油伴生CO2气的成因及其石油地质意义

曲希玉，刘立，杨会东，刘娜，张立东，王卫学

（1.中国石油大学地球科学与技术学院，山东青岛 266555;2.吉林大学地球科学学院，吉林长春 130061; 3.中国石油吉林油田公司，吉林松原 138000;4.中石化国际石油勘探开发有限公司，北京 100083; 5.大庆油田有限责任公司第四采油厂，黑龙江大庆 163512）

油伴生CO2气的成因及其石油地质意义

曲希玉1，2，刘立2，杨会东3，刘娜2，张立东4，王卫学5

（1.中国石油大学地球科学与技术学院，山东青岛 266555;2.吉林大学地球科学学院，吉林长春 130061; 3.中国石油吉林油田公司，吉林松原 138000;4.中石化国际石油勘探开发有限公司，北京 100083; 5.大庆油田有限责任公司第四采油厂，黑龙江大庆 163512）

以松辽盆地南部油伴生CO2气为研究对象，通过组分分析及碳、氧及氦同位素分析，结合中国已有伴生CO2气的含量及同位素数据，研究油伴生CO2气的成因及其意义。结果表明:中国油伴生气中CO2的含量为0～99.53%，大部分在5%以下;油伴生CO2气的δ13CCO2值为－15.91‰～+6.49‰，集中分布于－13‰～－4‰，以无机成因气为主;松辽盆地南部油伴生CO2气的含量为1.43%～54.22%，δ13CCO2值为－5.32‰～－6.76‰，为幔源－岩浆成因;幔源－岩浆成因油伴生CO2气与气藏中的CO2气成因一致，注入时间一般晚于油气大规模充注时间，CO2充注驱油普遍存在;在幔源－岩浆CO2与油气混合成藏地区（如松辽盆地南部）寻找幔源－岩浆CO2充注驱油成因的次生油气藏将是一个新的勘探思路。

伴生气;幔源－岩浆CO2;驱油;松辽盆地南部

油伴生气是在成油过程中伴生形成或者后期进入油藏的天然气，这些天然气是与油藏分布有密切关系的气顶气、油溶气以及油藏之间或油藏上、下方的气藏气。油伴生气中CO2的含量主体在5%以下［1-7］，近年来，随着油田开发的不断深入，伴生气中CO2的含量迅速上升［7］，给油田的勘探、生产带来了新的挑战和机遇。油伴生CO2气的成因分为有机成因和无机成因，无机成因伴生CO2气来自于幔源－岩浆［2］和海相碳酸盐及储层方解石胶结物的热分解［5-7］，其中幔源－岩浆CO2气的气源充足、注入量大。这些无机CO2气的混入必然会对油气动态成藏产生影响，使原来油气藏中的油气重新组合和分配，形成新的油气藏、含气油藏和含油气藏［2］。笔者以松辽盆地南部油伴生气为研究对象，研究油伴生CO2气的含量及其碳同位素特征，确定油伴生CO2气的成因，探讨幔源－岩浆CO2充注驱油的条件及其在油气二次成藏方面的贡献。

1 样品采集与分析

油伴生气样品采自松辽盆地南部长岭断陷红岗油田红73井的1.8928～1.8960 km井段，以及乾安油田乾199井的2.264 4～2.268 4 km和2.376 0～2.382 6 km井段，层位均为下白垩统泉头组四段。油伴生气样品均用双阀耐高压钢瓶在生产井口采集，具体过程为:首先连接钢瓶与井场分离器的出气管，打开钢瓶两侧阀门，用伴生气冲洗钢瓶2～3次，以最大限度降低空气污染;然后关闭与空气联通一侧的阀门，开始收集气体，待压力达3～5 MPa后关闭另一侧阀门;最后通过阀门将气样装入天然气气袋，并用石蜡密封。研究中共采集油伴生气样品6件。

对所采集的油伴生气样品进行组分及碳、氧同位素分析，测试单位为中石化勘探开发研究院无锡石油地质研究所实验研究中心。伴生气组分用Varian CP-3800型气相色谱仪检测，依据为GB/ T13610-2003;碳、氧同位素用C033 MAT253型质谱仪检测，依据为GB/T18340.2-2001。由于分析过程中有氧化物存在，CO2中的氧可能发生同位素分流，故氧同位素数据研究价值不大。

