带附加供料流和存在损耗的准理想级联模型

谢全新，丛艺坤，邱志恒，赵文忠

(核工业理化工程研究院，天津 300180)

某些特殊同位素分离任务需要借助带附加供料流的级联来完成，比如乏燃料中回收铀的再浓缩[1-2]，原料昂贵的同位素混合物分离后贫料的再利用，以及某些分离过程对轻杂质的净化等[3]。此外，在同位素分离过程中，可能存在工作物质的损耗[4-6]。当分离任务需要设计带附加供料流级联且同时存在工作物质的损耗时，级联的计算将不同于普通级联。

级联的设计和优化通常以某种模型级联为基础，比如二元分离情况下的理想级联[7]，多元分离(或多组分同位素分离)情况下的Q级联[8]和准理想级联[9-11]。在实际级联设计中，通常先通过理论计算设计出符合要求的级联模型，然后在实际级联建设中，使实际级联的结构尽可能地靠近级联模型。在文献[12]中讨论了带附加流的Q级联的计算方法，而带附加流的准理想级联的计算在文献[13]中进行了探讨，本研究将讨论带附加供料流并同时存在损耗的准理想级联的数学模型。

1 级联模型

级联中物质输运规律是级联特性研究的基础和前提。而物质输运规律通常借助于合理的数学模型来描述。为使理论更具有一般性，对带附加供料流同时存在工作物质损耗的多组分逆流型级联进行研究，带附加供料流并存在损耗的准理想级联模型图示于图1。

图1 带附加供料流并存在损耗的准理想级联模型图Fig.1 Quasi-ideal cascade with an additional feed flow and losses of working substances

(1)

级的分流比θ(s)以及级的组分分流比φi(s)定义为：

(2)

定义变量gi(s)为第i组分在第s级的精料流与贫料流之比，即：

(3)

对于准理想级联，φi(s)为常量，因而gi(s)也为常量，并可表示为[4,11,13-14]：

(4)

k是关键同位素的组分序数，αik、βik是第i、k两种组分的精料相对分离系数与贫料相对分离系数，准理想级联中αik、βik各级相等。

由(4)式可以得到：

(5)

qik是第i、k两种组分的相对全分离系数。对于大多数基于分子动力学的分离方法，相对全分离系数qik可表示为[2, 4,10-11,13-16]：

qik=q0Mk-Mi

(6)

q0为基本全分离系数，Mk、Mi为k、i两组分的相对分子质量。

另一个重要的概念是丰度比匹配级联(matched abundance ratio cascade)，简称M级联或MARC[5-6, 10-11, 13-18]。它是准理想级联的一种特殊情形，满足在级的汇合点处被选定的两组分(例如第n和k第组分)的相对丰度相等，可表示为：

(7)

(8)

在这种情况下，gi可以用基本全分离系数q0以及组分相对分子质量来表达[ 4,10-11,13-16, 18]：

gi=q0M*-Mi

(9)

其中

(10)

假设损耗同时存在于各级的供料流，且工作物质的损耗量ΔLs正比于物质流量(见图1)，那么

ΔLs=yL(s)

(11)

其中y是损耗系数，在级联各级中保持不变。

在稳态条件下，对于任意分离级s(s≠f)存在以下组分流守恒方程：

(12)

考虑到

(13)

方程(12)可整理为：

(14)

(15)

方程(14)是存在损耗的准理想级联的组分流输运方程，要研究这种级联的分离特性，必须对级联三个区段分别求解。

(16)

Ai、Bi为常数，由具体的边界条件来确定,ω1i、ω2i是下面二次方程的解，

ωi2-(gi+1)(1+y)ω1+gi=0

(17)

即：

(18)

利用边界条件(15)可以确定方程(14)在级联各区段的解：

(19)

(20)

(21)

式(21)中的系数Ai、Bi可表达为：

(22)

(23)

