臭氧化处理负载对硝基苯酚的活性炭纤维

孙秋红,吴彦,2,鲁娜,2,李杰,2

(1.大连理工大学环境与生命学院,辽宁大连 116024;2.大连理工大学静电与特种电源研究所,辽宁大连 116024)

臭氧化处理负载对硝基苯酚的活性炭纤维

孙秋红1,吴彦1,2,鲁娜1,2,李杰1,2

(1.大连理工大学环境与生命学院,辽宁大连 116024;2.大连理工大学静电与特种电源研究所,辽宁大连 116024)

基于废活性炭纤维(activated carbon fiber,ACF)会对环境造成二次污染的问题,对介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)臭氧发生器产生的臭氧(O3)处理负载对硝基苯酚(p-nitrophenol, PNP)的ACF进行了研究.考察了PNP负载量、废ACF湿基水的质量分数、O3质量浓度和处理时间对PNP降解率和臭氧利用效率的影响.结果表明,在PNP负载量为220.0 mg/g,废ACF湿基水的质量分数为15%,O3质量浓度为7.4 mg/L,处理时间60 min的实验条件下,PNP降解率高达88.8%.旨在探索一种经济高效的废ACF处理方法,以期为废ACF处理技术提供新思路和新方法.

臭氧化;活性炭纤维;对硝基苯酚;降解

活性炭纤维(activated carbon fiber,ACF)作为一种新型高效的吸附材料,在水、大气处理中的应用日趋广泛[1].因为废ACF投入到环境中会造成二次污染[2],所以对废ACF进行处理意义重大.目前废ACF处理方法主要有溶剂洗脱法和热再生法等.这些方法往往存在ACF损失大、污染物降解率低等问题.臭氧(O3)具有极强的氧化能力且反应后会分解成氧气.臭氧化法作为一种绿色的高级氧化技术越来越受到国内外研究者的关注[3].实验利用介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)臭氧发生器产生的O3对负载对硝基苯酚(p-nitrophenol,PNP)的ACF进行处理.探讨了不同臭氧化实验条件对废ACF处理效果的影响.

1 实验部分

1.1 实验流程

实验系统主要由供电系统(Ⅰ)、臭氧发生系统(Ⅱ)和臭氧接触反应系统(Ⅲ)组成,如图1所示.臭氧发生器为同轴圆筒式DBD反应器[4].实验选择工频(50 Hz)电源供电,空气作为气源(流速0.5 L/min).反应器为Φ8 mm的石英玻璃管.将65 mg ACF放于反应器入口端,臭氧发生器产生的含有一定O3浓度的气体进入反应器中对其进行处理.

图1 实验系统流程Fig.1 Schematic diagram of the experimental system

1.2 分析方法

PNP萃取:用500 m L NaOH(0.01 mol/L)溶液对ACF样品进行淋洗,采用分光光度法测定淋洗液中PNP的含量.

O3利用效率

O3浓度用碘量法[3]测定.

2 结果与讨论

2.1 PNP负载量的影响

在废ACF湿基水的质量分数为15%,O3质量浓度为7.4 mg/L,处理时间为30 min的条件下,PNP负载量对PNP降解率η及O3利用效率ψ的影响如图2所示.当PNP负载量从76.9 m g/g增加到301.7 m g/g时,η从97.3%降低到51.2%,但PNP绝对降解量随着PNP负载量的增加而增加.这是因为PNP负载量的增加提高了O3与PNP的有效作用时间,提高了单位O3降解的PNP量.所以ψ随负载量的增加先提高后变化不明显,在负载量为220.0 m g/g时,ψ达到0.10.综合考虑η及ψ,选择PNP负载量为220.0 m g/g.

2.2 废ACF湿基水的质量分数的影响

在PNP负载量为220.0 m g/g,O3质量浓度为7.4 m g/L,处理时间为30 m in的条件下,废ACF湿基水的质量分数w对PNP降解率η的影响如图3所示.当w小于55%时,其对PNP的降解影响不明显,但当w大于55%时,η迅速下降.这是因为水分的大量存在阻碍了O3进入ACF的孔隙内部,降低了O3与PNP的有效反应时间[5],但水分的存在对ACF孔结构具有一定的保护作用.综合考虑η和干燥过程中的能量消耗,选择w为15%.

