牛庄洼陷南斜坡沙河街组原油成因类型的多参数聚类分析

宋成鹏，罗晓容，郝雪峰，向立宏，刘克奇，张立宽，雷裕红，程 明，杨 彬

(1.中国石油勘探开发研究院，北京 100083； 2.中国科学院 地质与地球物理研究所 油气资源研究重点实验室，北京 100029； 3.中国石油化工股份有限公司 胜利油田分公司 地质科学研究院，山东 东营 257015)

牛庄洼陷南斜坡沙河街组原油成因类型的多参数聚类分析

宋成鹏1,2，罗晓容2，郝雪峰3，向立宏3，刘克奇3，张立宽2，雷裕红2，程 明2，杨 彬3

(1.中国石油勘探开发研究院，北京 100083； 2.中国科学院 地质与地球物理研究所 油气资源研究重点实验室，北京 100029； 3.中国石油化工股份有限公司 胜利油田分公司 地质科学研究院，山东 东营 257015)

通过牛庄洼陷源岩抽提物异戊二烯烃、单体烃碳同位素和甾、萜烷化合物等多种地化参数的对比，优选出植烷、伽马蜡烷、升藿烷系列、甲藻甾烷和4-甲基甾烷等生标化合物构成源岩特征指纹参数，采用聚类分析方法对沙河街组原油成因类型进行了研究，结果表明该区原油可以划分为3类：Ⅰ类原油与沙三源岩聚为一类，具有低植烷丰度、低伽马蜡烷丰度、低C35升藿烷丰度、低甲藻甾烷丰度和低4-甲基αααC29甾烷丰度的“五低”特点，体现了来源于弱氧化、低盐度环境下形成的沙三下亚段源岩的地化特征；Ⅱ类原油与沙四源岩聚为一类，具有高植烷丰度、高伽马蜡烷丰度、高C35升藿烷丰度、高甲藻甾烷丰度和高4-甲基αααC29甾烷丰度的“五高”特点，体现了来源于强还原、高盐度环境下形成的沙四上亚段源岩地化特征；Ⅲ类原油和沙三、沙四源岩没有显著的聚类关系，也与孔店组原油和源岩地化特征不同，而其主要聚类参数的均值均处于沙三下亚段、沙四上亚段源岩的均值范围之间，推测可能为2套源岩生成原油的混合油。

烃源岩；生物标志化合物；原油类型；聚类分析；牛庄洼陷；东营凹陷；渤海湾盆地

油气成因类型分析是确定含油气系统范围及特征必不可少的工作[1]，也是油气成藏动力学研究的基础[2]。在叠合盆地中，由于烃源岩演化过程的旋回性以及油气运移、聚集、调整、改造过程的复杂性[3-4]，使得油源对比工作也较为困难。前人主要采用图谱相似和生标组合参数进行油源对比[5-19]，常依靠一个或数个特征性地球化学指标对比油源关系，获得的油气成因类型的判别界限往往存在着不确定性，而多个地化参数的应用往往又会遇到值域重叠或影响因素多解等问题。近年来单体烃同位素分析方法渐趋成熟[20]，并在一些地区的油源对比工作中取得明显的成效[5,21-22]，但要求研究区不同烃源岩间的物质差异特征明显。

针对上述问题，作者在收集和整理前人研究资料的基础上，系统采集了东营凹陷牛庄洼陷南斜坡的样品，开展了油源常规饱和烃气相色谱质谱、单体饱和烃碳同位素地化测试，筛选出对烃源岩具有判识作用的特征指纹参数系列，在研究区首次采用多参数聚类分析方法进行了原油的类型划分和油源对比，克服了常规方法的不足，为研究区油气成藏过程分析和勘探新发现提供理论依据。

1 地质背景

研究区位于东营凹陷南坡东段，北起中央隆起带，南抵广饶凸起，西临纯化构造带，东至广利洼陷—八面河断裂构造带，南北两侧均受断层控制，北面以中央大断裂为界，南面以陈官庄—王家岗断裂带为界[11]，勘探面积约650 km2。目前该区已发现了21个含油构造，探明了Ng、Ed、Es1、Es2、Es3、Es4、Ek等多套含油层系，主力含油层系为沙河街组，占总探明储量的2/3。

