中子照相技术在核燃料元件无损检测中的应用

魏国海 韩松柏 陈东风 王洪立 郝丽杰 武梅梅贺林峰 王 雨 刘蕴韬 孙 凯 赵志祥

(中国原子能科学研究院中子散射实验室 北京 102413)

核电是现代能源的重要组成部分，而核安全是核电发展的命脉。核燃料元件作为核电站反应堆的核心部件，在高温、高压、高放、高功率密度等苛刻的服役条件下极容易破损[1,2]。为了保障反应堆安全运行，核燃料元件从加工、生产到服役的过程之中必须通过多种手段进行检测，以确保质量、保证安全[3-5]。

中子照相是无损检测(NDT)技术中的一种，它与X射线照相功能互补，在核工业、航空、航天、地质、考古等领域有着广泛的应用[2,4]。相比X射线、超声、涡流等其它核燃料元件无损检测手段，中子照相技术的最大优势是利用间接成像方法可以对具有放射性的样品进行检测。其基本步骤如图1所示：将对g射线不敏感的中子转换屏置于被测物体后部，中子束穿过被测物体打在转换屏上，形成放射性潜像，随后将转换屏置于胶片上使其感光，这样即可避免样品放射性的干扰[2]。

图1 中子照相间接成像方法原理图Fig.1 The principle of transfer neutron radiography.

中子照相在核燃料元件检测方面具备如下优点：(1)无损检测：中子的穿透能力极强，可对较厚物体和金属材料进行透视成像[6]，能够实现核燃料元件的内部结构缺陷(如芯块变形、破损等)的无损检测[7]。(2)区分同位素和临近元素：中子反应截面与原子序数无关，可以区分同位素和原子序数临近元素。中子照相可用于检测核燃料中235U的富集度以及快堆 MOX燃料中的 PuO2团簇分布[8-10]。(3)检测元件包壳氢聚状态：中子对氢等较轻元素敏感，中子照相可以检测锆合金包壳外层的氢聚状态，并可定量测量氢聚含量[10]。目前，中子照相作为一种有效的核燃料元件研究和质量控制手段，在瑞士、法国、德国、美国、澳大利亚、日本、印度、韩国等许多国家得到广泛应用[11-13]。

1 中子照相在未辐照核燃料元件无损检测中的应用

核燃料元件质量直接影响反应堆安全，在装载前必须进行多项检查以确保加工质量。可用中子照相对未辐照燃料元件的组装情况、材料中的空泡、不合格的燃料芯块、芯块烧结情况、芯块235U富集度、芯块内的可燃毒物分布、PuO2均匀度、平均密度等作定性与定量的分析[2]。

1.1 确定芯块235U 富集度

测量燃料芯块235U富集度是保障核燃料元件在压水堆中安全运行的重要质量控制环节之一。若某

国家重点基础研究发展计划（973计划）(2010CB833106)资助

通常采用质谱分析[5]、252Cf 中子活化[9]、中子照相等技术检测未辐照芯块的235U富集度。中子照相技术具有无损、快速、直观等优点。中子照相通过测定芯块中子透射率确定芯块235U富集度。铀的两种同位素238U和235U的热中子截面相差很大(分别为12.17barn和700.6barn)，因此芯块中235U富集度很小的变化都可以被测量出来。利用数字IP板技术，通过测量一系列已知富集度的标准样品绘制出“图像灰度-富集度”标准曲线，针对某一样品的中子照相图像可以对应推算出富集度的数值，精度可达2%。瑞士PSI (The Paul Scherrer Institute) 研究院制造了一根模拟元件，芯块部分长度 16cm，各芯块具有不同235U富集度[10]。图2为该元件的中子照相图片，下方为通过中子照相数字IP板获得的定量信息。

图2 PSI中子照相方法检测富集度[10]Fig.2 Determination of the 235U content (enrichment) in nuclear fuel elements at PSI[10].

日本原子能研究院科研人员利用 JRR-3研究堆上的中子照相装置TNRF，对不同235U富集度的压水堆核燃料元件进行了成像检测。他们通过三维成像技术获得了元件横断截面图像信息，如图3所示，左侧为浓缩铀燃料元件(芯块中心为空洞)，右侧为天然铀燃料元件。从图像的灰度差别可明显区分出浓缩铀和天然铀，通过定量计算还可得出芯块、中空部分和包壳管的尺寸。

图3 (a)和(b)浓缩铀和天然铀芯块中子三维成像；(c)和(d)芯块三维成像数字轮廓[11]Fig. 3 (a) and (b) NCT images of enriched and natural pellets. (c) and (d) Profiles of CT numbers in a line in the pellets[11].

