分子量子点中声子辅助的Kondo效应

于 慧,梁九卿

分子量子点中声子辅助的Kondo效应

于 慧1,梁九卿2

(1.中北大学理学院物理系,山西太原030051;2.山西大学理论物理研究所,山西太原030006)

利用Keldysh非平衡格林函数方法讨论了与铁磁电极相连的单分子晶体管在强电子关联和电声子耦合共同作用下的量子输运特性.研究发现,当铁磁电极处于平行磁化位形时,会呈现出与反平行位形明显不同的输运行为.尤为显著的是,声子效应导致隧穿磁阻TMR随偏压在正负值间交替变化,这暗示了TMR是探索Kondo共振特征行为的一个更为有效的工具.

铁磁电极;电声子耦合;Kondo效应;隧穿磁阻

巨磁电阻效应被发现以后,磁纳米结构中的自旋极化输运,尤其是与铁磁电极耦合的量子点、纳米晶体、纳米管或者单分子等系统中的单电子隧穿问题成为备受关注的研究热点,这主要是由于它们在磁电子学以及量子计算方面有非常大的潜在应用价值[1].这些系统的输运性质受到电子-电子相互作用以及电子-声子相互作用的强烈影响.

在介观系统的电子输运中,电-声子耦合在很多系统中都起着非常重要的作用.例如,某些情况下分子或量子点系统中的一些低能玻色模(比如内部的转动等)在低温下很容易被激发,并且与电子态有很强的耦合[2];而对于由III-V族元素构成的半导体系统(比如InGaN/GaN),即使在它们的体材料中电声子相互作用都非常强[3].现代先进的纳米技术已经能够很好地控制量子点系统的结构,如尺寸、形状、应变分布以及不均匀性等因素[4],这些因素决定了有效的电声子相互作用强度[5].实验已发现半导体量子点中电子与纵波光学模声子相互作用的耦合强度可以通过特别的量子限制或压电效应而被显著地提高[6];此外,在利用隧道扫描显微镜测量被吸附在金属基质上的分子的微分电导的实验中[7]以及由C60构成的单分子晶体管中都已经直接观测到了电声耦合效应.

对于弱耦合于金属电极的量子点和单分子,它们的输运行为由库仑阻塞效应支配,更为重要的是出现了显著的近藤(Kondo)效应.Kondo效应是一个典型的多体关联效应,它的产生是由于量子点中的局域电子与两边电极中的导带电子通过一些高阶隧穿过程发生了反铁磁耦合,量子点内自旋被屏蔽,整个系统形成了一个自旋为零的单态,从而导致低温下的电导显著地增强.目前,人们已经从理论上[8-13]对该效应有了较为深刻地理解,并且实验上在许多系统中也观测到了这一效应,如与金属电极耦合的半导体量子点、单原子[14]、单分子晶体管[15]以及碳纳米管量子点[16]等等.最近,与铁磁电极耦合的量子点中的Kondo效应也被实验所证实[17,18].

在本文中,我们将使用非微扰的正则变换[19]以及延拓的运动方程方法[20]来研究电声子相互作用以及Kondo关联行为的联合效应对耦合于铁磁电极的量子点系统非平衡输运特性的影响.

1 哈密顿及其表述

研究模型如图1所示,它由耦合于局域振动模以及铁磁电极的量子点构成,在二次量子化形式下,这个模型可以由下面的哈密顿量描述:

其中第一项Hleads是无相互作用的左右金属电极的哈密顿量:

这里,算符C+kασ(Ckασ)表示电极α中产生(湮灭)一个动量k、自旋σ(σ=↑,↓)且能量εkασ的导带电子.电极的铁磁性可以在平均场近似下处理,即解释为与自旋相关的色散εkασ,于是自旋向上和自旋向下的电子分别对应于不同的态密度vα↑(ω)和vα↓(ω).左右电极的化学势分别由μL和μR来标注,它们与施加在电极与量子点间的偏压的关系为Vbias=μL-μR/e.此外,我们忽略了诸如来源于铁磁体的漏磁场等的邻近效应,并假设能带宽度D与能量无关.

图1 与铁磁电极及声子模耦合的量子点模型Fig.1 Schematic diagram for the molecule quantum dot coupled to two ferromagnetic leads

哈密顿量(1)中的第二项HD描述了量子点,它取下面的形式其中ε0代表量子点中分立点能级的能量,它可以由一个门电压Vg调制;U是量子点内电子间的库仑相互作用,在本文中,我们将取禁止双占据的情况,即U→∞;而d+σ(dσ)(占据数算符被定义为^nσ=d+σdσ)是相应的具有自旋σ的电子的产生(湮灭)算符.

