环渤海北部沿海地区表层土壤中PAHs的污染特征及风险评价

焦文涛，王铁宇，吕永龙，罗维，胡文友

中国科学院生态环境研究中心 城市与区域生态国家重点实验室，北京100085

环渤海北部沿海地区表层土壤中PAHs的污染特征及风险评价

焦文涛，王铁宇，吕永龙*，罗维，胡文友

中国科学院生态环境研究中心 城市与区域生态国家重点实验室，北京100085

系统采集了环渤海北部沿海地区31个表层土壤样品，利用GC/MS分析了16种US EPA优控多环芳烃（PAHs）的含量和组分特征，运用主成分因子载荷法揭示了其污染来源，并初步评价了其风险水平.结果表明，沿海地区65%的土壤已被污染，最高污染样点PAHs含量达920.4ng·g-1，平均含量309.5ng·g-1，与国内外相关研究比较，处于中低等污染水平.各类燃料的不完全燃烧是该地区土壤中PAHs的主要来源，石油类挥发或泄漏对采油区土壤中PAHs的累积影响显著.

土壤污染；多环芳烃；环渤海地区；风险评价

Received 1 October 2009 accepted 10 November 2009

Abstract：Concentrations,distribution,sources and risk level of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons（PAHs）listed for prior control by US EPA were studied along the north costal area of the Bohai Sea.PAH contents in 31 surface soil samples from this area were detected by gas chromatography equipped with mass spectrometry（GC/MS）.Principal component analysis was made to identify sources of PAH pollutants.Results showed that,1）PAH concentrations in this area ranged from 66.3ng·g-1to 920.4ng·g-1,which suggested that there were low to mid levels of PAH contamination; 2）According to PCA analysis,incomplete combustion and burning of fuels were the major sources for the contamination, while petroleum volatilization and leakage had influences on the PAH accumulation in petroleum industrial area.3）Pollution risk analysis showed that 65%of the Tianjin Binhai Industrial Area was contaminated by PAHs.

Keywords：soil contamination；polycyclic aromatic hydrocarbons（PAHs）；costal area of the Bohai Sea；risk assessment

1 引言（Introduction）

多环芳烃（Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）是广泛分布于全球环境中的微量有毒有机污染物.由于其毒性及致癌性，早在1976年US EPA就将16种PAHs列入优先控制的有毒有机污染物黑名单.土壤是PAHs的一个重要的汇，研究表明，近100～150年来，土壤中PAHs含量在不断增加（Jones et al.,1989;Ockenden et al.,2003；冯嫣等，2009）.进入土壤的PAHs可能通过扩散作用进入大气，或被植物地下部分吸收，从而进入食物链.因此，研究土壤中PAHs的浓度水平和空间分布对评价区域污染具有重要意义，也能为相关的管理决策提供基础依据（邓欢等，2009）.

在环渤海北部地区高强度的工农业和交通活动中，大量燃用煤炭、石油、生物质等能源，带来了高密度的PAHs排放.已有研究表明，环渤海北部地区各环境介质已不同程度遭受 PAHs污染（Zhang et al.,2006;左谦等，2007;刘瑞民等，2008;Wang et al.,2009）.虽然不少研究者已对该地区的局部地域进行了深入研究（宋雪英等，2008），但对区域尺度下土壤和沉积物中PAHs污染水平的研究相对较少，特别是对其空间分布仍缺乏全面认识（左谦等，2007;刘瑞民等，2008）.本研究根据环渤海北部滦河、辽河、大清河、五里河、双台子河、鸭绿江等几条入海河流及周边土地利用类型，将距渤海100km以内的主要入海河流下游和入海口约29万km2土地划为研究区域，研究了环渤海北部地区表层土壤中US EPA优控的16种PAHs的残留水平和污染特征，并借助GIS技术和SPSS统计方法对其空间分布、来源、生态风险进行了探讨.

2 材料与方法（Materials and methods）

2.1 样品采集与处理

环渤海北部地区地处华北和东北，包括河北省的唐山和秦皇岛及辽宁省的葫芦岛、锦州、盘锦、营口、大连和丹东等八个地市，总人口近2800万.该地区年均气温10.6℃，年均相对湿度67.7%，年均降水量580.0mm，年均日照时数2312.2h.作为中国沿海最发达的区域之一，该地区依托自身的能源和矿产优势，一直以来都是全国重要的工业基地和能源生产基地，也是我国主要农产品生产基地之一.