1.2 检测燃料内可燃毒物

在UO2燃料芯块中添加可燃毒物，用以调节燃料在燃烧初期的裂变剩余反应性，避免产生局部过热，延长燃料组件的均衡性燃耗。要求可燃毒物与燃料混合均匀，混合不均导致燃料的反应性与设计值存在差异，影响反应堆运行安全。中子照相可无损检测可燃毒物在燃料芯块内的分布，并确定含量[10]。图4为可燃毒物Gd和Sm由于混合不均产生的团簇在芯块内的分布。

图4 芯块内可燃毒物团簇(左图掺Gd，右图掺Sm)[10]Fig.4 Fuel pellets with clusters of burnable poison(left: Gd; right: Sm) [10].

1.3 检测MOX型燃料内PuO2团簇

将PuO2和UO2混合制造MOX型燃料时，混合不均会产生PuO2团簇，中子照相可区分Pu和U元素，检测混合的均匀性。图5显示该MOX型燃料内存在PuO2团簇，其尺寸大约为250mm[8]。图6为一个经过边界加强处理的成像图片，它清晰显示出芯块内的 PuO2团簇。利用定量计算方法，根据中子照相成像光学密度与 PuO2含量的对应关系，可计算出 MOX型燃料芯块不同位置处 PuO2的含量，图7为利用显微光密度计计算出的芯块不同位置处的PuO2含量。

图5 MOX型燃料内的PuO2团簇[8]Fig.5 PuO2 agglomerates as inclusions inside MOX fuel pellets[8].

图6 MOX型燃料内的PuO2团簇图像(经过数字增强处理)[8].Fig.6 Image enhanced NR showing PuO2 agglomerates in MOX fuel pellets[8]

图7 通过显微光学密型燃料中不同Fv iagr.i7ous percentages of fuel pellets hav[i8n]g

2 中子照相在辐照后核燃料元件无损检测中的应用

中子照相对辐照后的燃料元件检测可了解有关元件泄露、肿胀、缺陷迁移等有关情况。用中子照相来对比同一燃料元件在辐照前、辐照中及辐照后的情况，研究元件的结构及性能改变是提升燃料元件性能的重要手段[4]。由于辐照后的燃料元件具有很强的放射性，通常的无损检测手段无法获得检测成像，而中子间接照相对样品本身的放射性不敏感，为辐照后燃料元件的无损检测提供了一种不可替代的检测手段。

2.1 核燃料元件内部缺陷无损检测

位于包壳内的核燃料芯块发生核裂变释放能量，芯块的状态及芯块与包壳间的相互作用(PCI)均会影响燃料元件的安全。如果芯块发生破损，产生的碎片会进入芯块与包壳的间隙，可能引起芯块与包壳紧密接触形成热点，导致包壳局部温度过高而破裂，最终引发核泄漏[5]。

2.1.1 压水堆核燃料元件内部缺陷无损检测

提高元件的燃耗是提升压水堆性能最直接、有效的手段。高燃耗下芯块体积变化直接影响燃料密度、热传导性能、芯块与包壳间隙等。日本三菱重工利用中子照相对一组平均燃耗为75 MWd/kgU的压水堆核燃料元件进行了无损检测，确认芯块结构和状态是否改变。图8为燃耗为78 MWd/kgU的燃料元件中子照相成像。图像表明在达到此燃耗时轴向未出现间隙，蝶形体未消失，相邻蝶形体底部距离约为 200–400 mm(设计值为 500 mm)[7]。检测结果证明在此燃耗下芯块性能可保持稳定。

图8 压水堆核燃料元件中子照相成像[7]Fig.8 Image of PWR nuclear fuel elements by neutron radiography[7].

2.1.2 沸水堆核燃料元件内部缺陷无损检测

沸水堆燃料元件采用环形芯块(芯块中间有空洞)，此设计可降低辐照期间芯块中心温度，降低芯块与包壳间相互作用。图9中模拟沸水堆元件包含实心及环形芯块，通过图像可清晰分辨中心空洞的边界和尺寸，从而区分不同芯块类型。

图9 沸水堆核燃料元件中子照相成像[8]Fig.9 Image of BWR nuclear fuel element by neutron radiography[8].

