石家庄春季大气气溶胶数浓度和谱的观测特征

翟晴飞,金莲姬*,林振毅,吴志会,匡顺四 (1.南京信息工程大学气象灾害省部共建教育部重点实验室,江苏 南京 2100；2.南京信息工程大学中国气象局大气物理与大气环境重点开放实验室,江苏 南京 2100；.河北省人工影响天气办公室,河北 石家庄 050050；.河北省石家庄市气象局,河北 石家庄 050050)

石家庄春季大气气溶胶数浓度和谱的观测特征

翟晴飞1,2,金莲姬1,2*,林振毅1,2,吴志会3,匡顺四4(1.南京信息工程大学气象灾害省部共建教育部重点实验室,江苏 南京 210044；2.南京信息工程大学中国气象局大气物理与大气环境重点开放实验室,江苏 南京 210044；3.河北省人工影响天气办公室,河北 石家庄 050050；4.河北省石家庄市气象局,河北 石家庄 050050)

利用美国MSP公司生产的宽范围粒径谱仪(WPS)于2010年5月在石家庄市气象局进行了近地面大气气溶胶数浓度的观测,并结合该市同期的气象资料,分析了该次观测所得的大气气溶胶粒子数浓度和谱的特征及其成因.结果表明,本次观测到的气溶胶以超细粒子(粒径＜0.1μm)为主,各粒径范围内的颗粒物数浓度平均值很高.污染气体和颗粒物排放量高、风速较小以及东南风为主导风向所引起的输送作用是观测期间颗粒物污染严重的主要原因;受太阳辐射、温度、边界层高度和建筑施工的影响,晴天气溶胶粒子数浓度日变化明显,且不同粒径气溶胶粒子数浓度日变化差异显著,气溶胶粒子总数浓度和超细粒子数浓度均在7:00、12:00和21:00达到峰值,而粗粒子(粒径＞0.1μm)数浓度峰值出现时间为7:00和23:00.

石家庄市；大气气溶胶；数浓度；气象因子

悬浮在大气中的气溶胶粒子不仅导致大气能见度降低,影响大气环境[1-4],并且直接影响人体健康[5-11].Buzorius等[12]和 Peters等[13]认为,衡量大气气溶胶对人体危害程度的指标可能是数浓度,而不是质量浓度.因此,分析某地区气溶胶数浓度特征非常重要.Wichmann等[14]的研究发现,在相同的质量下,细颗粒物对人体健康的影响更大.因此,超细颗粒物的浓度应引起更多关注.由美国MSP公司生产的宽范围粒径谱仪(WPS-wide particle spectrometer model 1000XP)所能观测到的气溶胶粒子粒径下限为0.01μm,这有利于研究超细粒子.该仪器已被应用于北京、上海、南京、济南等地区的气溶胶观测[15-17],为认识这些地区的气溶胶污染特征提供了依据.

石家庄市作为河北省省会城市,紧邻京津经济区,是河北省的政治、经济、文化和科技中心,是一座综合性的中心城市,是全省最大的工业基地,随着人口的增长和工业化步伐的加快,人为排放污染气体和气溶胶呈逐年增加的趋势,是中国113个重点城市中空气污染较为严重的城市之一[18].2010年5月,南京信息工程大学在河北省气象局相关部门的支持下,使用WPS对石家庄市近地面大气气溶胶数浓度进行了观测,本研究利用该观测结果,结合石家庄市同期气象资料,分析了气溶胶数浓度和谱的特征及其成因,以期为该地区污染防控与治理提供依据.

1 资料与方法

1.1 观测地点

设在石家庄市气象局的观测点(38°02′N, 114°25′E;海拔 84.6m)位于城市西部.工业区处在该市东北部,其中华北制药厂和石家庄化肥厂具有相当的规模.还有一些粉末冶金厂、印染厂是大气主要的污染源,西北部的建材业特别是小水泥厂粉尘污染对环境影响也很大.设在气象局内的观测点处在城市下风方向.

1.2 实验仪器

本研究采用的气溶胶观测仪器(WPS)可以对空气动力学直径为 0.01～10μm的气溶胶颗粒进行自动计数和粒径分级.其中,微分迁移率分析仪(DMA)和凝结核计数器(CPC)用来测量0.01～0.5μm的气溶胶粒径分布特征,激光颗粒光谱仪(LPS)用来测量0.35～10μm的气溶胶粒径分布特征.仪器的采样流量为:DMA 0.3L/min、LPS 0.7L/min.