2008年5月，在研究区域围绕入海的主要河流下游、入海口及周边土壤展开布点采样，共采集了0～20cm表层土壤样品31个（样品分布为唐山6个，秦皇岛 3个，葫芦岛 4个，锦州 5个，盘锦 2个，营口3个，大连4个，丹东4个）（图1）.在半径为5m的范围内采集5个样点组成1个混合样品，混匀后采用四分法取1kg，同时记录样点周边环境信息并用GPS定位.土样在室内风干后用四分法取部分土样用玛瑙研钵进一步研磨，过100目尼龙筛，所有样品制备后低温保存备用.

2.2 样品提取、净化、分析测定和质量控制详见文献（Jiao et al.,2009）.

2.3 数据处理

采用 Excel软件进行数据处理，采用 SPSS 13.0进行相关的统计分析.

3 结果与分析（Results and analysis）

3.1 土壤PAHs的残留及组成特征

表1为土壤中PAHs分析结果.环渤海北部地区土壤中16种PAHs总含量（∑16PAHs）算术平均值为309.5ng·g-1，最低含量为 66.3ng·g-1，位于唐山地区的农作区，周边无工厂等点源的存在，主要受农耕、施肥和收割等农业活动的影响；最高含量为 920.4ng·g-1，采样于大连庄河市郊，次之为822.5ng·g-1（丹东）和802.1ng·g-1（葫芦岛），这些点位的共同特点是周边有冒着黑烟的工厂存在或是在城市的边缘，表明人类活动已经对土壤环境中PAHs的含量产生了明显的影响.其余多数样点中PAHs含量在400.0ng·g-1以下.一般说来，由于相对发达的工业、交通以及相对集中的燃煤采暖，城市和工业区及其周边地区土壤中PAHs污染水平高于山区、远郊区和农村地区（Nadal et al., 2004;Wang et al.,2007）.

表1 环渤海北部地区土壤中PAHs含量描述性统计分析Table 1 Description of contents of 16 measured PAHs in the surface soils

7种致癌性 PAHs的含量（∑7PAHcars）在28.9～549.1ng·g-1之间，算术平均值为150.9ng·g-1，占PAHs总量的45%，几个高值点位的所占比例均在55%以上，同时∑4-6 r PAHs的中值浓度几乎是∑2-3 r PAHs的5倍，这种情况表明环渤海北部地区土壤PAHs可能具有较高的环境风险.

16种PAHs在土壤中均有较高的检出率，除Nap和Ace的检出率为94%外，其他PAHs的检出率均为100%，PAHs的高检出率说明在环渤海北部地区土壤中PAHs普遍存在.单个组分中含量最高的是BbF（50.8ng·g-1），Phe（40.0ng·g-1）次之，较低的是 DBA（1.5ng·g-1）、An（4.9ng·g-1）、Ace（3.5ng·g-1）、Acy（3.7ng·g-1）和 BkF（6.4ng·g-1），其他组分的含量介于10～30ng·g-1之间.

3.2 土壤中PAHs的空间分布

环渤海北部地区土壤中PAHs含量存在一定空间差异（图2），从不同省份来看，辽宁土壤中PAHs累积（351ng·g-1）高于河北（207ng·g-1）.作为中国的老工业基地，辽宁工业和经济水平都较河北发达，土壤PAHs污染的地区差异很好地体现了人类活动对自然环境施加的影响.

从不同地市来看，葫芦岛地区土壤中PAHs含量最高（490ng·g-1），其次为丹东（422ng·g-1），含量最低的为唐山（163.3ng·g-1）.葫芦岛地区金属冶炼排放可能对当地PAHs累积有很大贡献.葫芦岛市是矿业开发时间早、矿山企业较多的地区，有东北和华北地区唯一的大型有色金属冶炼企业.值得注意的是作为知名旅游城市的秦皇岛土壤中PAHs达295.7ng·g-1，应引起重视.唐山土壤中PAHs含量虽然较低，但随着曹妃甸工业区的建成，一些重污染企业等落户唐山，将对唐山环境产生较大的影响.