牛庄洼陷南斜坡存在沙河街组沙三下亚段(Es3(下))、沙四上亚段(Es4(上))和孔店组孔二段3套烃源岩[5]，其中Es3(下)和Es4(上)2套烃源岩是该区的主力烃源岩，沉积特征各不相同[13]：Es3(下)烃源岩以暗色泥岩、钙质泥岩、灰黑色油页岩或泥页岩为主，从下而上，泥岩的颜色由深变浅，形成于弱氧化的微咸水深湖—半深湖环境；Es4(上)烃源岩以灰黑色泥岩和灰褐色钙质纹层泥页岩为主，夹泥灰岩和白云岩，属强还原条件下的咸水—半咸水湖相沉积。这2套烃源岩有机质丰度较高(w(TOC)gt;2%)，干酪根类型以Ⅰ型和Ⅱ1型为主。

2 样品与实验

本次研究采集了14块泥岩样品和27个油砂和原油样品，进行了岩石抽提物和原油样品的色、质谱测试(表1)。样品测试流程如下：将岩石样品机械粉碎至100目颗粒后，经索氏抽提72 h，将岩石抽提物和原油样品沉淀沥青质等可溶部分用氧化铝/硅胶柱层析进行族组分分离，用正己烷、正己烷/二氯甲烷混合溶剂(体积比为3∶2)及甲醇分别洗脱饱和烃、芳烃和非烃组分，对各组分含量进行称量；在GC1000色谱仪和Delta Plus XP(GC-MS)系统上进行了饱和烃馏分甾萜烷生标化合物和单体烃碳同位素分析鉴定。色谱条件：6890N，色谱柱选用HP-5(30 m×0.32 mm)弹性石英毛细管柱，固定相涂膜厚度0.25 μm，载气为氦气 ，起始温度80 ℃，以4 ℃/min的速率升温至300 ℃，之后保持恒温30 min。质谱条件：5973N，质谱离子源为EI源，离子源温度为250 ℃，电离电压为70 eV，质谱与色谱进口温度280 ℃[13]。

3 划分原油类型的多参数选取

源岩有机物质及埋藏环境的差异是导致其有机地化特征不同的原因，筛选能够反映源岩有机地化特征的指标，可以对原油类型进行合理、有效的划分。因而，首先对研究区烃源岩各种地化参数进行对比分析，以筛选能够反映源岩中烃类生成物差异性的参数系列。

3.1异戊二烯烃参数

异戊二烯烃系列中的Pr和Ph等能够反映源岩的沉积环境和演化特征，因而常被用作区分源岩的有效指标。用测试获得的源岩的Pr/Ph与(Pr+Ph)/(nC17+nC18)参数制作对比图(图1)，可见，Es3(下)源岩Pr/Ph一般大于0.5，呈现出姥鲛烷优势，指示淡水—弱氧化的沉积环境；而Es4(上)源岩Pr/Ph值都小于0.5，具有植烷优势，反映母质形成于咸水—较强还原性环境特征。图1表明，Pr/Ph对2套源岩具有一定区分性(图1,表1)，但不够理想，一部分Es3(下)源岩Pr/Ph也小于0.5；(Pr+Ph)/(nC17+nC18)比值效果稍好些，但仍存在混和区间。

因而，异戊二烯烃参数中，无论Pr/Ph，(Pr+Ph)/(nC17+nC18)以及两者构成的关系图都不能有效区分2套源岩。

3.2单体烃碳同位素

单体烃碳同位素往往能提供石油形成的沉积环境、母质类型和有机质热演化程度的重要信息，常用于油—油和油—岩对比[20-26]。研究区源岩单体烃碳同位素测试表明(图2)：Es3(下)源岩抽提物g.C27-C29重排/规则甾烷单体烃碳同位素总体较Es4(上)源岩偏重，可能反映Es3(下)源岩有机质陆生生物的贡献量相对较大，但两源岩碳同位素有较宽的重叠范围，亦不适合于源岩类型的区分。

表1 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡沙河街组样品主要地化参数测试结果Table 1 Geochemical parameters of samples from Shahejie Formation, southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag

注：a.Pr/Ph；b.Ts/(Ts+Tm)；c.G/(G+C30H)； d.升藿烷C35/C34；e.C2920S/(20S+20R)；f.C29αββ/(ααα+αββ)；