对于0.01～0.5μm的小粒子,采样气溶胶随气流进入 DMA,根据不同的电迁移率进行分档,被分成特定档的粒子进入CPC中,先由正丁醇凝结,使粒子吸湿增长至足够大,再由光散射探测器进行计数.对各档粒子浓度依次计算后,最后得到各档气溶胶粒子浓度,就是此直径范围内的气溶胶数浓度谱.对于直径大于0.5μm的气溶胶,测量由激光颗粒光谱仪完成,因为粒子尺度较大,测量相对简单.

DMA的标定使用NIST SRM 1691和SRM 1963 PSL 标准颗粒物(平均直径为 0.269, 0.1007μm).CPC 配有双蓄液池设计,用于防止样品空气中凝结水汽对工作液体的污染.LPS在标定中使用 NIST标准颗粒物.仪器每年送回厂家进行一次标定,以确保观测结果准确可靠.

本研究所使用的同期气象资料由石家庄市气象局提供,包括温度、气压、相对湿度、风向、风速等,文中略去了对气象要素观测仪器的介绍.

1.3 观测和质量控制方法

观测时间为2010年5月9日～23日.WPS每天休息1h,且在有降水时停止观测.设定WPS的时间分辨率为 5min,即在 5min内仪器扫描0.01～10.00μm粒径范围并测量出颗粒物个数.由于WPS适应的环境湿度为0～90%、非冷凝,根据实际情况,在有雾或小雨的天气状况时,加干燥剂.在分析 WPS观测结果时,进行了以下质量控制:剔除每次开机后 20min内的数据以稳定输出可靠的数浓度谱;剔除总数浓度奇异的观测结果.文中对15个有效观测日的资料进行了分析.

2 结果与讨论

2.1 气溶胶颗粒物数浓度特征

大气颗粒物的形成、迁移、转化和清除过程及物理和化学性质,均与其粒径有着直接的关系.将直径0.01～10.00μm范围的大气细颗粒物分为7个粒径段,即0.01～0.02μm、0.02～0.05μm、0.05～0.10μm、0.10～0.50μm、0.50～1.00μm、1.00～2.50μm和2.50～10.00μm.

表 1表明,粒径为 0.01～0.02μm、0.02～0.05μm、0.05～0.10μm、0.10～0.50μm、0.50～ 1.00μm颗粒物的数浓度占总数浓度的比例分别为 24.80%、36.05%、28.88%、9.39%、0.85%,其中0.02～0.05μm粒子数浓度最高.1.00～2.50μm和2.50～10.00μm粒径段粒子的数浓度较小,和其他粒径段数浓度相比可以忽略.其中 0.01～0.10μm 的超细粒子数浓度约为总数浓度的89.73%.粒径小于 0.10μm的粒子称为超细颗粒物,主要是由污染气体经过复杂的多相大气化学反应转化而成,或者由高温下排放的过饱和气态物质冷凝而成.这部分粒子在大气中最不稳定,很快通过碰并而长大,或者成为云或雾滴的核,其寿命通常不超过 1h.在相同的质量下,细颗粒物对人体健康的影响更大,因此应更多关注超细颗粒物的数浓度研究.

表1 观测区各粒径范围内气溶胶数浓度Table 1 The aerosol number concentration of all size scales in the observation area

表2 利用WPS的几次观测结果的比较Table 2 Comparison of several observations using WPS

与南京[15]、上海[16]、北京[16]和济南[17]的WPS观测结果相比较,发现石家庄市观测点的气溶胶粒子数浓度结果在所有粒径段内均为最高或次高(表 2).考虑到城区和郊区污染的差异性,以及污染的年变化,主要对石家庄和济南的观测结果进行比较.由表2可见,石家庄市气溶胶数浓度比济南的高很多.如果把表2的数值与世界清洁地区的结果相比,可以发现石家庄市观测点在此次观测期间的气溶胶污染相当严重.

2.2 高气溶胶浓度污染的成因分析

2.2.1 气溶胶的排放情况 研究表明,2001年全国各省区人为源颗粒物排放的地区分布极不平衡,排放主要集中在东部地区,排放量最大的 5个省份为山东、河北、江苏、河南和广东[19].2005年从地区分布来看,我国颗粒物排放最大的省份是河北、山东和江苏,且 PM2.5排放河北最高[20]. 2005年北京周边5省市中,河北省对PM10、SO2、NOx、VOC、NH3和CO的贡献均为最大,而除PM10外,石家庄市的污染物排放量在河北省均为最高

[21].这些主要与各省市的能源工业结构、经济发展水平和人口密集程度,如能源消耗、工业总产值、机动车保有量、农业总产值、畜牧业发展、人口等因素有很大关系.2005年末河北省常住人口6850.8万人,能源消耗19745万t标准煤、工业总产值 5405.4亿元,粮食总产量、蔬菜总产量这些因素都较高,再加上畜牧业增长较快,机动车保有量增加迅速,因而,各种污染物的贡献均呈现显著增大的态势.而石家庄市的工农业发展迅猛,处于河北省前列,加之近几年大规模的城市建设,致使城市污染气体和颗粒物排放量增加,从而导致了石家庄市气溶胶数浓度增高,气溶胶污染严重.

