2021—2023年胶东沿海某地区农村饮用水氟化物监测分析与健康风险评价

摘 要：目的：通过对胶东沿海某地区2021—2023年农村饮用水氟化物浓度进行监测分析，了解当地农村饮用水水质情况，评估饮用水中氟化物对人体的健康风险。方法：采用《生活饮用水标准检验方法 无机非金属指标》（GB/T 5750.5—2006）中离子色谱法进行饮用水中氟化物测定，根据《生活饮用水卫生标准》（GB 5749—2006）及US EPA所提出的环境卫生危险性评估模型对检测结论进行评估。结果：2021—2023年共检测农村饮用水水样1 695份，1 629份合格，合格率为96.11%。3年间氟化物含量差异有统计学意义（F=3.988，p＜0.05）。2021—2023年水中氟化物对成人和儿童的健康风险值分别为2.38×10-9 a-1和4.76×10-9 a-1，2.78×10-9 a-1和5.55×10-9 a-1，3.27×10-9 a-1和6.54×10-9 a-1，所有水样的健康风险值均小于1.0×10-5 a-1。结论：该地区农村饮用水中氟化物浓度总体较低，合格率较高。对于健康风险而言，地下水高于地表水、分散式供水高于集中式供水、儿童高于成人。总体来讲，该地区处于低风险范围。

关键词：氟化物；农村饮用水；健康风险评价

Fluoride Monitoring Analysis and Health Risk Assessment in a Coastal Area of Shandong Province from 2021 to 2023

WANG Zhao

（Yantai Muping District Center for Disease Control and Prevention， Yantai 264100， China）

Abstract： Objective： To monitor and analyze the concentration of fluoride in rural drinking water in a coastal area of Jiaodong from 2021 to 2023， to understand the quality of drinking water in rural areas， and to assess the health risk of fluoride in drinking water to human health. Method： GB/T 5750.5—2006 ion chromatography was used for the determination of fluoride in drinking water， and the detection conclusions were evaluated according to the environmental health risk assessment model proposed by GB 5749—2006 and US EPA. Result： From 2021 to 2023， a total of 1 695 rural drinking water samples were tested， and 1 629 were qualified， with a pass rate of 96.11%. There was a statistically significant difference in fluoride content during the three years （F=3.988， p＜0.05）. From 2021 to 2023， the health risk values of fluoride in water to adults and children were 2.38×10-9 a-1 and"4.76×10-9 a-1， 2.78×10-9 a-1 and 5.55×10-9 a-1， 3.27×10-9 a-1 and 6.54×10-9 a-1， respectively， and the health risk values of all water samples were less than 1.0×10-5 a-1. Conclusion： The concentration of fluoride in rural drinking water in this region is generally low， and the pass rate is high. In terms of health risks， groundwater is higher than surface water， decentralized water supply is higher than centralized water supply， and children are higher than adults. Overall， the region is in the low-risk zone.

Keywords： fluoride; rural drinking water; health risk assessment

受经济条件和地理因素限制，以及饮水习惯等的影响，胶东沿海大部分农村地区仍采用地下水作为饮用水源，部分地区饮用分散式供水和二次供水。氟骨症是由于长期摄入过量的氟化物所引起的氟中毒，累及骨组织的慢性侵袭性全身性骨病，累及到牙齿称氟斑牙。《生活饮用水卫生标准》（GB 5749—2006）将氟化物的测定纳入日常监测项目，以保障居民饮水安全。为了解该地区2021—2023年农村饮用水中氟化物含量和健康风险水平，为有关部门制定水源开发，供水、改水工程规划等提供依据，特进行本次监测分析。

1 材料与方法

1.1 材料与仪器

美国Dionex公司ICS600离子色谱仪，配备DS5电导检测器，Dionex IonPacTM AS23阴离子分析柱（4 mm×250 mm），Dionex IonPacTM AG23保护柱（4 mm×50 mm），抑制器ASRSTM300（4 mm）；18.2 MΩ·cm超纯水；0.22 μm滤膜，津腾。

1.2 检测条件

再生液：0.5 mol·L-1 H2SO4；淋洗液：4.5 mmol·L-1 Na2CO3+0.8 mmol·L-1 NaHCO3；流速：1.0 mL·min-1；进样体积：10 μL。