3.3甾萜烷化合物参数

3.3.1 萜烷化合物

源岩抽提物的萜烷中伽马蜡烷和藿烷系列能够反映源岩的母质类型和沉积环境，较高的C35升藿烷丰度可以反映强的还原环境，同时较高的伽马蜡烷也能指示盐度较高的源岩母质形成环境[27]。

牛庄洼陷南斜坡2套烃源岩的萜烷特征表现出明显的差异(图3)：Es3(下)烃源岩抽提物伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)值介于0.11～0.33，C35/C34值分布在0.60～0.94(表2)，具有伽马蜡烷丰度较低、C35升藿烷无“翘尾”的现象，反映出源岩有机质来源于低盐度和弱氧化环境母质的特征。Es4(上)烃源岩不同于Es3(下)，伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)值分布在0.45～0.62，C35/ C34值分布在0.80～2.18，总体上具有伽马蜡烷丰度较高、C35升藿烷有“翘尾”的现象，反映出源岩母质来源于高盐度和强还原环境。因而，萜烷参数中的伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)和C35/C34参数可以作为源岩类型划分的有效参数。

图1 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡沙河街组 烃源岩异戊二烯烃参数对比Fig.1 Comparison of isoprenoid hydrocarbons parameters of source rocks from Shahejie Formation, southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag

3.3.2 甾烷类化合物

一般半咸水—咸水环境比淡水环境下的有机质中甲藻甾烷和甲基甾烷含量高[27-28]。Es3(下)源岩的甲藻甾烷系列化合物丰度很低或不发育(表2)，甲藻甾烷/C29规则甾烷分布在0.13～0.19，4-甲基αααC29甾烷丰度较低，4-甲基αααC29甾烷/(4-甲基αααC28+C29+C30甾烷)值分布在0.23～0.37，通常为4-甲基αααC28甾烷gt;4-甲基αααC29甾烷lt;4-甲基αααC30甾烷，各组分呈 “V”字型分布(C28gt;C29lt;C30)(图3)。Es4(上)源岩的甲藻甾烷系列化合物丰度较高，甲藻甾烷/C29规则甾烷值分布在0.55～0.94，4-甲基αααC29甾烷丰度较高，4-甲基αααC29甾烷/(4-甲基αααC28+C29+C30甾烷)值范围为0.75～1.40，表现为4-甲基αααC28甾烷lt;4-甲基αααC29甾烷gt;4-甲基αααC30甾烷，各组分呈“倒V”字 型(C28lt;C29gt;C30)分布。因此，甲藻甾烷和甲基甾烷化合物含量也能反映源岩类型的差异(图3)。

图2 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡沙河街组烃源岩单体烃碳同位素参数对比Fig.2 Comparison of monomer hydrocarbon carbon isotope parameters of source rocks from Shahejie Formation, southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag

图3 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡源岩甾烷、萜烷谱峰对比Fig.3 Spectral peaks of isoprenoid hydrocarbons, steranes and terpanes of source rocks from southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag 表2 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡源岩和原油样品聚类参数指标值分布统计Table 2 Index statistics of clustering parameters of sourcerock and crude oil samples from southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag

Pr/PhG/(G+C30H)升藿烷C35/C34甲藻甾烷/C29规则甾烷4甲基-C29甾烷相对含量沙三源岩(0．24～0．55)/0．34(0．11～0．33)/0．22(0．60～0．94)/0．74(0．13～0．19)/0．16(0．23～0．37)/0．32沙四源岩(0．15～0．31)/0．21(0．45～0．62)/0．52(0．80～2．18)/1．42(0．55～0．94)/0．74(0．33～0．53)/0．45Ⅰ类原油(0．41～0．55)/0．48(0．21～0．29)/0．25(0．60～0．79)/0．72(0．12～0．31)/0．23(0．15～0．36)/0．25Ⅱ类原油(0．11～0．20)/0．15(0．55～0．59)/0．56(1．30～1．64)/1．48(0．37～0．51)/0．43(0．43～0．46)/0．44Ⅲ类原油(0．33～0．46)/0．40(0．41～0．45)/0．43(0．98～1．10)/1．05(0．41～0．49)/0．44(0．17～0．45)/0．35