2 油伴生气的特点

油伴生气的组成包括烃类气体（CH4、C2H6、C3H8、C4H10、C5H12）、非烃类气体（CO2、N2、H2S、H2），还包括He、Ar等稀有气体。油伴生气的成分以烃类气CH4为主，含量为26.42%～98.20%; C2H6的含量为1.31%～22.40%;C3H8的含量为0.07%～18.00%;C4H10和C5H12的含量大部分小于5%［1］;油伴生气中CO2的含量为0～99.53%，主体小于5%，仅个别地区在10%以上［1-7］。松辽盆地南部长岭断陷油伴生气的组成为CH4、C2H6、C3H8、C4H10、C5H12、N2和CO2（表1），其中CH4含量最高，为31.75%～68.60%;C3H8含量为3.26%～7.02%;N2含量为2.50%～6.34%;CO2含量为1.57%～54.22%，大部分在20%以上;其余组分含量均在5%以下。

表1 松辽盆地南部油伴生气组分Table 1 Com ponents of oil-associated CO 2 in southern Songliao Basin%

油伴生气中烃类气体的碳同位素特征比较明显，δ13C值均随烷烃分子中碳数的增加而增大，具有正碳同位素系列（δ13C1＜δ13C2＜δ13C3＜δ13C4）的特点。在松辽盆地大庆长垣，油伴生气中的δ13C1为－59.10‰～－50.13‰，δ13C2为－49.12‰～－38.65‰，δ13C3为－35.35‰～－32.43‰，δ13n C4为－30.72‰［5，7］;在松辽盆地南部长岭断陷，油伴生气中的烃类气体同样具有正碳同位素系列的特点（表2），δ13C1为－50.16‰～－42.46‰，δ13C2为－38.89‰～－35.49‰，δ13C3为－34.49‰～－32.09‰，δ13n C4为－32.22‰～－30.92‰，油伴生气中的烃类气为有机成因的油型气。

表2 松辽盆地南部油伴生气碳同位素组成Table 2 Carbon stable isotopes of oil-associated gas in southern Songliao Basin

3 油伴生CO 2气的成因

通过对松辽盆地南部伴生CO2气的含量及碳同位素数据测定（表3），综合中国国内油伴生气中CO2的含量及其碳同位素数据［2-7］，得到油伴生气中CO2的含量为0.10%～99.53%［2］，大部分在5%以下，平均为15.38%;油伴生CO2气的同位素δ13CCO2值为－15.91‰～+6.49‰，集中分布于－13‰～－4‰。将数据投点至有机和无机成因二氧化碳判别图版中，得到油伴生CO2气的成因判别图版（图1）。结果显示油伴生CO2气的成因类型多样，有机成因气、无机成因气和有机与无机共存气均有，以无机成因气为主，且当伴生CO2气的含量在10%以上时均为无机成因气。国内有机成因油伴生CO2气分布于珠江口盆地［2］，黄骅坳陷孔店南区［3］，济阳坳陷孤岛油田［4］和塔里木盆地哈德逊油田［6］;无机成因油伴生CO2气分布于南海北部边缘盆地［2］、济阳坳陷孤岛油田［4］、塔里木盆地哈德逊油田［6］、松辽盆地大庆长垣［5，7］和松辽盆地南部长岭断陷。

表3 松辽盆地南部油伴生CO2气的含量及其碳同位素数据Table 3 Data of carbon isotopes and content of oil-associated CO 2 in southern Songliao Basin

在油伴生气中，无机成因油伴生CO2气含量高、分布范围广，对油气藏的开发和次生油气藏的形成具有重要影响。在含无机成因油伴生CO2气的盆地中，伴生CO2气的δ13CCO2特征如下:南海北部边缘盆地的油伴生CO2气的δ13CCO2值为－15.91‰～－3.60‰，既有有机成因，又有无机成因，以无机成因为主（图1），且无机油伴生CO2气为火山幔源型［2］。济阳坳陷孤岛油田油伴生CO2气的δ13CCO2值为－11.2‰～－0.3‰，以无机CO2和有机与无机CO2共存气为主，无机油伴生CO2气为碳酸盐岩变质成因［4］。塔里木盆地哈德逊油田哈德4圈闭油伴生CO2气的δ13CCO2值为－7.5‰～－7.0‰，属无机成因，其φ（3He）/φ（4He）值在10－8数量级，具有典型的沉积壳源特征，油伴生CO2气由不同类型碳酸盐岩热分解形成;其余各圈闭的δ13CCO2值为－12.3‰～－8‰，为有机成因和无机成因共存气［6］。大庆长垣油伴生CO2气的δ13CCO2值为+3.65‰～+6.49‰，高于碳酸盐岩受热分解的特征值（（0±3）‰），其δ13CCO2值偏高的原因是CO2被细菌还原［5］，因此大庆长垣伴生CO2气同样为碳酸盐岩热变质成因。松辽盆地南部长岭断陷油伴生CO2气含量为1.43%～54.22%，碳同位素为－5.32‰～－6.76‰，δ13CCO2值符合火山岩浆成因和幔源成因的范围（（－6± 2）‰），为幔源－岩浆成因。