1.3 样品采集与准备

生活饮用水样由自来水公司采集，水厂水为南水北调水库水，其余样品为地下水。本次实验于2021—2023年在胶东沿海某地区5个街道7个乡镇共555个行政村采集1 695份水样，其中集中式供水采集水样1 485份，分散式供水采集水样210份。饮水水样的采集和保存按照《生活饮用水标准检验方法 水样的采集和保存》 （GB/T 5750.2—2006）[1]施行。

1.4 方法

按照《生活饮用水标准检验方法 无机非金属指标》（GB/T 5750.5—2006）[2]中离子色谱法对水样进行测定。水样通过0.22 μm滤膜过滤后除去浑浊物，然后注入色谱仪进样系统，记录峰面积。硬度高的水样应先过阳离子交换树脂柱，后经过0.22 μm滤膜过滤，如含有有机物的水样可先通过C18柱过滤。饮用水氟化物含量分布划分参考《生活饮用水卫生标准》（GB 5749—2006），将监测水样划分为0～＜0.05 mg·L-1、0.05～＜0.10 mg·L-1、0.10～＜0.50 mg·L-1、0.50～＜1.00 mg·L-1、1.00～＜1.20 mg·L-1、1.20～＜2.00 mg·L-1、≥2.00 mg·L-1共7个区间进行统计分析。

1.5 评价依据

依据《生活饮用水卫生标准》（GB/T 5749—2006）对样品进行评价[3]。氟化物≤1.0 mg·L-1则评定为合格（小型集中式供水和分散式供水氟化物指标限值按1.2 mg·L-1执行）。依据US EPA推荐的健康风险评价模型进行健康风险评价。

1.6 健康风险评价

饮水途径的日均暴露量按公式（1）计算，健康风险评估方程见公式（2）。

式中：ADD为日均暴露量，mg·kg-1·d-1；C为氟化物浓度，mg·L-1；IR为摄入率，L·d-1（成人和儿童日均饮水量参考《中国人群暴露参数》，成人1.963 L，儿童1.291 L[4-5]）；EF为暴露频率，d·a-1；

ED为暴露周期，a；BW为体重，kg（成人、儿童的平均体重参考《中国人群暴露参数》，取57.4 kg和18.9 kg[4-5]）；AT为平均时间，d（对于非致癌效应则为ED对应的天数）；饮用水可摄入的氟化物参考剂量日均值RfD参考US EPA[6]的标准，取6.5×10-2 mg·kg-1·d-1；L为寿命期望值，取72岁[7]；R为非致癌效应健康风险值。

1.7 统计分析

所有资料用IBM SPSS Statistics 25软件建立数据库，进行单因素方差分析和卡方检验，p＜0.05为差异有统计学意义。

2 结果与分析

2.1 水样中氟化物合格情况

集中式供水为该地区的主要供水方式，2021—2023年共检测农村饮用水水样1 695份，1 629份合格，合格率为96.11%。

2.1.1 不同供水方式氟化物合格率比较

由表1可知，集中式供水水样共检测1 485份，合格数1 419份，合格率为95.56%；分散式供水水样共检测210份，合格数210份，合格率为100.00%。集中式供水和分散式供水水样氟化物合格率相比较，差异有统计学意义（χ2=9.711，p＜0.01）。

2.1.2 不同水样类型氟化物合格率比较

由表2可知，地表水监测378份，合格369份，合格率为97.62%；地下水共监测1 317份，合格1 260份，合格率为95.67%。地表水与地下水水样的氟化物合格率相比较，差异无统计学意义（χ2=2.975，p＞0.05）。

2.2 水样中氟化物含量监测及分布情况

2.2.1 氟化物含量分布

由表3可知，该地区农村饮用水中氟化物含量较低，主要集中在0.10～0.50 mg·L-1，少部分样本中氟化物含量较高。氟化物含量≥1.2 mg·L-1的水样共66份，全部为地下水，其中浅井3份，深井46份，泉水17份。表明该地区低水氟与高水氟并存。