利用方程(14)在级联各区段的解(19)～(21)可进一步确定级联精料组分丰度CiP、贫料组分丰度CiW与供料丰度CiF、CiE之间的关系：

(24)

(25)

其中

(26)

(27)

对式(19)、(20)和(21)在相应级联段求和并利用(13)式可以得到级联中总的物质流量LT：

(28)

其中

(29)

如果已知参量CiF、CiE、gi、N、f、l、E/F，由关系式(24)～(27)可以计算出级联精料流和贫料流的相对流量P/F、W/F，精料流和贫料流中的组分丰度CiP、CiW。利用关系式(19)～(21)，(1)～(3)以及(13)能确定级联各级中物质流量L(s)，Ci(s)组分丰度和级的分流比θ(s)，由(28)式可计算级联中的总物质流量LT。

2 理论应用

乏燃料中回收铀的再利用能节省天然铀资源。如果反应堆使用的是浓缩铀(235U的丰度为3%～5%)，从轻水堆乏燃料中回收的铀(称之为回收铀)必须浓缩才能再利用。回收铀中除含有235U和238U外，还含有一定量的232U、234U和236U。232U及其衰变产物具有辐射性，而236U能吸收中子，对燃料元件的燃耗深度产生负面影响[19-22]。因此在分离回收铀的过程中，除了浓缩235U，净化或者稀释232U，同时还必须考虑因236U引起的燃耗深度损耗的补偿问题[23]。

文献[1-2]中结果表明，在所有可能用于浓缩回收铀的单级联方案中，最为有效的是利用带附加供料流的级联，天然铀作主供料流，回收铀作附加供料流。天然铀和回收铀的组分及其丰度列于表1。其中回收铀的丰度为轻水反应堆VVER-440的堆后料经10年储存期后的典型丰度。

下面将对这种级联进行理论计算。基本全分离系数q0=1.062 7，因此235U和238U(即第3组分和第5组分)两种组分的相对全分离系数q35=q0(238-235)=1.2。级联总长度N=30级，主供料级为第13级。假设级联为M级联，两种关键同位素取第3组分和第5组分，即在表达式(9)中n=3,k=5。计算结果示于图2。

表1 天然铀和回收铀的组分及其丰度

图2a对应附加供料级在第15级，而图2b对应附加供料级在第25级。当主供料级在第13级，附加供料级在第15级时，损耗因子对235U在级联精料中的丰度几乎没有影响，两供料流的比值E/F对C3P的影响也不十分明显。这主要是因为附加供料流在第15级时，附加流中235U的丰度与级联中附加供料点处235U的丰度接近，减小了级联中附加供料点的丰度混合损耗。虽然损耗因子在这种情况下对235U的精料丰度不产生实质性的影响，但是损耗因子的增加，将导致级联中总的工作物质损耗的增加，也就是说，获得单位重量指定丰度产品时，总的供料流量以及级联的级间流量都将增加。这一方面会增加原料成本，另一方面不得不增加级联分离器的总数。所以损耗的存在对同位素分离始终是一个不利因素。

图2b表明，当附加供料级在第25级时，由于附加流中235U的丰度与级联中附加供料点处235U的丰度差别较大，因而丰度混合损耗增加，这导致损耗因子y和两供料流的比E/F的变化对235U的精料丰度产生实质性的影响，C3P随y和E/F的增加而减小。

a——l=15; b——l=25图2 产品丰度C3P与y以及E/F的关系a——l=15; b——l=25Fig.2 Dependences of the product abundance on and

3 结论

本研究建立了带附加供料流且同时存在损耗的准理想级联的数学模型。得到了计算该类级联中相对产品流、相对贫料流、精料和贫料丰度以及级联中的总物质流量的解析表达式。附加流中235U和238U两组分的相对丰度与级联中的这两种组分的相对丰度接近时，损耗因子对235U的精料丰度影响最小，这可以作为选择最佳附加供料位置的判据。

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