2.3 O3质量浓度的影响

在PNP负载量为220.0 mg/g,废ACF湿基水的质量分数为15%,处理时间为30 min的条件下,O3质量浓度ρ对PNP降解率η的影响如图4所示.η随ρ的增加而逐渐提高,当ρ为7.4 mg/L时,η达到了76.9%,继续增大ρ对η的提高不明显;而ψ随ρ的增加先升高后降低.这是因为ρ的增加提高了O3的传质推动力,当ρ小于4.4 mg/L时,O3与PNP的接触反应未达到饱和,ψ有待提高;而ρ大于7.4 mg/L时,二者的接触氧化已接近饱和,继续增加ρ导致ψ降低.综合考虑η及ψ,选择ρ为7.4 mg/L.

2.4 处理时间的影响

在PNP负载量为220.0 m g/g,废ACF湿基水的质量分数为15%,O3质量浓度为7.4 m g/L的条件下,处理时间t对PNP降解率η及臭氧利用效率ψ的影响如图5所示.η随t的增加逐渐提高,当t从5 min增加到60 min,η从44.1%提高到88.8%.而相应的ψ由0.22降低到0.04.这是因为随着PNP的降解,剩余PNP与O3继续反应的难度加大,且PNP降解中间产物也与O3发生反应[6],故用于PNP降解的O3减少.

3 结论

臭氧化法可以有效地降解ACF上负载的PNP.在PNP负载量为220.0 mg/g,废ACF的湿基水的质量分数为15%,O3质量浓度为7.4 mg/L,处理时间60 min的条件下,PNP降解率高达88.8%.PNP负载量、废ACF湿基水的质量分数、O3质量浓度和处理时间对PNP降解率影响显著.其中废ACF中水分和O3质量浓度通过影响臭氧的传质进而影响PNP的降解.PNP负载量和处理时间通过影响PNP与臭氧的有效作用时间进而影响PNP的降解.

[1]QU INL IVAN PA,L IL,KNAPPED R U.Effectsof activated carbon characteristicson the simultaneous adsorption of aqueous o rganic m icropo llutants and natural o rganic matter[J].W ater Res,2005,39(8):1663-1673.

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[4]刘钟阳.放电等离子体合成臭氧及应用中一些问题的研究[D].大连:大连理工大学电气工程学院,2002.

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Ozonation of Activated Carbon Fibers Loaded with p-Nitrophenol

SUN Qiu-hong1,WU Yan1,2,LU Na1,2,LIJie1,2
(1.School of Environmental and Bio logical Science and Techno logy,Dalian University of Techno logy,Dalian 116024,China;2.Institute of Electrostatics and Special Pow er, Dalian University of Techno logy,Dalian 116024,China)

The spent activated carbon fibers(ACF)would cause the secondary pollution.Ozonation of ACF loaded w ithp-nitropheno l(PNP)w as studied,and ozone w as generated by dielectric barrier discharge(DBD).The influences of PNP loading,moisture content of spent ACF,ozone mass concentration and treatment time on PNP removal efficiencies and ozone utilization efficiencies were discussed.The results showed that PNP removal efficiency reached 88.8%under the op timized conditionsof PNP loading of 220.0 m g/g,moistu re mass fraction of 15%,ozone mass concentration of 7.4 m g/L and treatment time of 60 min.It is expected to exp lo re a novel and quick method to treat spent ACF.

ozonation;ACF;PNP;degradation

X 705

A

1000-1565(2010)05-0521-04

2010-05-20

国家“863”前沿探索项目(2008AA 06Z308);国家自然科学基金-工程科技发展战略研究联合基金(U 0970166)

孙秋红(1983—),女,河北香河人,大连理工大学硕士研究生,主要从事环境等离子体技术方面的研究.

李杰(1964—),男,吉林九台人,大连理工大学教授,主要从事环境等离子体技术方面的研究.

(责任编辑:赵藏赏)