图1 观测期间石家庄市风向玫瑰图Fig.1 The wind direction rose map of Shijiazhuang during the observation

2.2.2 与气象因子之间的关系 观测期间,风向主要以 90～180°为主,即东南风出现的频率最高(图1),图2是气溶胶粒子数浓度与气象因子的逐日变化图.由图2可见,除降水日外,东南风一般对应大的相对湿度,对应的气溶胶数浓度也大.图 3是观测期间石家庄市 2类风向下的气溶胶数浓度尺度谱.由图3可见,东南风与偏西风相比,在核膜态,粒子平均尺度大;在积聚模态,粒子较多.利用了在石家庄市观测中同期使用的美国Thermo仪器观测得到的氮氧化物、二氧化硫和臭氧的数据,做出几种污染气体浓度和风向的逐日变化图(图4),对东南风时气溶胶数浓度较大的情况进行了分析.由图4中气体和风向的逐日变化可以发现,吹东南风时,氮氧化物和二氧化硫气体的浓度很高.结合图2分析,这很可能由于在东南方向存在着气体和颗粒物的排放源,使得此风向时粒子数浓度较高,同时东南风时可能存在的较强吸湿增长有利于气溶胶尺度谱向大粒子方向偏移.5月份石家庄市的主导风向是东南风,而东南风对应着高的气溶胶数浓度,因此,容易出现高气溶胶浓度污染.

图2 气溶胶粒子数浓度与气象因子的逐日变化Fig.2 Daily changes of aerosol particle number concentration and meteorological factors

图3 两类风向下的气溶胶数浓度尺度谱Fig.3 The aerosol size distribution of number concentration under two types of wind direction

图4 几种污染气体浓度与风向的逐日变化Fig.4 Daily changes of several pollution gases concentration and wind direction

此外,该市5月份风速通常较小,日均风速不超过 2.5m/s,使城区产生的大气气溶胶粒子不易被平流输送到城外,也造成了石家庄市气溶胶数浓度高、污染比较严重.

由此可见,这次观测所出现的高气溶胶浓度污染主要由于石家庄市颗粒物的高排放量,再加上风速小抑制了平流输送,以及东南风为主导风向时的高气溶胶浓度共同造成.

2.3 晴天气溶胶粒子数浓度的日变化

图5是晴天气溶胶粒子数浓度的日变化,从图5可以发现,不同粒径大小的气溶胶粒子数浓度日变化存在明显差异.石家庄市晴天气溶胶总数浓度和超细粒子数浓度在7:00、12:00和21:00达到峰值,大粒子(粒径大于0.1μm)数浓度在7:00和23:00达到峰值.

图5 晴天总气溶胶粒子与粒径＜0.1µm、粒径＞0.1µm气溶胶粒子数浓度的日变化Fig.5 Diurnal variation of total, DP＜0.1µm and DP＞0.1µm aerosol particles number concentration in sunny days

细粒子的来源主要是二次气溶胶.强辐射、高温期间大气光化学反应异常活跃,生成了更多的二次气溶胶粒子(如硫酸盐粒子),大气细颗粒物数浓度增大[16-17,22].

正午是一天中太阳辐射最强的时刻,温度较高,而相对湿度较低,大气光化学反应及超细粒子前体物的均相成核反应开始发展,这些条件都对新颗粒物的生成和超细颗粒物的生长十分有利.氮氧化物和二氧化硫经光化学反应生成大量硝酸盐粒子和硫酸盐粒子.超细粒子数浓度的增大作用,超过了边界层高度抬升造成的对近地面数浓度的减小作用,所以该时刻总气溶胶和超细粒子数浓度最高.而午后浓度迅速下降,可能是由光化学反应减弱,再加上细颗粒物在大气已存颗粒物表面的沉积及浓缩凝结作用引起的.这与高健等[16]在上海、北京和山东的研究结果较为一致.但对于大粒子,因为边界层高度抬升造成的对近地面数浓度的减小作用占主导地位,因此,正午及午后出现低谷,一般城市都会在中午出现极端值.