2.1.3 快堆核燃料元件内部缺陷无损检测

快堆核燃料芯块直径较小，芯块等部件被装载在SS316不锈钢包壳管内。印度甘地原子研究中心(IGCAR)利用中子照相对燃耗达到50MWd/kgU的快堆乏燃料元件进行了测试，图10为一组存在破损的燃料芯块，图11清晰显示出芯块间的缝隙[8]。

图10 快堆燃料元件中子照相成像图片[8]Fig.10 Image of FBTR nuclear fuel elements by neutron radiography[8].

图11 辐照后的快堆燃料元件中子照相成像图片[8]Fig.11 Image of FBTR post-irradiated nuclear fuel element by neutron radiography[8].

2.2 检测燃料元件包壳氢聚

在反应堆内运行过程中，某些燃料元件包壳会发生氢聚集现象。氢聚会导致氢脆，使得在高温、高压、高功率密度服役环境下的包壳发生破损，引发核泄露[5]。中子与氢反应截面较高(82.3barn)，而包壳主要材料锆(6.64barn)与中子截面较低，中子照相成像对比度较高，可原位无损检测氢聚在包壳的位置、分布、形态等信息[10]。图12为瑞士PSI检测元件包壳氢聚的中子照相成像，其中黑色区域代表氢的聚集。从图中可以清晰分辨出氢聚的位置、形态，利用数字IP板技术还可定量获得氢聚的含量[12]，检测限值为20ppm，测量误差为10%。图中黑斑区域的氢含量约为3000ppm，尺寸为3–12cm，最大厚度为0.35mm。图13为破损包壳表面的氢聚情况，图的下方为包壳不同位置处氢浓度定量信息。计算结果显示破损位置的氢浓度为8000ppm，此结果与其它方法的检测结果十分吻合，说明中子照相方法定量测量包壳氢聚含量的可靠性[10]。

图12 从不同角度检测包壳外层的氢聚(每次旋转30°)[10]Fig.12 Hydride lenses in the outer cladding layer of a tube,visualized by different perspectives of the same sample, rotated each by 30° [10].

图13 包壳不同位置氢浓度(成像左侧显示包壳破损)[10]Fig.13 Hydrogen accumulation in the cladding material of a fuel rod (broken at left side) [10].

德国KIT技术研究院利用瑞士PSI的冷中子照相设备ICON研究了包壳氢聚。ICON的准直比(L/D)为350，最佳空间分辨率可达到25mm。成像系统采用超薄Gadox闪烁屏(厚度10mm)、高分辨1：1 CCD相机(ANDOR DV436)，成像窗尺寸为28mm×28mm，扫描步距20mm。图14 为元件包壳中子照相成像与光学成像对比图，其中中子照相成像清晰显示了氢含量的差别。图15为通过中子照相技术获取的相同实验条件下包壳材料氢聚含量的数值，其中M5合金包壳材料的氢聚含量低于Zr-4合金和E110合金，该结果得到了其他检测手段的验证[13]。

图14 包壳中子照相与光学成像对比[13]Fig.14 Neutron radiographs and optical appearance of cladding tubes[13] .

图15 包壳内氢含量分布[13]Fig.15 Quantification of hydrogen content in the cladding tubes[13] .

3 结束语

中子照相可以对辐照前及辐照后的燃料元件进行多种检测，如确定235U富集度、检测快堆MOX燃料内 PuO2团簇分布、检测核燃料元件缺陷、研究包壳氢聚等，它作为一种有效的核燃料元件研究和检测手段在工业发达国家已得到了广泛的应用。

我国未来对核电的需求将持续增加，对燃料元件安全保障方面的迫切需求促使了中子照相技术的发展。中国原子能科学研究院已开展核燃料元件中子照相无损检测的研究工作，目前压水堆核燃料元件中子照相模拟检测平台已建成，可开展15cm长模拟燃料元件的检测工作。随着中国先进研究堆(CARR)中子照相装置的建成，今后可开展多种堆型燃料元件的无损检测工作，为我国核工业安全、快速地发展提供重要的检测技术保障。

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