图1 中国油伴生CO2气成因类型图版Fig.1 Chart of organic types of oil-associated CO2 in China

4 幔源－岩浆成因油伴生CO2气的石油地质意义

CO2是一种易于达到超临界状态（当温度高于31.26℃，压力大于7.2 MPa）的气体，在超临界状态下CO2的密度近于液体的，黏度近于气体的，扩散系数为液体的100倍，具有较大的溶解能力，CO2在原油中的溶解度比在纯水中高30倍。当原油中溶有CO2时，超临界CO2会使原油的性质发生变化:①降低油水界面张力，进而减小残余油饱和度;②降低原油的黏度，可降低到原黏度的63.3%［8］，最高约为原来的1/10，原油初始黏度越高，降低后的黏度差越大;③使原油的体积膨胀，在一定压力下将CO2注入原油，可使原油体积膨胀28%～50%;④萃取和汽化原油中的轻质组分［9］，形成CO2富气相，从而减小注入气与原油之间的界面张力;⑤发生CO2与原油的混相效应，形成CO2和轻质烃的混合油带。CO2溶于原油并使其性质发生变化后，原油的流动性将增大，此时油藏中的原油将被CO2部分（形成含CO2油藏或含油CO2气藏）或者全部（形成纯CO2气藏）驱替出圈闭，形成次生油气藏。CO2将油藏中的原油驱替出圈闭还需具备的地质条件为:①CO2气源充足，能够形成足够的驱替动力;②CO2的注入时间晚于油气成藏时间。

第一个条件的核心是油伴生CO2气和CO2气藏中CO2的成因问题。目前，中国东部已发现35个CO2气田（藏），这些气田主体为无机成因，其中具有商业价值的无机CO2气田都属于幔源－岩浆成因，如松辽盆地南部万金塔CO2气藏、松辽盆地北部昌德东气藏、渤海湾盆地济阳坳陷平方王CO2气藏、苏北盆地的黄桥CO2气藏和三水盆地CO2气藏等。

油伴生气中幔源－岩浆成因CO2占有很大比例（图1），其成因一般与CO2气藏中的CO2成因一致，如南海北部边缘盆地和松辽盆地南部长岭断陷。在南海北部边缘盆地的琼东南盆地和珠江口盆地西部CO2气藏及高含CO2油气藏中，CO2含量多在80%以上，δ13CCO2值和φ（3He）/φ（4He）值偏高，R/ Ra值（气样的φ（3He）/φ（4He）与大气的φ（3He）/φ （4He）之比）一般大于2.0［10-12］，属于火山幔源成因，与该区油伴生CO2气的成因基本一致;松辽盆地南部长岭断陷高含CO2气藏的δ13CCO2值为－8.44‰～－3.37‰，伴生氦同位素φ（3He）/φ（4He）值为2.65×10－6～4.53×10－6，为无机幔源成因［13-14］，与该区油伴生CO2气的成因相同。综上，油伴生气中幔源－岩浆成因CO2与高含量CO2气藏中的CO2成因基本相同，与中国东部已发现CO2气田（藏）中CO2的成因主体一致。

第二个条件的核心是幔源－岩浆CO2注入时间和油气充实时间的先后。目前，确定油气充注期次和时间的技术已日臻完善，但还没有定量测定CO2充注时间的方法，主要是根据CO2充注与火山岩之间的关系和CO2充注与油气之间的关系进行半定量的研究。现有研究成果显示，中国东部幔源－岩浆CO2气藏的成藏期较晚［13，15］，幔源－岩浆CO2注入时间一般晚于油气大规模充注时间［16-17］。高玉巧等［16］通过薄片鉴定、扫描电镜观察、流体包裹体分析、伊利石K-Ar测年及岩浆岩U-Pb定年确定了海拉尔盆地乌尔逊凹陷油气与无机CO2的充注时间，乌尔逊凹陷油气注入是一个连续的过程，于120 Ma开始至105～90 Ma达到充注高峰;CO2注入时间相对较晚，可能为46.2±2.1 Ma或者更晚，晚于油气大规模充注时间。松辽盆地南部长岭断陷CO2气藏于晚新生代以后成藏（＜65 Ma）［13，15］，晚于松辽盆地南部油气大规模充注时间（85～65 Ma）［18］。松辽盆地南部德惠断陷同样是烃类气藏先期形成，CO2气藏后期形成［30］。