与该区域之前研究相比，本研究中环渤海北部地区土壤中PAHs含量远低于宋雪英等（2008）对辽河流域表层土壤中PAHs含量的研究报道，其报道锦州市区城市用地为2937ng·g-1，锦州市黑山县农田为1884ng·g-1，盘锦市辽河油田农田为784ng·g-1，营口石佛镇农田为1360ng·g-1，营口辽河入海口盐田为893ng·g-1，并判定土壤中PAHs的污染源主要为燃烧污染源和交通污染源；本研究中环渤海北部地区土壤中PAHs含量同样远低于大连城区的平均水平（（6506±5726）ng·g-1）（Wang et al.,2007）.产生差异的主要原因可能是，宋雪英等（2008）和Wang等（2007）的研究主要集中在城区或钢铁、电力等化石燃料消耗大的PAHs点源排放相对集中的地区.本研究结果与左谦等（2007）对环渤海西部地区土壤大尺度的调查结果比较接近，其研究中土壤PAHs均值为（546±854）ng·g-1，天津地区土壤PAHs的含量普遍较高，对环渤海西部地区土壤PAHs影响较大，河北省北部是土壤PAHs低浓度的分布区.本研究结果也与大连郊区（（407±78）ng·g-1）和农村地区（（223±6）ng·g-1）土壤中PAHs含量比较接近（Wang et al.,2007）.不同地区的PAHs污染程度虽有一定差异，但基本符合市区＞近郊区＞郊县＞远郊县的规律.由于本研究采样点多在远离城区或工业点源的地区，所以土壤PAHs整体含量偏低也在情理之中.

3.3 主成分分析

不同环数PAHs的相对丰度可以反映热解或石油类污染等不同来源，通常4环及4环以上高分子量的PAHs主要来源于化石燃料高温燃烧，而低分子量的2环和3环PAHs则来源于石油类污染或天然成岩过程（Mai et al.,2002;赵洪涛等，2009）.环渤海北部地区表层土壤中4～6环PAHs占到总量的76%（表1），可以初步推断，表土中PAHs的污染主要是由燃烧引起的.在此基础上，进一步运用主成分分析方法识别其来源.主成分分析之前，先用KMO和Bartlett测试，判断是否适合进行主成份分析.土壤中KMO’s值为0.708，该值大于 0.5，Bartlett’s测试值为 755，P值（sig.= 0.000）＜0.05，故可认为本数据矩阵可以进行主成分分析.主成分分析提取因子解释总体变量情况见表2.由表2可见，前4个提取因子初始特征值超过1，总方差解释分别为59.9%、11.5%、7.7%和6.7%，累积方差解释达85.9%，其他单个因子的总方差解释不足4%，此处不予以讨论.经过正交旋转后（表3），可以看出，PC1（Principal Component）主要与4～6环的高分子量多环芳烃Chr、BbF、Inp、BaP、Flu、BaA、Pyr、BkF和 BgP相关，PC2主要与2～3环的低分子量多环芳烃 Fl和An相关，Acy、DBA和Ace主要在PC3、PC4上.而An和Phe在与PC1和PC2上均有较高的荷载.

表2 环渤海北部地区土壤中16种PAHs主成份分析中各因子总方差解释Table 2 Total variance explained of PCA of 16 PAHs in soils

表3 环渤海地区土壤中16种PAHs主成份矩阵Table 3 Rotated component matrix of 16 PAHs from the surface soils

