重型柴油车NOx 排放因子与其浓度相关性研究

刘树成，张 晓，刘加昂，杨保华，纪少波，蒲雨新，崔焕星

1. 山东省机动车排气污染监控中心，山东 济南 250000

2. 济南汽车检测中心有限公司，山东 济南 250000

3. 山东大学能源与动力工程学院，山东 济南 250000

近年来，机动车排气污染已经成为影响环境空气质量的重要因素，其中氮氧化物(NOx)是机动车主要排气污染物之一[1]，严重危害了人类身体健康，加剧了全球气候变暖趋势. 我国道路交通运输业发达，2021 年公路货运量超过391×104t，占全国货运总量的72%，公路货运在我国道路运输业中处于主导地位[2]. 2021 年，我国机动车NOx排放量为582.1×104t，重型货车排放的NOx占机动车排放总量的74.3%[3]，是机动车NOx排放的主要贡献者. 山东省是重型柴油车保有量大省，重型柴油车排气污染治理任务艰巨[4]，重型柴油车NOx排气污染状况监测成为山东省移动源环境管理的重点工作之一.

重型柴油车的排气污染物监测多基于固定工况和特定环境情况[5-6]，不能直接反映重型柴油车实际道路行驶过程中污染物排放状况[7-10]. 当前多采用PMES 试验方法研究重型柴油车实际道路污染物排放，但是PMES 试验存在流程复杂、价格高、耗时长等问题，加上重型柴油车实际运行累积功率和窗口较多，车速分布较为复杂，利用PEMS 试验方法计算重型柴油车实际运行NOx排放因子较为困难[11-13]，因此迫切需要一种新型的重型柴油车NOx排放因子远程监测方法.

孙一龙等[14]研究了车载终端采集数据的一致性，结果表明，NOx排放等数据项的一致性满足重型柴油车国六排放标准要求. 许雪利等[15]采用NOx传感器测量车辆在实际道路上的NOx排放情况，认为可以利用NOx传感器测量整车实际道路的NOx排放. 刘宝利等[16]分析认为，通过远程排放管理平台采集的重型柴油车的NOx排放与PEMS 试验监测结果基本一致. 但是，鲜有文献揭示重型柴油车NOx排放因子与NOx浓度之间的联系. 如何筛选重型柴油车远程监控平台[17]数据、利用远程监控数据计算重型柴油车NOx排放因子，实现远程监测数据在移动源环境监管上的应用，仍有待进一步研究.

针对在用重型柴油车排放状况评估难的问题，笔者研究了重型柴油车OBD 系统测试的NOx浓度与NOx排放因子的相关性，据此提出了一种重型柴油车NOx排放因子远程监测方法，以期为重型柴油车实际道路排放监管提供技术支撑.

1 研究方法

首先，基于发动机排放台架瞬态循环与实际道路行驶(PEMS)工况分析NOx浓度与NOx排放因子的相关性；其次，分析对比车载NOx传感器输出值与分析仪NOx测量值的关系；再次，基于NOx平均浓度与标准排放循环排放因子相关性的研究，制定远程监控平台NOx有效数据分析方法，进一步分析山东省远程监控平台的NOx排放因子与其平均浓度的关系；最后，通过NOx浓度筛选远程监控平台重型柴油车.研究思路如图1 所示.

图1 远程监控平台NOx 浓度与排放因子相关性研究框架Fig.1 Frame diagram of correlation research between NOx concentrations value and emission factor of remote monitoring platform

1.1 试验方法与设备

该研究采用的发动机排放台架由测试控制台(PUMA OPEN，奥地利AVL 公司)、测功机(型号INDY S66-4，奥地利AVL公司)、油耗仪(型号7351 CST，奥地利AVL 公司)、排放测试设备(型号MEXA-7100DEGR，日本HORIBA 公司)等试验设备组成，台架布置示意如图2 所示.

图2 发动机排放台架示意Fig.2 Schematic diagram of engine emission bench test

按照GB 17 691-2005《车用压燃式、气体燃料点燃式发动机与汽车排气污染物排放限值及测量方法(中国Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ阶段)》标准要求，第五排放阶段重型柴油车发动机的NOx污染物排放限值为2.0 g/(kW·h)[18].

