幔标准化蛛网图(a、c)及稀土元素球粒陨石标准化配分曲线图(b、d)(标准化值据Sun and McDonough，1989)Fig.7 Primitive mantle-normalized trace element patterns (a, c) and chondrite-normalized REE patterns diagrams (b, d) of granites from Xiaoliugou plutons (normalization values after Sun and McDonough, 1989)

5 讨论

5.1 花岗岩形成时代及其与成矿关系

过去祁连地区的工作多围绕火山成矿作用进行，而对花岗岩有关的成岩成矿作用研究较少，主要表现为许多与成矿有关的岩体缺乏精确的年代学数据。前人对小柳沟隐伏二长花岗岩所采用的定年方法主要为K-Ar法(186.39±3.13Ma)和锆石U-Pb法(230±26Ma)(贾群子等，2007)，由于K-Ar体系的抗扰动性差，加之封闭温度很低(约200±50℃，郑永飞等，1997)，使得定年结果常低于岩体的实际年龄，而花岗闪长岩的年龄至今仍未见报道。本次采用LA-ICP-MS锆石U-Pb定年获得的小柳沟二长花岗岩和花岗闪长岩形成时代分别为454.0±2.0Ma和417.7±1.7Ma，属于加里东期岩浆作用的产物。从祁连地区现有的年代学数据来看，除少数花岗岩为元古宙外，其他都集中在加里东期，如野牛滩岩体锆石U-Pb年龄459.6±2.5Ma(毛景文等，2000)；窑沟岩体和牛心山岩体锆石U-Pb年龄分别为463.2±4.7Ma和476.7±6.6Ma(吴才来等，2006)；车路沟岩体锆石U-Pb年龄445.6±3.2Ma(贾群子等，2007)；桦树沟闪长玢岩锆石U-Pb年龄421±24Ma(张兰英等，2008)；金佛寺岩体(第Ⅰ、Ⅱ期岩体Rb-Sr年龄分别为419.87±0.4Ma和403.7±0.08Ma，张德全等，1995；第Ⅰ、Ⅱ期岩体Rb-Sr年龄分别为426.5Ma和389.6Ma，Sm-Nd年龄分别为421.9Ma和391.3Ma，刘晓煌等，2009)。有意义的是，二长花岗岩和花岗闪长岩的测年工作均获得了海西期和燕山期的年代学信息，年龄范围分别为346.0±2.1Ma～393.5±3.5Ma和161.0±1.6Ma～183.5±1.2Ma， 印证了前人关于北祁连西段存在海西期、燕山期岩浆活动的报道(毛景文等，2000；贾群子等，2007)。小柳沟花岗质岩石的LA-ICP-MS锆石U-Pb定年结果表明，二长花岗岩和花岗闪长岩侵位时代为加里东中期和晚期，并于海西期和燕山早期经历了岩浆热事件的改造。

世界上大多数晚古生代钨矿床分布在中亚、中欧和澳大利亚(Sawkins，1990；Ermolov，2000；Trunilina，1994)，中生代钨矿床主要分布于我国华南、俄罗斯远东地区和美国西部(徐克勤等，1982；Kremenetsky，1994)，且绝大多数钨矿床都与花岗质岩体的晚阶段分异演化产物具有密切关系(Sawkins，1990；Ermolov，2000；Trunilina，1994)。而小柳沟钨钼矿虽然属于罕见的早古生代钨矿床，但它也显示出与花岗质岩体的密切关系。在空间上，矿体主要产在二长花岗岩内及其与围岩的外接触带；在时间上，Maoetal.(1999)对石英-硫化物脉中辉钼矿Re-Os定年，获得其模式年龄为436±12Ma～496±32Ma，等时线年龄462±13Ma。高兆奎等(2011)对Maoetal.(1999)所报道的辉钼矿Re-Os年龄按照新的衰变常数进行计算，获得新的模式年龄428.7～488.3Ma，等时线年龄为454.5Ma，与本次获得的二长花岗岩锆石U- Pb年龄454.0±2Ma十分接近，暗示成矿与二长花岗岩关系密切。

图8 小柳沟花岗质岩石的SiO2-P2O5 (a)和SiO2-Pb (b)图解(据Chappell and White，1992) Fig.8 SiO2-P2O5 (a) and SiO2-Pb (b) diagrams of the granites from Xiaoliugou Plutons(after Chappell and White，1992)