研究表明，Chr、BbF、Inp、BaP、Flu、BaA、Pyr、BkF和BgP等高分子量PAHs都是燃料燃烧的典型代表物质（赵洪涛等，2009），所以和高分子量相关的PC1基本上反映了燃料不完全燃烧的排放，进一步推断研究区PAHs主要源于燃烧源.Pyr是化石燃料（尤其是煤和柴油）及其他有机材料燃烧后生成的主要成分之一（Wilcke,2000）.由于石油产品中几乎不含 BaP，BaP也常被当作燃烧源PAHs的标志（常见于燃煤和机动车尾气中），BaA和Chr常是柴油和天然气的燃烧产物（Rogge et al.,1993a），Phe、Fla、Pyr和 Ane的排放是煤燃烧源的重要特征（Harrison et al.,1996），BaA、BaP和Bkf是天然气燃烧和家庭烹饪的重要指示物（Rogge et al.,1993b），汽油不完全燃烧会释放出Bbf、Bkf、Chr和Bgp等物质（Simcik et al.,1999），Inp则源于柴油动力燃烧的重要指示物（Sicre et al.,1993），InP、BgP经常被用作判断交通污染排放辅助性标志.可见，土壤中PC1主要含有跟煤燃烧和柴油燃烧排放相关的PAHs特征，说明煤和木材的燃烧、柴油燃烧废气及汽油引擎排放是本研究区PAHs的主要来源.据统计，2006年环渤海北部区域拥有工业企业数8000余个，只占全国工业企业总数量的2.8%，但是其工业总产值达到1.9×108万元，占全国工业总产值的6.1%（国家统计局城市社会经济调查司，2007），且多数以煤炭为主要燃料来源.此外，还烧掉数百万吨的燃料油与数百万吨机动车用汽油、柴油等，交通的不断发展也给环渤海北部地区的环境带来了严重的污染问题.这提醒我们应该主要从减少煤的燃烧和控制机动车尾气的排放方面入手来削减PAHs的产生.土壤中其他主成分主要代表了易挥发的低分子量PAHs，反映了石油产品渗漏的贡献，本研究区是我国主要的石油开发区之一，石油开采也对本地区土壤中PAHs的累积有一定的贡献.

环渤海北部地区土壤中PAHs的主要来源是化石燃料的不完全燃烧并混合有石油源的影响，这与以往该区域小范围的研究结果一致（宋雪英等，2008）.

3.4 土壤中PAHs污染水平及风险评价

土壤中典型的内源（由植物合成和自然焚烧产生的）PAHs的值为1～10ng·g-1（Edwards,1983），环渤海北部地区土壤中PAHs含量远高出自然值，表明这些土壤中PAHs均受到人为因素的影响.文献中不同地区土壤中PAHs残留的对比如表4所示.由表4可见，环渤海北部地区土壤中PAHs含量的平均值为309.5ng·g-1，高于香港郊野（（34.2±16.0）ng·g-1）和城区（（169±123）ng·g-1）土壤中PAHs含量（Zhang et al.,2006），高于珠江三角洲典型农业土壤（244.2ng·g-1）和长江三角洲土壤中PAHs的含量（397ng·g-1），高于波兰农田（264ng·g-1）、泰国曼谷（130ng·g-1）、韩国农业区（236ng·g-1）和瑞士（范围71～8465ng·g-1，中值247ng·g-1）.

表4 相关研究区域土壤中PAHs残留的对比分析Table 4 Comparison of PAH contents in surface soils of other researches

本研究区土壤中PAHs含量平均值低于天津市表土（839ng·g-1）、天津西部菜地土壤中PAHs的浓度（1083ng·g-1）、北京市四环以内的土壤含量（1637ng·g-1）、英国城市土壤（4240ng·g-1）、Estonian（（2200±1396）ng·g-1）、New Orleans城区（3731ng·g-1）.总体来看，环渤海北部地区土壤中PAHs处于中低等含量水平.

南方较高的温度、湿度和较强的紫外辐射，使得珠江三角洲和长江三角洲土壤中PAHs的挥发、光解、微生物降解等过程的强度比环渤海北部地区大，这造成了渤海北部地区土壤中PAHs高于珠江三角洲和长江三角洲的现象.Wilcke（2000）和刘瑞民等（2008）还指出，挥发、光解、微生物等过程的强烈程度尚不能单独解释上述低值现象.供暖燃烧是北方环境中PAHs的一个重要来源，由于地处亚热带，珠江三角洲和长江三角洲的供热燃烧量要远小于地处温带的环渤海北部地区，这是造成环渤海北部地区土壤中PAHs含量较高的另一个重要原因.另外，南方的年降雨量也远大于北方，PAHs随土壤颗粒以及可溶性有机碳下移的可能性也增强了南方土壤中PAHs的流失.