通过发动机排放台架实际测量的排气质量流量、功率结果，逆推计算重型柴油车发动机在European Stationary Cycle (ESC)[12]稳态不同工况下的NOx排放浓度.

式中：ENOx,gas为NOx排放因子，g/(kW·h)；ENOx为瞬时NOx排气质量流量，g/h；GEXH为稳态排气质量流量，kg/h；P为发动机计算功率，kW；CNOx,cal为逆推计算的NOx体 积 浓 度，10-6；0.001 587 为 基 于GB 17691-2005 中附件BA.4 条原始排气U值和排气密度计算得到的NOx的U值(NOx密度与空气密度的比值)；Kh,D为柴油机NOx湿度校正系数，默认为1[19].

考虑到European Transient Cycle (ETC)[18]和World Harmonized Transient Cycle (WHTC)[19]瞬态循环工况更接近整车运行工况[20]，为进一步研究NOx浓度与排放因子的关系，选取17 台(发动机参数见表1)第五、第六排放阶段的发动机进行发动机台架试验，瞬态循环NOx浓度通过瞬态循环试验(1 800 s)过程中直采尾气分析仪测量NOx浓度(循环测量过程中测量浓度不低于1 Hz)的平均值获得，排放因子为瞬态标准循环比排放[18]结果. 为确保试验结果的一致性，每台发动机试验时的进气温度、压力、湿度等参数均保持一致.

表1 发动机台架/PEMS 试验用发动机参数Table 1 Engine parameters for engine bench/PEMS test

PEMS 试验采用日本HORIBA 公司生产的OBS ONE 系列设备进行. 试验设备的主要性能指标如表2 所示. PEMS 试验分别按照GB 17691-2005 中附录B 和GB 17691-2018《重型柴油车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》中附录K 的要求进行. NOx浓度平均值通过计算整个PEMS 循环试验中分析仪测量的浓度平均值获得；PEMS 排放因子通过计算整个循环中累积NOx排放量(g)与整个循环功(kW·h)(功率的获取通过OBD 系统以不低于1 Hz的频率读取ECU 发动机转速、基准扭矩与计算负荷计算获得)相除获得.

表2 PEMS 试验设备的性能指标Table 2 Performance metrics of PEMS experiment equipment

式中：CNOx,cycle为循环测量的平均体积浓度，10-6；CNOx,conc为瞬态循环试验中瞬时体积浓度，10-6；t1、t2为瞬态循环的运行起止时间，s；ENOx,gas为循环计算的NOx排放因子，g/(kW·h)；ENOx为瞬时NOx排气质量流量[18]，g/s；Pact为瞬态循环实际循环功[18]，kW·h.

通过瞬态台架测试循环，选取多款国内主流的重型柴油车发动机，采用发动机排放台架试验瞬态循环工况，使用发动机台架排放测试设备(日本HORIBA公司)对车载NOx传感器的输出值进行对比和验证，发动机台架分析仪及车载NOx传感器参数如表3所示.

表3 发动机台架分析仪与车载NOx 传感器参数Table 3 Parameters of engine bench analyzer and vehicle NOx sensor

1.2 远程监控数据分析方法

该研究提出了基于车载NOx传感器的整车排放因子远程监测方法，并将其应用到山东省重型车远程监控平台中，实时监测重型柴油车NOx排放因子[21-25]，实现了重型柴油车整体排放状况评估. 远程监控平台的应用框架如图3 所示.

图3 远程监控平台应用框架Fig.3 Application frame diagram of heavy-duty vehicle remote monitoring platform

1.2.1 远程监控平台NOx有效数据分析方法

为实现远程监控平台数据应用，首先需要对采集到的NOx传感器输出值进行质量控制. 通过数据清洗、缺失值处理、数据标准化等方式，获取可用于研究的有效数据.