注：数据示例为 (最小值～最大值)/平均值。

综上所述，Pr和Ph、伽马蜡烷、C30藿烷、C34、C35升霍烷、甲藻甾烷和甲基甾烷对源岩的类型具有很好的指示作用，其所对应的Pr/Ph、C35/C34升藿烷、伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)、甲藻甾烷/C29规则甾烷和甲基甾烷相对含量的比值参数，可以作为有效划分原油类型的特征指纹参数系列。

4 原油成因类型聚类分析

为了克服传统油气成因判识方法的局限性，在上述工作的基础上采用已优选出的能够有效划分原油类型的特征指纹参数系列作为聚类变量，利用聚类分析的数学统计方法对研究区沙河街组的源岩和原油样品进行了对比研究。

4.1聚类分析原理

聚类分析是对样品或指标分类问题的一种多元统计方法，是根据一批样品的多个观测指标具体找出一些能够度量样品或指标之间相似程度的统计量，以这些统计量为划分类型的依据，根据样点关系的密切程度，将样点逐一进行归类和聚集的方法[29-32]。应用聚类分析方法可以突破传统地质学所建立的定性分类系统，通过定量的分类关系，并结合地质分析，使研究样品得到更好的分类。根据分类对象的不同，又有Q型群分析(对样品分类)和R型群分析(对指标分类)2种类型。本次研究采用Q型群分析的分层样品聚类方法[29]，其操作步骤如下：

1)用SPSS 软件实现聚类分析。选用组内连接： 即当2类合并为1类后, 类中的所有项之间的平均距离最小。2类间的距离为合并后的类中所有可能的观测量之间的距离平方。

2)对距离的测度方法选择。本次研究选用欧氏距离平方[29]，其定义如下：如果把N个样品(X中N个列)看成P维空间中N个点，则2个样品之间相似程度可用P维空间中两点的距离来度量，这种距离实际是马哈拉诺比斯距离，但是如果标准化变量x1、…、xp互不相关，那末马氏距离也就是通常的欧氏距离，这时样品xj与xk之间的距离为：

3)输出结果。样品之间的距离用0 ～ 25 标准化, 距离越短表示相关性越好, 并用树状图表示聚类分析结果。

4.2聚类分析结果

采用前面优选的Pr/Ph、C35/C34升藿烷、伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)、甲藻甾烷/C29规则甾烷和甲基甾烷相对含量的比值等多种特征生标参数作为原油聚类的变量，对原油样品进行了聚类划分。

聚类判识结果表明，研究区原油划分为3种类型(图4)：Ⅰ类原油与Es3(下)源岩聚为一类，具有低植烷丰度、低伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)比值、低C35/C34升藿烷比值、低甲藻甾烷/C29规则甾烷比值和低4-甲基αααC29甾烷丰度的“五低”特点(表2)，与Es3(下)烃源岩特征相似；Ⅱ类原油与Es4(上)源岩聚为一类，具有高植烷丰度、高伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)比值、高C35/C34升藿烷比值、高甲藻甾烷/C29规则甾烷比值和高4-甲基αααC29甾烷丰度的“五高”特点，应来源于Es4(上)源岩；Ⅲ类原油与2套源岩均没有聚为一类，前人的研究表明孔店组原油的Pr/Ph值分布在0.46～0.69范围，源岩的伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)比值分布在0.21～0.44范围[11]，与Ⅲ类原油对应参数的分布范围不一致，因此Ⅲ类原油应不可能来自孔店组源岩。同时在该类型原油优选的聚类参数中除Pr/Ph比值外，其他聚类参数的均值处于2套源岩的均值范围之间(图5)，综合分析该类原油可能为2套源岩生成原油的混合油。

图4 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡原油(油砂)聚类分布Fig.4 Clustering distribution of crude oil (oil sand) in southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag

采用聚类分析所取得的油气成因类型划分结果在各种主要地化参数的对比关系图中也都表现出了一致的区分性(图6)，克服了以往多个地化参数影响因素多解性的问题，该方法在研究区油气成因类型划分的应用中起到了良好的效果。

图5 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡III类原油 与烃源岩主要聚类参数均值分布折线 b. G/(G+C30H)；c. 升藿烷C35/C34；d. C2920S/(20S+20R)； e. C29αββ/(ααα+αββ)；f. (C27-C29重排)/规则甾烷； g. 甲藻甾烷/C29规则甾烷；h. 4-甲基-C29甾烷相对含量