2.2.2 氟化物浓度监测情况

（1）不同年份氟化物浓度比较。2021年该地农村饮用水中氟化物含量为（0.326±0.062）mg·L-1，2022年氟化物含量（0.380±0.046）mg·L-1，2023年氟化物含量（0.448±0.036）mg·L-1。2023年氟化物含量最高，3年间氟化物含量差异有统计学意义（F=3.988，p＜0.05）。

（2）不同供水方式氟化物含量分析。由表4可知，不同供水方式下，样本中氟化物浓度差异均无统计学意义（p＞0.05）。

2.3 健康风险评估结果

在1 695份水样氟化物监测结果的基础上，对该地区2021—2023年地表水、地下水、集中式供水、分散式供水的健康风险进行评估，结果见表5。

2021—2023年监测水样中氟化物对成人和儿童的健康风险值分别为2.38×10-9 a-1和4.76×10-9 a-1，2.78×10-9 a-1和5.55×10-9 a-1，3.27×10-9 a-1和6.54×10-9 a-1。从评估结果可知，儿童健康风险值均大于成人，与李杰等[8]的研究结果相似；地下水健康风险值均高于地表水，分散式供水风险值均高于集中式供水。各种水样的人均健康风险值均＜1.0×10-5 a-1，

该地区总体上处于低风险范围。

3 讨论与结论

由表5可知，该地区2021—2023年地下水中氟化物浓度中位数高于地表水，形成这种差异的原因可能有3个方面：①浅层地下水受雨水稀释、灌溉等作用使氟化物浓度降低；②浅层水Ca2+浓度高于深层水，与F-结合形成CaF2沉淀，从而降低了浅层水中F-含量；③调查区处于温泉带，地下岩石和土壤中含氟矿物多，温泉水温高，土壤中发生溶滤、扩散、离子吸附等物理化学作用，土壤本身的吸附及其中的含氟盐分通过大气降水和地下水，淋溶土壤中的氟从而进入地下水，形成高氟地下水。这是地下水氟化物浓度高于地表水的主要原因。

分散式供水合格率为100.00%，比集中式供水合格率（97.98%）高，原因可能是分散式供水水样少，且由于当地常年开展氟化物含量监测，对于不合格的分散式供水单位及时进行了工程改造，使得分散式供水水质合格率提高。

综上，2021—2023年该地区农村饮用水总体上氟化物含量较低，合格率较高，低水氟与高水氟地区并存，地下水氟化物健康风险高于地表水，分散式供水氟化物健康风险高于集中式供水，儿童健康风险高于成人。氟化物经饮水途径产生的健康风险总体上处于低风险范围，但需要定期开展儿童龋齿监测。本文仅考虑经口途径的健康风险评价，没有考虑经皮肤、呼吸等其他暴露途径，实际环境的暴露量应大于本文研究的风险值，今后将继续开展全面的氟化物健康风险监测。

参考文献

[1]国家市场监督管理总局，国家标准化管理委员会.生活饮用水标准检验方法 水样的采集和保存：GB/T 5750.2—2006[S].北京：中国标准出版社，2006.

[2]国家市场监督管理总局，国家标准化管理委员会.生活饮用水标准检验方法 无机非金属指标：GB/T 5750.5—2006[S].北京：中国标准出版社，2006.

[3]国家标准化管理委员会，国家市场监督管理总局.生活饮用水卫生标准：GB 5749—2006[S].北京：中国标准出版社，2006.

[4]环境保护部.中国人群暴露参数手册（成人卷）[M].北京：中国环境出版社，2013.

[5]环境保护部.中国人群暴露参数手册（儿童卷：0～5岁）[M].北京：中国环境出版社，2016.

[6]EPA.Superfund.public health evaluation manual：P540/186060.EPA[S/OL].（2011-06-21）[2024-02-20].https：//nepis.epa.gov/Exe/ZyPDF.cgi/2000DATB.PDF？Dockey=2000DATB.PDF.

[7]周脉耕，李镒冲，王海东，等.1990—2015年中国分省期望寿命和健康期望寿命分析[J].中华流行病学杂志，2016，37（11）：1439-1443.

[8]李杰，蒲丹，林勤，等.新疆农村饮用水氟化物监测情况及健康风险评估[J].职业与健康，2021，37（20）：2799-2802.

作者简介：王昭（1980—），男，山东烟台人，硕士，主管技师。研究方向：生活饮用水卫生检测与监督。