幔源－岩浆CO2充注对油气聚集的重要作用已得到石油界的普遍认同。王振峰等［2］基于南海北部边缘盆地含CO2油藏、含油CO2气藏和纯CO2气藏的研究，提出“依据CO2充注驱替原油的线索、迹象和路径，可以预测附近可能存在油藏的空间位置和范围”的观点。通过对CO2气田中烃类组分的分析及与美国麦卡伦CO2油气田的类比，殷红［19］推断黄桥CO2气藏可能是一个带油环的CO2凝析气藏，建议在构造低部位寻找油环。周荔青等［20］根据幔源CO2与油气的空间分布，将松辽盆地长岭断陷划分为无机与有机混合成藏有利区带、有机成藏组合为主的区带和无机成藏组合为主的区带。杨会东等［14］认为，研究CO2的分布规律对寻找二次聚集的石油烃类具有不可替代的借鉴意义。

目前松辽盆地南部已发现CO2含量超过60%的钻井37口、CO2气藏10个，CO2地质储量占整个松辽盆地的92%，且气藏中的CO2为幔源岩浆成因;CO2气藏呈点状或狭长条带状分布于深大断裂及火山岩发育区附近，分布层位为登娄库组、沙河子组、营城组、泉三、四段、青山口组及姚一段，与主要含油层位一致。在松辽盆地南部德惠断陷和长岭断陷，CO2气藏形成时间晚于油气大规模充注时间［13，15，17-18］。松辽盆地南部具备幔源－岩浆CO2充注驱油的地质条件，寻找幔源－岩浆CO2充注驱油成因的次生油气藏是一个新的勘探思路。

5 结论

（1）油伴生气的成分以烃类气CH4为主，CO2含量主体在5%以下，烃类气体具有正碳同位素系列（δ13C1＜δ13C2＜δ13C3＜δ13C4）的特点。松辽盆地南部油伴生气中CO2的含量大部分在20%以上，伴生烃类气具有正碳同位素系列的特点，为有机成因的油型气。

（2）国内油伴生气中CO2的含量为0.10%～99.53%，大部分小于5%，平均为15.38%;油伴生CO2气的δ13CCO2值为－15.91‰～+6.49‰，集中分布于－13‰～－4‰，其成因类型多样，以无机幔源－岩浆成因气为主。松辽盆地南部油伴生CO2气的δ13CCO2值为－5.32‰～－6.76‰，属于幔源－岩浆成因气。

（3）幔源－岩浆成因油伴生CO2气与气藏中的CO2气成因基本一致，注入时间一般晚于油气大规模充注时间，CO2充注驱油普遍存在。在幔源－岩浆CO2与油气混合成藏地区（如松辽盆地南部），寻找幔源－岩浆CO2充注驱油成因的次生油气藏是一个新的勘探思路。

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Genesis of oil-associated CO2and its significance in petroleum geology

QU Xi-yu1，2，LIU Li2，YANG Hui-dong3，LIU Na2，ZHANG Li-dong4，WANGWei-xue5

（1.School of Geosciences in China University of Petroleum，Qingdao 266555，China; 2.College of Earth Sciences，Jilin University，Changchun 130061，China; 3.Jilin Oilfield Company，PetroChina，Songyuan 138000，China; 4.International Petroleum Exploration and Production Corporation，SINOPEC，Beijing 100083，China; 5.4th Oil Production Plantof Daqing Oilfield Company Limited，Daqing 163512，China）

Taking the oil-associated CO2samples from southern Songliao Basin as the research object，the genesis and significance of the oil-associated CO2were studied through component analysis，carbon，oxygen and helium isotopic analysis and combining with the existent oil-associated CO2contentand isotopic data in China.The results show that the CO2content of oil-associated gas in China is0－99.53%，mostofwhich is less than 5%.Carbon stable isotopic value for CO2ranges from－15.91‰to 6.49‰，whichmainly distributes in the section of－13‰to－4‰，indicates thatmostof CO2has an inorganic origin.The content and the carbon stable isotopic value for the oil-associated CO2in southern Songliao Basin range from 1.43%to 54.22%and－5.23‰to－6.76‰，respectively，suggesting amantle-magmatic origin.As the oil-associated CO2and CO2in gas reservoir had the same origin，and the injected-time for oil-associated CO2was later than the large scale oil and gas generation.The CO2flooding was common in geologic history.In the mixed-reservoir contained mantle-magmatic CO2and oil，such as the southern Songliao Basin，secondary oil and gas reservoirs could be found with the function of the displacement of CO2.

oil-associated gas;mantle-magmatic CO2;oil displacement;southern Songliao Basin

TE 133

A

10.3969/j.issn.1673-5005.2011.04.007

1673-5005（2011）04-0041-06

2010－12－21

国家自然科学基金项目（40672074）;教育部博士点基金项目（20070183137，20090061120043）;吉林大学基本科研业务费项目（200903024）

曲希玉（1977－），男（汉族），内蒙扎兰屯人，副教授，博士，主要从事流体－岩石相互作用、储层及沉积方面的研究。

（编辑 徐会永）