Fig.5 Average value of main clustering parameters

of source rocks and crude oils of type Ⅲ from

southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag

图6 东营凹陷牛庄洼陷南斜坡原油3种成因类型的地化参数对比Fig.6 Comparison of geochemical parameters of crude oils of 3 genetic types from southern slope of Niuzhuang sub-Sag, Dongying Sag

5 结论

1)牛庄洼陷源岩生标化合物指标的对比表明：Pr和Ph、伽马蜡烷、C30藿烷、C34、C35升霍烷、甲藻甾烷和甲基甾烷对源岩类型具有很好的指示作用，Pr/Ph、伽马蜡烷/(伽马蜡烷+C30藿烷)、C35/C34升藿烷、甲藻甾烷/C29规则甾烷和甲基甾烷相对含量的比值等参数可以作为原油类型划分的多参数聚类指标系列。

2)通过多参数聚类分析，研究区原油可划分为3种类型：Ⅰ类原油主要来自Es3(下)源岩；Ⅱ类原油主要来源Es4(上)源岩；Ⅲ类原油与孔店组原油和源岩地化特征不一致，而聚类参数均值分布于沙三和沙四2套主力源岩之间，应为2套源岩的混源油。

3)多参数聚类分析可作为常规油气类型划分方法的补充，有助于合理、有效划分复杂油气形成条件下的油气类型，能为油气成藏过程的分析和勘探发现率的提高提供依据。

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(编辑黄 娟)

MultiparameterclusteranalysisofcrudeoiltypeinShahejieFormation,southernslopeofNiuzhuangsub-Sag

Song Chengpeng1,2, Luo Xiaorong2, Hao Xuefeng3, Xiang Lihong3,Liu Keqi3, Zhang Likuan2, Lei Yuhong2, Cheng Ming2, Yang Bin3

(1.ExplorationandDevelopmentResearchInstituteofPetroChina,Beijing100083,China; 2.InstituteofGeologyandGeophysicsamp;KeyLaboratoryofPetroleumResourceResearch,ChineseAcademyofScience,Beijing100029,China;3.GeologicalScientificResearchInstitute,SINOPECShengliOilfieldCompany,Dongying,Shandong257015,China)

Multiple geochemical parameters of isoprenoid hydrocarbon, individual hydrocarbon carbon isotope, gonane and terpane in source rock extraction content components from the Niuzhuang sub-Sag were compared. Biomarkers such as phytane, gammacerane, homohopane series dinosterane and 4-methylsteranes were regarded as the fingerprint parameters of source rock features. According to clustering analyses, crude oils from the Shahejie Formation were classified into 3 genetic types as followed. The crude oils of type Ⅰ clustered with the source rocks from the 3rd member of the Shahejie Formation, and were featured by low contents of phytane, gammacerane, C35homohopane, dinosterane and 4-methylαααC29steranes, showing the geochemical characteristics of source rocks in the lower part of the 3rd member of the Shahejie Formation which developed in weak oxidizing and low salinity environment. The crude oils of type Ⅱ clustered with the source rocks from the 4th member of the Shahejie Formation, and were featured by high contents of phytane, gammacerane, C35homohopane, dinosterane and 4-methylαααC29steranes, showing the geochemical characteristics of source rocks in the upper part of the 4th member of the Shahejie Formation which developed in strong reducing and high salinity environment. The crude oils of type Ⅲ had no significant clustering relationship with the source rocks from the 3rd and 4th members of the Shahejie Formation, but the average value of main clustering parameters was in the range of the above-mentioned source rocks, indicating that the crude oils of type Ⅲ might be the mixture of type Ⅰ and Ⅱ.

source rock; biomarker; oil type; cluster analysis; Niuzhuang sub-Sag; Dongying Sag; Bohai Bay Basin

1001-6112(2013)04-0457-07

10.11781/sysydz201304457

TE122.3

A

2012-05-09；

2013-05-13。

宋成鹏(1980—)，男，博士，从事石油地质与盆地分析工作。E-mail: songcp80@163.com。

国家科技重大专项(2011ZX05008-004)和国家自然科学基金(41102078)共同资助。