哈密顿量(1)中的第三项HI具有如下的形式

其中第一项描述了频率为ω0的纵波光学模声子,a+(a)是声子的产生(湮灭)算符;第二项代表纵光学声子模与量子点中电子的相互作用,耦合强度为λ.

最后一项HT代表量子点与电极之间的隧穿过程,它的形式为

Vkα σ是隧穿矩阵元,它描述了量子点与电子热库间的耦合.在宽带极限下,自旋相关的耦合参数Γασ(ω) (线宽函数)对能量的依赖关系是不重要的,因此可以视为一个常数.

2 隧穿电流

利用Keldysh非平衡格林函数方法,可以求得通过量子点的总输运电流I=∑σIσ,在左右电极与量子点的耦合成比例的情况下,即ΓRσ=γσΓLσ,隧穿电流为[21]

其中fL/R(ω)是左右电极中的费米分布函数;ρσ(ω)为电子的态密度,其形式为

这里Gσr(ω)是点电子的推迟格林函数Gσr(t)=-θi(t)〈dσ(t),dσ+(0)〉的傅立叶变换.

只要求出点电子的格林函数,那么就可以利用方程(6)来确定通过系统的隧穿电流以及它的输运特性.下面我们来计算这些格林函数.由于我们感兴趣的是电声子耦合较强的情况,微扰的方法就不适用了,为此,我们采用正则变换,将哈密顿量H中的电声子相互作用部分退耦合,即H～=esHe-s,其中S=

于是变换后的哈密顿退耦合为

其中电子部分为

而声子部分为

可以看到,电声子耦合导致分子量子点的单能级被重整化为～ε0=ε0-Δ,而库仑排斥能重整化为¯U=U-2Δ,这里Δ=λ2/ω0.这里(8)式第4项忽略掉了重整化因子的平均值[22].于是,点电子的格林函数Grσσ’(t)被退耦合为

其中

由于电声子相互作用而导致的重整化因子〈X(t)X+(0)〉ph以及〈X+(0)X(t)〉ph为

其中

这里的参数Nph是温度T下的声子数,它被定义为

于是(10)式中的推迟格林函数Grσ(t)的傅立叶变换可以写为

其中Il(x)是修正的l阶复变量贝塞尔函数,相应的指标l代表输运过程中所包含的声子数,〈nσ〉是量子点中自旋为σ的电子的平均占据数,～Grσ(ω)是相应于变换后的哈密顿量～Hel的推迟格林函数.

下面,我们使用延拓的运动方程方法[20]计算格林函数～Grσ(ω),即在通常的运动方程体系下对高阶格林函数做切断近似,之后通过自洽地计算能级劈裂来决定重整化的量子点能级.这样,它不但可以解释Kondo共振的形成,而且能够解释与点能级自旋相关的重整化对自旋涨落的影响.在强相互作用极限下(U→∞),结果是

其中n¯σ(¯σ=-σ)是自旋为¯σ的电子态的平均占据数,它可以通过如下方程自洽求得

仅仅出现在有相互作用的量子点中.

其中τσ(μL,μR,ε↑,ε↓)是虚中间态的寿命[23],其中裸能级也相应的被重整化的能级τσ(μL,μR,¯ε↑,¯ε↓)所替代,它描述了由有限的偏压或能级劈裂Δ¯ε而导致的退相干.从自能∑1σ的表达式中可以看到自旋为σ的Kondo共振峰正是起源于量子点被相反自旋¯σ的电子所占据的虚中间态.

能级的劈裂为Δ¯ε=¯ε¯σ-¯εσ.

3 数值结果与讨论

为简单,考虑左右耦合对称的情况,则耦合强度ΓL=ΓR(Γα≡(Γα↑+Γα↓)/2),选耦合常数Γ0为能量单位;洛仑兹带宽取D=500,温度为T=0.005;此外,取η=e=1;量子点的裸能级ε0=-2.0.

我们将分别讨论铁磁电极的两种磁化位形——平行位形和反平行位形.铁磁电极α中的自旋极化自由度可以表示为假设左电极的自旋极化度pL总是正的,则平行位形和反平行位形分别相应于右电极中的自旋极化度pR为正值和负值,即pL=pR=p.