基于重型柴油车当日实际运行工况数据，选取一个自然日的数据进行分析，研究最小运转时间、连续运转时间、NOx传感器正常工作区间等特点，考虑到实际工况作业点的影响，需要对远程监控平台获取的数据进行筛选. 主要包括以下6 项筛选原则：①重型柴油车连续运转时间大于0.5 h. ②水温高于70 ℃并且NOx传感器能正常露点释放的数据(见图4). ③重型柴油车每天运转时长大于1 h 的数据. 根据重型柴油车的实际使用工况，统计整车每天最小运行时长，调研了远程监控平台获取的某城市的7 085 辆车在5 月的上线时长. 由表4 可知，运行时长在1 h 以上的上线重型柴油车占比为73.6%. ④对于满足NOx传感器露点释放之后的数据，剔除NOx传感器浓度大于3 012.75×10-6(测量允许最大值) 和测量数据小于等于0(零点漂移)的数据. ⑤剔除远程平台监控中NOx传感器浓度保持不变超过3 min 的数据(传感器异常数据). ⑥计算重型柴油车发动机功率时，发动机反拖点功率取0.

表4 某城市重型柴油车上线时长占比Table 4 Proportion of HDDVs online time in a certain city

图4 发动机正常工作和NOx 传感器正常露点释放时间区间Fig.4 Time interval between normal engine operation and normal release of NOx sensor

1.2.2 远程监控平台NOx排放因子分析方法

因整车的运转工况、负荷、使用时间均不同，为更好地体现重型柴油车实际道路排放情况，单车的实际道路NOx排放因子通过当天运行的有效累积NOx排放量除以当天的累积功率获得(计算有效时间段内NOx的排放情况). 同时，基于单日时间尺度(满足筛选有效数据原则)计算的NOx排放值更加稳健，因此确定整车日运行情况作为一个周期，计算单车每日的NOx排放因子.

重型柴油车当日NOx排放因子的计算方法：

NOx日均浓度的计算方法：

式中：E为单车每日NOx排放因子，g/(kW·h)；Trq,act为远程监控平台读取的发动机实际扭矩百分比，%；Trq,fri为远程监控平台读取的发动机摩擦扭矩百分比，%；n为远程监控平台读取的发动机转速；Nref为该 款 发 动 机 的 基 准 扭矩(reference torque)，N·m；GNOx,mass为瞬时NOx的排气质量流量，g/h；GEXHW为远程监控平台读取的瞬时排气质量流量，kg/h；Gairmass为远程监控平台读取的发动机瞬时进气质量流量，kg/h；Vfuel为远程监控平台读取的瞬时油耗量，L/h；ρfuel为标准燃油密度，kg/L；Kh,D为压燃式发动机NOx湿度校正系数，实际运行中无法测量进气温度、湿度等参数默认为1(由PEMS 测量得到的NOx浓度不进行环境大气温湿度校正[19])；DNOx,day为日均体积浓度，10-6；CNOx为远程监控平台读取的瞬时NOx体积浓度，10-6.

2 结果与讨论

2.1 相关性研究

2.1.1 发动机台架试验/PEMS 试验NOx排放因子与浓度的相关性

通过选取12 台第五排放阶段发动机进行ESC稳态工况试验，利用36 个稳态工况点通过标准限值逆推发动机NOx浓度，分析ESC 稳态工况试验中第5、6、7 工况点，NOx逆推浓度中有20 个工况点的浓度集中分布在200×10-6左右，线性拟合线截距为207.58(见图5). 由此表明，NOx逆推浓度与排放标准限值〔2.0 g/(kW·h)〕乘以100 之间呈现出明显的线性相关性.

图5 发动机排放台架稳态试验逆推NOx 浓度Fig.5 Reversal of NOx concentrations value from engine emission bench steady-state tests

第五排放阶段重型柴油车的发动机排气污染控制手段分为机内控制和机外控制. 机内控制大多采用高压共轨技术、增压中冷技术，机外控制(后处理)基本采用选择性催化还原(SCR)技术. 当发动机排气污染控制路线相同时，制造商和研发团队会采用相似的标定方法和策略以减少不同机型间的差异，确保相同技术路线下的发动机在排放表现上具有一致性.

发动机台架ETC/WHTC 瞬态循环试验结果如图6 所示. 由图6 可见，瞬态循环NOx排放因子与NOx浓度平均值的变化趋势相近，两种试验结果的相关系数(R2)为0.99，这表明两种试验结果间存在较强的相关性.