目前，我国尚无土壤PAHs的评价或治理标准，只规定农用污泥中的最高允许含量为3000ng·g-1（GB 4284-84）.国际上目前也无统一的土壤PAHs的评价标准.荷兰制定的PAHs土壤恢复标准只涉及到16种PAHs中的10种（表5）：Nap、Phe、An、Flu、Chr、BaA、BaP、BkF、BgP和 Inp，限量值分别为15、50、50、15、20、20、25、20和25ng·g-1；加拿大环境委员会制定的评价标准和农业区域所采用的治理标准涉及到Nap、Phe、Pyr、BaA、BaP、Inp和DBA等7种PAHs，其限量值均为100ng·g-1.依据荷兰制定的PAHs土壤恢复标准，环渤海北部地区土壤中Flu、Chr、BaA、BaP、BkF和Inp整体存在不同程度的超标现象，Nap、Phe和BgP部分点位存在超标现象；依据加拿大环境委员会制定的PAHs土壤评价标准，环渤海北部地区土壤中7种PAHs整体不存在超标现象，部分点位BbF存在超标现象.综合来看，环渤海北部地区土壤中PAHs单体存在轻度污染，有一定环境风险，BbF为主要的单体PAHs污染物.

表5 荷兰和加拿大PAHs相关标准（CCME,1996a;1996b）Table 5 Soil PAH criterions of Netherland and Canada（CCME,1996a;1996b）

Maliszewska-Kordybach（1996）对波兰农业土壤中16种优控PAHs的污染程度进行研究，提出了土壤中PAHs污染的总量分级标准，多年来该分级标准被研究者们广泛借鉴和参考（Ping et al., 2007）.该标准主要源于欧洲土壤中PAHs的浓度、人类暴露风险估算和平均摄入量3个方面考虑，将土壤PAHs浓度分为4个级别：清洁（＜200ng·g-1）、轻度污染（200～600ng·g-1）、中度污染（600～1000ng·g-1）和重污染（＞1000ng·g-1）.鉴于本研究采集样品大多在远离城市的农作区域和此标准来自对农业土壤PAHs的风险评价研究，因此选择此标准作为评价环渤海北部地区土壤PAHs污染的总量标准.

依据该标准，环渤海北部地区35%的土壤属于清洁土壤，剩余的65%属于被污染的土壤，其中轻度污染的为55%，中度污染的比例为10%，无重度污染.土壤中PAHs高污染点位主要分布在葫芦岛、大连庄河及丹东等地，这些点位的共同特点是周边有冒着黑烟的工厂存在或是在城市的边缘；清洁土壤主要分布在远离城区或工业点源地区，如唐山地区滦河的入海口（142ng·g-1），除了大面积农田和荒地，附近连居住的居民都较少，基本可以反映该地区的背景水平.由此可以看出，环渤海北部区土壤PAHs整体处于轻度污染，环境风险相对较小.本研究主要集中在相对偏远的农村地区，能比较好地反映应研究区广大农村土壤中PAHs的污染水平，但很难代表工业相对发达、人口相对集中的城市地区土壤中PAHs的污染水平.

综合以上研究得到如下结论：

1）环渤海北部地区US EPA优先控制的16种典型PAHs土壤残留量介于68.3～920.4ng·g-1之间，平均含量为309.5ng·g-1，处于中低等污染水平.

2）本区域PAHs的组分特征是以4～6环的高环组分为主，在土壤中分别占总含量76%的比例，并呈现 4环＞5环＞3环＞6环＞2环的组分特征，BkF、Phe、Inp、Flu和Pyr是研究区主要的单体污染物.

3）主成分分析显示，研究区土壤中PAHs主要来源于燃料的不完全燃烧并混有石油源的影响.

4）该区域65%的土壤受到污染，无重度污染区域，主要分布在葫芦岛、大连庄河及丹东等地，受城市活动和工业点源影响较大.

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Characteristics and Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Surface Soil along the North Costal Area of the Bohai Sea

JIAO Wen-tao，WANG Tie-yu，LÜ Yong-long*，LUO Wei，HU Wen-you

State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085

1673-5897（2010）2-193-09

X53，X131.3

A

吕永龙（1964—），博士，研究员，博士生导师，主要研究方向为环境管理与政策及污染生态学.

2009-10-01 录用日期：2009-11-10

国家重点基础研究发展计划（973） 项目（No.2007CB407307）；国家科技支撑计划项目（No.2008BAC32B07）；中国科学院知识创新工程重要方向性项目（No.KZCX2-YW-420-5）；中国科学院重大项目（No.KZCX1-YW-06-05-02）

焦文涛（1978—），男，博士，助理研究员，E-mail:wtjiao@rcees.ac.cn；*通讯作者（Corresponding author），E-mail: yllu@rcees.ac.cn