首先来看反平行位形下量子点的平衡态密度及非平衡态密度.图2出示了反平行位形下总的态密度在电极的极化自由度p=0.2时随不同的偏压eV=0.0,0.3和0.5以及各种电声子耦合强度(图2(a)),g=0.6(图2(b))的变化.为方便,我们取对称的电压降,即左右电极中的化学势满足μR=-μL=.对g=0.0,即没有电声子相互作用的情形,如图2(a)所示,正如我们所期望的,偏压为零时显著的Kondo峰出现在费米能级处(被选为零能);随着偏压的增加,Kondo共振峰劈裂为两个小峰,分别位于每一个电极的化学势处,峰的高度被明显地抑制,这是由于电子从高化学势电极跳到低化学势电极的过程中的耗散而导致的.在出现电声子耦合时,态密度在三个不同偏压值下随能量变化的关系被显示在图2(b)中.偏压为零时,在费米能级附近得到了通常的Kondo共振峰,而声子的发射导致了在声子频率ω0的整数倍的位置出现了额外的共振峰.钉扎在Kondo主峰左右两边的声子伴峰相应于两种不同类型的自旋交换过程,它们分别与由空穴态形成的自旋单态和由电子态形成的自旋单态相联系.当一个有限大小的偏压被施加到左右电极上时,所有的峰都劈裂为宽度等于偏压值eV的两个小峰,并且峰的高度明显减小了;随着偏压增加到声子频率的整数倍,成对的Kondo峰发生合并,在ω=±eV/2处出现显著的共振峰,从而导致偏压接近这些点时态密度强度的增加.

图2 反平行位形下总的态密度(DOS)在电声子耦合强度g==0.0(a)和g=0.6(b)时,在不同的偏压eV=0.0,0.3和0.5下随能量ω的变化关系.其它参数ω0=0.5,p=0.4Fig.2 DOS vs.the energy w in the AP configuration for the e-ph coupling strengthsg=0.0 (a)andg=0.6(b).The other parameters areω0=0.5 and the polarizationp=0.4.

图3 反平行位形时非平衡态密度在不同的电声子耦合强度g下的变化关系.参数为eV=0.5,ω0=0.5,p=0.4Fig.3 Equilibrium DOS in the AP configuration with several different e-ph coupling constantgfor the polarizationp=0.4 andω=0.5

图3 描述的是非平衡态密度在不同的电声子耦合强度下的变化.在没有电声子相互作用时(g=0.0), Kondo峰态密度取最大值,随着电声子耦合强度g的增强,共振峰的高度减小;此外,在ω=nω0±eV/2(n= ±1,±2…)处出现了小的共振伴峰,这些伴峰的幅度随着g的增加而增加,表明此时更容易发射声子.

相比之下,铁磁电极处于平行磁化位形时的输运特征与反平行极化位形时有显著的不同.图4中给出了平行位形下总的平衡态密度随不同的电声子耦合常数g的变化关系,这里取极化度p=0.4,声子的频率ω0=0.5.插图描述的是g=0.6时自旋向上的态密度(虚线)、自旋向下的态密度(点线)以及总的态密度(实线).可以看到,自旋向下的分量在正能量ω=ε↑处出现了Kondo共振峰,相应的所有的声子伴峰都朝高能的方向移动并钉扎在nω0+ε↑处;对于自旋向下的分量,情形恰恰相反,它的Kondo共振峰出现在负能量ω =ε↓处,同时所有的声子伴峰都朝低能的方向移动并钉扎在nω0-ε↓处;其结果是在总态密度中,与反平行位形相比,Kondo峰以及所有的伴峰在没有外偏压时(平衡情形)也都劈裂为两个明显的宽度为Δ ε=ε↑-ε↓且幅度不同的峰.电声子相互作用的出现抑制了Kondo峰和共振伴峰,这种现象随着耦合常数g的增加而更显著.

图4 平行位形下总的平衡态密度随不同的电声子耦合常数g的变化关系.插图:g=0.6时自旋向上的态密度(虚线)、自旋向下的态密度(点线)以及总的态密度(实线).其它参数取p=0.4,eV=0,ω0=0.5Fig.4 Equilibrium DOS in the P configuration for different polarization p withg=0.6 andω0=0.5.Inset:the up-spin(dashed line),down-spin component (dotted line),and the total DOS(real line)withp=0.4