图6 瞬态循环试验中NOx 排放因子与浓度平均值的关系Fig.6 Relationship between NOx emission factor and average concentrations in transient cyclic test

随机抽取7 辆重型柴油车，按照《重型柴油车、气体燃料车排气污染物车载测量方法及技术要求》(HJ 857-2017)和GB 17691-2018 第六排放阶段标准要求进行PEMS 试验[19,26]，研究PEMS 试验中NOx排放因子与浓度平均值的关系，为使PEMS 试验更加贴近重型柴油车实际道路行驶情况，PEMS 试验数据包含了发动机冷起动数据[27](发动机点火后直至冷却液温度达到70 ℃或冷却液温度5 min 内变化不超过2 ℃的数据). 对比结果(见图7)显示，PEMS 试验中NOx排放因子与浓度平均值的变化趋势一致.NOx分析仪测量平均浓度与PEMS 排放因子乘以100之间的R2为0.993 5，这表明PEMS 试验时，两种测试结果同样呈现出较强的相关性.

图7 PEMS 试验中NOx 排放因子与测量平均浓度的对比Fig.7 Comparison of PEMS emission factor and measured NOx average concentrations

2.1.2 车载NOx传感器与发动机台架分析仪NOx浓度测量值相关性研究

重型柴油车OBD 系统通过读取车载NOx传感器的输出结果，按照标定的判定模型，得到NOx污染物排放状况. 车载NOx传感器输出信号受到传感器工作原理、性能、数量、安装位置、信号处理和数据分析方式等因素的影响. 发动机台架分析仪通常用于排放标准、实验室研究等领域，因此对测量精度有更高的要求. 发动机台架分析仪化学分析方法已经存在多年，经过长期的研究和改进，因此具有较高的技术成熟度和可靠性. 车载NOx传感器技术相对较新，尚在不断发展和改进中，因此可能存在一些性能上的局限性[27]. 对比排放测试设备NOx测量值与车载NOx传感器输出数值(OBD 系统读取). 如图8 所示，两种试验结果的拟合线斜率为1.049，R2为0.990 1，两种结果具有强相关性. 由此表明，OBD 系统得到的车载NOx传感器结果与发动机台架分析仪的测量值基本一致，可以用来表征重型柴油车在实际运行过程中NOx浓度.

图8 车载NOx 传感器与发动机台架分析仪NOx浓度的对比Fig.8 Comparison chart of NOx concentrations between on-board sensors and emission test equipment

2.2 山东省远程监控平台NOx 排放监测结果分析

上述研究表明，重型柴油车NOx浓度平均值可以用来定量表征整车NOx排放因子. 为了进一步验证该研究提出的通过日均NOx排放浓度反映NOx排放因子的有效性，基于山东省重型柴油车远程监控数据，随机选取93 辆第五排放阶段的重型柴油车，通过远程监控平台读取重型柴油车实际运行的进气量、油耗量、转速、扭矩、NOx浓度等参数，分析两个参数间的关系. 如图9 所示，NOx排放因子乘以100 与NOx日均浓度的拟合线斜率为1.240，R2为0.938 8，p＜0.01. 由图9 可知，NOx日均浓度低于200×10-6的重型柴油车占20.4%，日均浓度为200×10-6～500×10-6的重型柴油车占60.2%，日均浓度在500×10-6以上的重型柴油车占19.4%. 从离散程度方面分析，NOx日均浓度高于500×10-6的重型柴油车离散系数较大，为0.36，分布情况差异较大. 在SCR 系统未按照系统标定程序控制反应剂喷射、排气后处理系统异常劣化、电器故障等情况下，重型柴油车排放水平较高，导致离散系数较大.

图9 第五排放阶段重型柴油车NOx 排放因子与NOx 日均浓度的关系Fig.9 Relationship between the NOx emission factor of heavy-duty diesel vehicles and daily average NOx concentrations in China-Ⅴ emission stage

另外，随机选取27 辆第六排放阶段的重型柴油车，采用相同方法研究排放因子与NOx日均浓度之间的关系. 如图10 所示，NOx排放因子乘以100 与NOx日均浓度的拟合线斜率为1.295，R2为0.933 7，p＜0.01. NOx日均浓度低于50×10-6的重型柴油车占37.0%，日均浓度为50×10-6～200×10-6的重型柴油车占33.3%，日均浓度在200×10-6以上的重型柴油车占29.7%. 从离散程度来分析，NOx日均浓度高于200×10-6的重型柴油车离散系数较大，为0.77，分布情况差异较大. 相比于第五阶段排放重型柴油车，第六阶段重型柴油车排放控制策略更加复杂，相应的后处理故障(如结晶、SCR 转换效率低等)[28]指数更高，发生故障后排放水平较高，导致离散系数更大.