研究表明，在氧化和还原花岗岩分异作用过程中，W都表现为不相容，钨矿既可与I型花岗岩有关，如北美科迪勒拉(Newberry，1982; Newberry and Swanson,1986；Keithetal.，1985)，又可与S型花岗岩有关，如华南地区(莫柱孙等，1980)，这取决于W的地球化学特征，强烈分异演化是其成矿最关键的因素(毛景文和宋叔和，1988)。同样，Mo为不相容元素，岩浆演化导致Mo在岩浆结晶的晚期富集(Candela and Holland，1986)，芮宗瑶等(1984)曾对SiO2与斑岩型矿床矿化类型作过统计分析，随着SiO2和分异指数的增大，矿化类型依次更替顺序为：铜金型→多金属型→铜或铜钼型→钼型。如前所述，小柳沟二长花岗岩经历了高度演化，具备形成钨钼矿的条件。一般花岗岩的钨丰度为1×10-6～2.5×10-6，但在高分异的花岗岩中如华南燕山期许多花岗小岩株，钨含量往往超过10×10-6，并常在时空分布上与钨矿床密切相关。本次测试显示小柳沟二长花岗岩的W、Mo、Cu元素含量较高(W平均为10.18×10-6，Mo平均为213.8 ×10-6， Cu平均为110.7×10-6),可为成矿提供物质来源，而花岗闪长岩W、Mo、Cu元素含量较低(W平均为1.72×10-6，Mo平均为3.47×10-6，Cu平均为8.55×10-6)。由此可见，小柳沟钨钼矿床应与早期的二长花岗岩关系密切。

5.2 岩石成因

5.2.1 岩石成因类型

花岗岩成因类型的判定是花岗岩研究最重要的基础问题。目前ISAM型方案是最常用的花岗岩成因分类方案，其中M型较为少见，因此自然界中花岗岩的成因类型主要为I型、S型和A型。不同学者曾从不同角度提出过多种判别方法(Chappell and White，1974，2001；Whalenetal.，1987；Chappell，1999；Frost and Frost，2011)，如早期研究提出以含铝指数1.1作为I型和S型的分界(Chappell and White，1974)，此外，一系列地球化学图解(Whalenetal.，1987；Sylvester，1989；Eby，1990)在判别这三类花岗岩中也得到广泛应用，但是对于经历高程度分异的花岗岩，由于其矿物组成和化学组成都趋近于低共结花岗岩，导致分异的I型、S型和A型花岗岩在化学组成上部分重叠，使得鉴定出现困难，需要综合岩石学、矿物学和地球化学等多种证据进行判别。从矿物组成上，角闪石、堇青石和碱性铁镁矿物被认为是判断上述三大类型花岗岩最有效的矿物学标志(Miller，1985；吴福元等，2007)，而小柳沟二长花岗岩和花岗闪长岩中缺乏标志性矿物，从矿物学上难以划分成因类型。实验研究表明，在准铝质到弱过铝质岩浆中，磷灰石的溶解度很低，并在岩浆分异过程中随SiO2的增高而降低；而在强过铝质岩浆中，磷灰石溶解度变化趋势与此相反，随SiO2的增加而增高或基本保持不变(Wolf and London，1994)，磷灰石在I型和S型花岗岩浆中这种不同行为已被成功地用于区分I型和S型花岗岩类(Chappell, 1999；Wuetal.，2003；Lietal.，2006，2007)。本文数据表明，二长花岗岩和花岗闪长岩的P2O5含量均低于0.15%，明显不同于S型花岗岩常具较高P2O5含量(>0.20%，Chappell，1999)的特征，在SiO2-P2O5及SiO2-Pb图解上(图8a, b)，二者投影点变化趋势与I型花岗岩演化趋势一致。锆石饱和温度(Watson and Harrison，1983)计算结果(表2)表明，二长花岗岩温度介于682～774℃，平均温度716℃；花岗闪长岩温度介于760～796℃，平均775℃，二者较低的成岩温度不支持他们为A型花岗岩，后者的锆石饱和温度常在800℃以上(Kingetal.，1997)。因此小柳沟二长花岗岩和花岗闪长岩应为I型花岗岩，且二者分异程度均较高，可归属为高分异I型花岗岩。

5.2.2 岩浆源区

图9 小柳沟花岗质岩石的εHf(t)-t (a)和176Hf/177Hf-t (b)图解Fig.9 εHf(t) vs. t (a) and 176Hf/177Hf vs. t (b)diagrams of the granites from Xiaoliugou plutons