在实验中,非线性微分电导dI/dV常常作为一个非常有用而且灵敏的工具,去探测Kondo共振在不同的磁化位形下的不同特征以及揭示声子导致的效应.因此,在图5(P212)分别给出了不同电声子相互作用强度下与反平行位形(图5(a))、平行位形(图5(b))相应的微分电导及隧穿磁阻TMR(图5(c))随外偏压变化的数值结果.在反平行位形,由于整个F-QD-F系统中两种自旋的电子是同等可利用的,Kondo关联态的形成不受影响,结果图5(a)中所有曲线都出现了明显的零偏压异常峰.此外,声子的发射在eV =nω0处产生了一系列对称的伴峰最大值.随着耦合强度g的增加,零偏压异常峰和声子伴峰的强度迅速减小;然而对于平行位形,情形与反平行位形完全不同.我们可以清晰地看到零偏压异常峰发生了劈裂,两个低强度的峰分别位于eV=±Δ ε偏压处,而电声子相互作用则导致在eV=nω0±Δ ε(n=±1,±2…)处出现额外的共振峰.同反平行位形类似,耦合强度g的增加导致微分电导的整体减小,然而声子伴峰的幅度逐渐增加;在电声子相互作用较强时,声子伴峰的幅度甚至可以和Kondo共振峰相比.为了说明非线性微分电导在不同的电声子耦合强度下的显著变化,在图5(c)中给出了相关的非线性TMR值随偏压的变化关系,它被定义为TMR =[Gp(V)-GAP(V)]/GAP(V).可以看到,在没有电声子相互作用时,它在线性区域急速下降,并在一定的偏压值处改变它的符号;电声子耦合导致TMR随偏压变化的过程中出现了多个峰值和谷值(极大值和极小值),从而它的符号在正负值间交替变化,这种大的变化反映了Kondo共振在声子模的影响下在平行和反平行位形下的不同行为;此外,随着电声子相互作用的增强,TMR值整体减小,相应地改变TMR值符号所需的偏压也减小了.

4 结论

总之,在本文中我们从理论上研究了与金属铁磁电极相连的量子点或单分子晶体管在玻色环境影响下的量子输运特性.我们的理论基于TMR体系下的无限U Anderson模型,着重讨论了在强电子关联和电声子耦合的共同作用下所导致的输运效应.

图5 微分电导在不同的电声子相互作用强度g=0,0.2,0.6下随偏压的变化,(a)反平行位形, (b)平行位形;(c)隧穿磁阻TMR随偏压的变化.其它参数p =0.2,ω0=0.5Fig.5 ConductanceG=dI/dVvs.the bias V at different e-ph coupling strengthg in the AP(a)and the P(b)configurations.(c)shows the TMR vs.the bias V. The other parameters are|p|=0.2 andω0=0.5

我们发现电声子相互作用在铁磁-量子点-铁磁强关联系统的自旋极化输运中扮演着非常重要的角色.在铁磁电极的磁化处于反平行位形时,数值结果与以前的理论分析相类似[24];而当改变它的相对自旋取向到平行位形时,则呈现出了非常不同的输运行为.研究发现由于铁磁电极磁特性的影响,Kondo共振峰和声子伴峰在平行位形下均劈裂为宽度等于2Δε¯且不对称的两个低密度的小峰.相应的其微分电导在偏压eV= nω0±Δε¯ (n=0,±1,±2…)处出现一系列极大值.如果声子的频率ω0小于能级的劈裂宽度,即ω0≤Δε¯,声子伴峰甚至可以出现在eV ≤Δε¯区域,而此区域是没有电声子相互作用时电导抑制区.随着电声子耦合强度的增加,Kondo峰和声子伴峰的幅度迅速减小.在电声耦合较强时,这些声子伴峰的幅度甚至可以和Kondo共振峰相比.此外,隧穿磁阻TMR在电声子相互作用的影响下出现了额外的极大值和极小值.在偏压和极化强度较小时,其TMR值随偏压在正负值间交替变化;而在非线性区域,由于声子效应,正的TMR值随着极化强度的增加而显著增大.这些奇特的行为导致了非常不同的TMR线形,同时也暗示了隧穿磁阻TMR是探索Kondo共振不同特征行为的一个更为有效的工具.

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Influence of Electron-phonon Interaction on Kondo Effect

YU Hui1,LIANGJiu-qing2
(1.Department ofPhysics,North University of China,Taiyuan030051,China; 2.Institute ofTheoretical Physics,Shanxi University,Taiyuan030006,China)

Spin-polarized transport through single-molecule quantum dot with two ferromagnetic leads is investigated under the interplay of strong electron correlation and electron-phonon(e-ph)coupling.It is observed that the transport properties are distinctly different for the parallel magnetic configuration of electrodes in contrast to the antiparallel case.Furthermore,the tunnel magnetoresistance(TMR)alternates between the positive and the negative values along with the variation of polarization and bias voltage.The peculiar TMR line-shape observed here may serve as a more effective tool to explore the Kondo-resonance features in practical systems.

ferromagnetic leads;electron-phonon interaction;Kondo effect;TMR

O411

A

0253-2395(2010)02-0207-08

2009-12-05;

2010-01-20

国家自然科学基金(10475053;10525418)

于 慧(1979-),女,山西太原人,理学博士,讲师,主要从事介观物理领域的研究.通信联系人:Email:yuhui@ sxu.edu.cn