图10 第六排放阶段的重型柴油车NOx 排放因子与NOx 日均浓度的关系Fig.10 Relationship between the NOx emission factor of heavy-duty diesel vehicles and daily average NOx concentrations in China-Ⅵ emission stage

上述两种排放阶段的重型柴油车的NOx排放因子乘以100 与NOx日均浓度的变化趋势表明，二者存在较强的相关性，计算的线性拟合线斜率在1.2～1.3之间，R2大于0.90. 因此，通过分析远程监控平台读取的NOx浓度值，可以对不同运行状态下的重型柴油车的排放状况进行评估，且该评估结果更加贴近于整车实际污染物排放水平，有利于重型柴油车排放氮氧化物污染的实时监管.

2.3 山东省重型车远程监控平台NOx 污染物监测应用

根据NOx平均浓度与排放因子乘以100 的研究结果，按照GB 17691-2005 和GB 17691-2018[18-19]限值的要求，将远程监控平台中NOx日均浓度超过表5 所示判定值的重型柴油车标记为高排放车辆，将NOx日均浓度低于表5 所示判定值的重型柴油车为排放稳定达标的车辆.

表5 高排放与排放稳定达标重型柴油车NOx 日均浓度Table 5 The daily average NOx concentrations value of high-emission and stable emission HDDVs

为验证上述定义的高排放重型柴油车和排放稳定达标重型柴油车判定标准可行，随机选取山东省重型柴油车远程监控平台41 辆重型柴油车(第五排放阶段21 辆，第六排放阶段20 辆)进行日均浓度分析.如图11 所示，高排放重型柴油车共4 辆，占总样本的9.8%，其中，第五排放阶段柴油车共2 台，占第五排放阶段样本的9.5%；第六排放阶段重型柴油车共2 台，占第六排放阶段样本的10%. 经与机动车定期排放检验数据对比，4 辆高排放重型柴油车近一次定期排放检验均采用加载减速法[29-30]检测，NOx浓度分别为1 273×10-6、978×10-6、912×10-6、1 240×10-6，均处于较高NOx排放水平. 排放稳定达标重型柴油车占总样本的46.3%，其中，第五排放阶段重型柴油车共7 辆，占第五排放阶段样本的33.3%；第六排放阶段重型柴油车共12 辆，占第六排放阶段样本的57.1%. 上述21 辆稳定达标排放重型柴油车近一次定期排放检验结果均合格. 因此，定义的判定标准可以有效筛选高排放重型柴油车和排放稳定达标重型柴油车，可为监管部门和车辆生产企业提供技术支持.

图11 远程监控平台筛选重型柴油车NOx 日均浓度Fig.11 Remote monitoring platform screens daily average NOx concentrations of HDDVs

3 结论

a) 验证了第五和第六排放阶段发动机排放台架瞬态循环、PEMS 试验NOx排放因子与NOx浓度平均值的相关性，R2均为0.99.

b) 验证了车载NOx传感器与发动机台架分析仪NOx浓度测量值的相关性，R2为0.99. 车载NOx传感器能够表征重型柴油车实际运行中的NOx排放情况.

c) 通过有效数据筛选，远程监控平台计算的重型柴油车NOx排放因子与NOx日均浓度有一定相关性，第五排放阶段重型柴油车拟合得到的R2为0.94，拟合线斜率为1.240；第六排放阶段重型柴油车拟合得到的R2为0.93，拟合线斜率为1.295.

d) 基于远程监控平台的数据相关性研究，第五排放阶段重型柴油车NOx日均浓度低于200×10-6判定为稳定达标，高于900×10-6判定为高排放；第六排放阶段重型柴油车NOx日均浓度低于50×10-6判定为稳定达标，高于500×10-6判定为高排放.