锆石极强的稳定性使其Hf同位素组成较少受到后期地质事件的影响，极低的Lu含量可以获得锆石形成时准确的Hf同位素组成，这些特性使锆石成为目前探讨地壳演化和示踪岩石源区的重要工具(Amelinetal.，1999)。二长花岗岩初始176Hf/177Hf比值介于0.282385～0.282622，εHf(t)为-4.45～4.04，二阶段模式年龄(tDM2)为1176～1714Ma，花岗闪长岩初始176Hf/177Hf比值介于0.282406～0.282653，εHf(t)为-4.18～4.43，二阶段模式年龄(tDM2)为1124～1670Ma。在εHf(t)-t图解(图9a)和176Hf/177Hf-t图解(图9b)中，二者均落在球粒陨石演化线附近及以下的下地壳区域，表明其岩浆可能来源于古老地壳的重熔，成岩过程应有年轻组分的参与。年轻组分参与花岗岩成岩过程的方式可能有两种情形，其一为幔源岩浆与其诱发的地壳物质部分熔融形成的长英质岩浆在地壳深部混合形成壳幔混源岩浆(Griffinetal.，2002；Belousovaetal.，2006；Kempetal.，2007；Yangetal.，2007)；另一种是幔源岩浆首先侵入到地壳基底岩石中形成初生地壳，然后在后期热事件的影响下，这种既有初生地壳又有古老基底地壳构成的混合地壳原岩发生部分熔融(Pitcheretal.，1985；Jahnetal.，2000；Wuetal.，2006b；Zhengetal.，2007)。本文二长花岗岩和花岗闪长岩的εHf(t)值变化于正值与负值之间，且变化范围均较大(约8.5个ε单位)，这就需要一个开放系统来引起熔体中176Hf/177Hf比值的明显变化(Kempetal.，2007)。由于锆石Hf同位素比值不会随部分熔融或分离结晶而变化，因此源区的这种Hf同位素不均一性可以理解为幔源和壳源这两种端元之间相互作用的结果(Bolharetal.，2008)，由此可知小柳沟二长花岗岩和花岗闪长岩可能是由幔源岩浆与其诱发的地壳物质部分熔融形成的长英质岩浆在地壳深部直接混合形成的。二长花岗岩和花岗闪长岩的二阶段模式年龄(tDM2)接近，均显示其源区主要为中元古代古老地壳岩石，由于锆石Hf同位素地壳模式年龄是从锆石εHf(t)值计算得来，而壳幔相互作用是不可避免的，所以获得的锆石εHf(t)值实际上代表了幔源物质(大的正εHf(t)值)和古老地壳物质(大的负正εHf(t)值)混合后的产物，因此获得的古老地壳物质的εHf(t)值应该更负，其对应的地壳模式年龄应该更老。所以，推测其壳源源区很可能来源于古元古代-中元古代古老地壳岩石。在稀土元素球粒陨石标准化图解(图7b，d)上，二长花岗岩具有平坦略微左倾的HREE配分模式，表明其源区残留相中存在大量角闪石(Geetal.，2002)，花岗闪长岩具有右倾的HREE配分模式，表明源区残留相出现石榴石(Xiongetal.，2005)，结合两者均有明显负Eu异常，可知二长花岗岩源区为角闪石和斜长石稳定区，花岗闪长岩源区为石榴石和斜长石稳定区，二者相比，显然后者源区较深。根据前人资料，元古代老地层W的丰度值较平均地壳富集，尤其是古元古代的北大河岩群与中元古代的朱龙关群，W的丰度值相对平均地壳富集可达十几倍到几十倍不等(邹治平和黄传俭，1998*邹治平, 黄传俭. 1998. 甘肃省肃北蒙古族自治县塔尔沟钨矿床特征. 科研报告. 甘肃省地质矿产局酒泉地质矿产调查队)，可能是小柳沟钨矿的初始矿源层。