石家庄市12:00～15:00之间的下降可能还与禁止在12:00～14:00进行建筑施工有关.因为《石家庄市城市市区环境噪声污染防治管理办法》第十五条规定,在市区噪声敏感建筑物集中区域内,禁止在 12:00～14:00、22:00～6:00进行产生噪声污染的建筑施工作业.石家庄市在清晨和上半夜出现了超细粒子、大粒子和总粒子数浓度的峰值,也应该与石家庄市近年来进行的大规模城市建设有关.由图4中可以发现,观测期间,早晨5:003类粒子数浓度出现升高,而经了解得知,石家庄 5月份在观测这段时期中日出时间为5:05～5:16,虽然没到规定的施工时间,但是建筑工地往往会开始施工,排放各种粒径的粒子,使三类粒子的数浓度都迅速上升.同时由于日出后边界层高度也在抬升,产生对污染的稀释作用,抑制了施工排放造成的粒子数浓度增加的趋势,因此出现了7:00处的峰值.

至于上半夜出现的数浓度峰值,则是由于日落(19:22～19:34)后,建筑施工仍然排放气溶胶,随着日落后边界层高度的下降,混合作用减弱导致浓度升高,直到停止建筑施工才使得气溶胶的浓

度下降.因此,石家庄市在观测期间晴天气溶胶数浓度的日变化主要受太阳辐射、温度、边界层高度的日变化影响,同时还受到建筑施工的影响.

3 结论

3.1 石家庄市所设观测点春季观测到的各粒径范围内的气溶胶颗粒物数浓度平均值均较高,其中对大气能见度和人体健康危害较大的超细粒子平均数浓度所占粒子总数浓度比例较大.污染气体和颗粒物排放量高并逐年增加,风速较小抑制平流输送,以及东南风为主导风向时引起的输送作用带来的高气溶胶数浓度是造成该市污染严重的主要原因.

3.2 石家庄市晴天气溶胶粒子数浓度变化明显,且不同粒径气溶胶粒子数浓度日变化差异显著.主要受太阳辐射和温度引起的光化学反应、边界层高度的日变化以及建筑施工的影响.气溶胶粒子总数浓度和超细粒子数浓度在7:00、12:00和21:00达到峰值,而大粒子数浓度峰值出现的时间为7:00和23:00.

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Observational characteristic of aerosol number concentration and size distribution at Shijiazhuang in spring season.

ZHAI Qing-fei1,2, JIN Lian-ji1,2*, LIN Zhen-yi1,2, WU Zhi-hui3, KUANG Shun-si4(1.Key Laboratory of Meteorological Disaster of Ministry of Education, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory for Atmospheric Physics and Environment of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；3.Weather Modification Office of Hebei Province, Shijiazhuang 050050, China；4.Shijiazhuang Meteorological Bureau, Shijiazhuang 050050, China).China Environmental Science, 2011,31(6)：886～891

During May, 2010, number concentration of atmospheric aerosols near the ground at Shijiazhuang Meteorological Bureau, China were measured using WPS made by MSP Corporation in United States, combined with corresponding meteorological data, to study the characteristics of aerosol number concentration and size distribution in this observation and possible causes that lead to. The spectra of aerosol were mainly occupied by ultrafine particles(DP＜0.1μm) in this observation. The average particle number concentration was high in all size scales. High emission of pollution gases and particles, weak wind condition and the transport effect when the dominant wind direction was southeast were the primary possible causes of this result. Obvious diurnal variation of aerosol concentration was observed in sunny days, which was mainly controlled by solar radiation, heat condition, the height of the boundary layer and construction, and that between different diameters had significant differences. Both total and ultrafine particles number concentration reached daily peak value at 7:00, 12:00 and 21:00, while coarse particles (DP＞0.1μm) number concentration reached the peak value at 7:00 and 23:00.

Shijiazhuang；atmospheric aerosol；number concentration；meteorological factors

X131.1

A

1000-6923(2011)06-0886-06

2010-10-08

国家”973”项目(2006CB403706);公益性行业(气象)科研专项(GYHY(QX)2007-6-36);国家自然科学基金资助项目(41075029);江苏省青蓝工程“云雾降水与气溶胶研究”创新团队资助项目

* 责任作者, 副教授, jlj@nuist.edu.cn

翟晴飞(1985-),男,辽宁阜新人,南京信息工程大学大气物理学院硕士研究生,主要从事云降水物理学研究.发表论文1篇.