5.3 岩浆-成矿作用的地球动力学背景

作为中国中生代之前的古板块研究最透彻的造山带之一，北祁连造山带的形成及构造演化仍存在一些争议，但同时也达成了一定的共识，大多数人认为北祁连从早元古代中期开始，大陆岩石圈拉伸、减薄，发生裂谷化，发育元古宙大陆溢流玄武岩(左国朝和刘寄陈，1987；葛肖虹和刘俊来，1999；夏林圻等，1995，2000)；至新元古代，裂谷作用进一步加强，发育以双峰式火山岩为特征的大陆裂谷火山作用；至晚寒武世，最终发生大陆裂解和分离，形成北祁连早古生代洋盆，于奥陶纪北祁连洋盆开始了俯冲消减作用(左国朝和刘寄陈，1987；葛肖虹和刘俊来，1999;张旗等，2000；曾建元等，2007；夏林圻等，1995)，俯冲消减作用可贯穿整个奥陶纪，之后于志留纪-泥盆纪发生碰撞造山(吴才来等，2006；Xiaetal.，2003；Songetal.，2007，2009；Zhangetal.，2007)。对于俯冲消减样式，李文渊(2004)、李文渊等(2005)在前人研究的基础上根据东西段区域岩石组合和成矿特征上的差异提出早古生代北祁连洋的消减存在构造转换，东段为洋-洋俯冲的沟-弧-盆系大陆边缘，西段则转换为洋-陆俯冲的活动大陆边缘。

随着高精度锆石U-Pb定年方法的广泛应用和大量年龄数据的产生，现可在区域构造演化的年代学框架内限定岩浆活动的时限，综合区域构造演化和成岩年代学资料，小柳沟二长花岗岩形成于晚奥陶世(锆石U-Pb年龄454.0±2.0Ma)，对应于俯冲背景下的活动大陆边缘环境，花岗闪长岩形成于晚志留世(锆石U-Pb年龄417.7±1.7Ma)，对应于碰撞造山环境，与邻区野牛滩岩体锆石U-Pb年龄459.6±2.5Ma，形成于板块俯冲期(毛景文等，2000)，金佛寺岩体第Ⅰ期岩体Rb-Sr年龄分别为419.87±0.4Ma，形成于碰撞造山期(张德全等，1995)一致。区域地质演化研究表明，北祁连俯冲造山开始于460Ma或更早，可以追溯到495Ma(Feng and He，1996)，长期持续的俯冲挤压作用有利于幔源基性岩浆在壳幔边界聚集并发生充分的壳幔相互作用(Richards，2003)。综上所述，小柳沟钨钼矿床的成矿过程可能为：早奥陶世北祁连洋壳俯冲于陆壳之下，在长期持续的挤压作用中，幔源基性岩浆在壳幔边界聚集并发生充分的壳幔相互作用使古元古代-中元古代古老地壳岩石(北大河岩群与朱龙关群)重熔，在地壳深部形成的壳幔混源岩浆在上侵定位过程中又经历了高度分异演化，成矿元素W、Mo等在残余熔体中高度富集，在岩体内形成斑岩型矿化，同时，岩浆热液与含钨高钙围岩发生交代作用形成矽卡岩型矿化，之后岩体进一步冷凝，岩体隆起部位出现一系列断裂系统，岩浆期后含矿热液沿构造裂隙上升并萃取围岩中的成矿元素沉淀形成石英脉型矿化。

6 结论

(1)小柳沟二长花岗岩和花岗闪长岩侵位时代分别为454.0±2.0Ma和417.7±1.7Ma，属于加里东期岩浆活动的产物，并于海西期和燕山期经历过岩浆热事件的改造。小柳沟钨钼(铜)矿与早期的二长花岗岩具有密切的时、空关系。

(2)小柳沟花岗质岩石具有高硅富碱特点，属于过铝质高钾钙碱性系列，富集Rb、Th、U、K、Pb，亏损Ba、Sr、Ti、P，具有明显Eu负异常，尤其是二长花岗岩经历了高度分异演化，显示强烈的铕负异常，具稀土元素四分组效应特征，属于高分异I型花岗岩。岩石地球化学特征表明，钨钼(铜)矿化与二长花岗岩有密切成因关系。

(3)锆石Hf同位素分析结果显示，二长花岗岩εHf(t)为-4.45～4.04，tDM2=1176～1714Ma，花岗闪长岩εHf(t)为-4.18～4.43，tDM2=1124～1670Ma，表明二者并非来自于单一的源区，可能是由壳幔混合作用形成，其壳源源区很可能是古元古代-中元古代古老地壳岩石，花岗闪长岩的源区相对较深，北大河岩群与朱龙关群可能是小柳沟钨矿的初始矿源层。

(4)综合区域构造演化和成岩年代学资料，小柳沟二长花岗岩应形成于俯冲背景下的活动大陆边缘环境，花岗闪长岩形成于碰撞造山环境。

致谢野外工作期间得到了甘肃新洲矿业有限公司的大力支持；数据测试得到了侯可军、郭春丽的帮助；审稿专家对本文提出了诸多宝贵意见；在此一并表示感谢！

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