重复频率可调窄脉宽228 nm 紫外激光器

王金艳，马 放，郑 磊，田东贺，陈 曦 ，郑 权,2

（1.长春新产业光电技术有限公司,吉林 长春 130103；2.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所,吉林 长春 130033）

1 引言

紫外波段光源在材料加工、光谱检测技术领域有着重要的应用[1-2]。紫外共振拉曼光谱技术是一种利用紫外光源的重要检测技术，其能够充分利用研究对象的紫外共振增强效应选择性激发拉曼信号，将信号强度提升几个数量级。不仅可以极大地降低拉曼测量的探测极限，还可以引入到电子选择方面[3-6]，用于研究生物分子结构、制药和临床应用、痕量爆炸物非接触安全检测[7-8]。在材料加工方面，波长小于250 nm 的光源可用于布拉格光栅或波导的制造[9]。

目前，可直接获得紫外波段输出的方案有准分子激光器，但是其光束质量差、体积大、运行成本高等缺点严重约束了其应用前景。近年来，得益于非线性技术的成熟，全固态紫外激光器的研究获得了较大的进展，其具有光束质量好、运行成本低、体积紧凑等优点，成为最有潜力、可替代准分子激光器的一种技术方案[10]。2014 年，Deyra L 等人使用调Q Nd：YAG 光纤激光器作为基频光源，在腔外进行非线性频率变换得到了四次谐波236.5 nm 激光输出，当重复频率为20 kHz 时，平均功率为600 mW[11]；2016 年，Kaneda Y 等人利用916 nm 垂直腔面发射半导体激光器(VECSEL)进行四倍频，得到了连续输出功率为216 mW的229 nm 激光[12]。2020 年，Bykov S V 等人报道了使用Nd:GdVO4晶体实现普通声光调Q 和电光调Q 结构的228 nm脉冲输出。电光调Q 方案中，得到平均功率为50 mW，脉冲宽度为20 ns，重复频率为6 kHz 的228 nm 紫外激光，并利用该激光器测量了多肽、氨基酸、核苷酸和爆炸物的绝对差分拉曼截面[13]。同年，Dai SH T 等人，利用钛宝石787 nm 激光的倍频光与532 nm 激光和频，实现了3 mJ 226 nm 的激光输出，并成功用于激光诱导荧光测速仪[14]。

全固态激光技术中，调Q 激光技术是获得高重复频率、窄脉宽及高峰值功率脉冲激光的重要途径。通常情况下，电光调Q 与声光调Q 能获得10 ns 左右的脉冲激光，但要实现10 ns 以下或更短的脉冲激光输出却很难。而从脉冲激光的产生原理来讲，腔倒空技术(也称为脉冲透射式调Q)与其他调Q 激光器的不同之处在于，储能单元由工作物质变成了谐振腔。腔倒空技术更易获得窄的脉冲时间及高的峰值功率[15-18]。

鉴于以上技术背景及实际应用需求，本文报道了一种结合腔倒空技术和非线性频率变换的紫外激光器，中心波长为228 nm，平均输出功率为84 mW，脉冲宽度为2.8 ns。

2 实验装置及原理

2.1 工作物质的选择

为获得228 nm 紫外激光输出，基频光选择Nd:YVO4作为增益介质，图1 显示了Nd:YVO4晶体中Nd3+离子的激光发射能级。Nd:YVO4晶体常见的发射峰有914 nm、1 064 nm 和1 342 nm。对应的受激发射截面分别为1.7×10-19cm2、25×10-19cm2、6×10-19cm2。为避免1 064 nm/1 342 nm与914 nm 波长的竞争，采取镜片镀高透膜的方式，以增加1 064 nm/1 342 nm 的损耗，抑制其增益的产生。914 nm 的受激跃迁发生在4F3/2→4I9/2能级，为准三能级跃迁，低能级为基态能级分裂的5 个子能级中的最上能级。由于存在热平衡，4I9/2在室温下部分填充，为激光的重吸收创造了条件。显然，增益介质以相同的波长发射和吸收会显著降低激光效率。通过降低Nd3+浓度、优化晶体长度和泵浦光束发散角等，可以最小化这种重吸收的负面影响。也可以通过冷却Nd:YVO4晶体来抑制重吸收，低温降低了基态子能级的粒子数[19]。

图1 Nd3+离子跃迁能级图Fig.1 Nd3+ ion transition energy-level diagram

非线性频率变换部分包括二次谐波(SHG)和四次谐波(FHG)过程：914 nm→457 nm、457 nm→228 nm。对于二倍频非线性晶体，本文选择生长技术比较成熟的LBO 晶体。914 nm 基频光为线偏振光，运用I 类相位匹配条件，可以提高转化效率。经理论计算得知LBO 晶体在该波长的走离角为12.5 mrad，小的走离角产生的二次谐波光束质量较好，有利于提高四次谐波效率。常见的可用于紫外波段的非线性晶体有LBO、BBO、CLBO、KBBF、RBBF。LBO、CLBO 没有合适的匹配角，综合考虑走离角和非线性系数，BBO 晶体是产生四次谐波的最佳选择[20]。

2.2 实验装置

为获得几纳秒的脉冲宽度，将基频光914 nm部分的谐振腔设计成基于电光调Q 的腔倒空结构。实验采用端面抽运方式，通过谐振腔设计，可实现振荡光与抽运光的模式匹配，输出高光束质量的基频光。该激光器的实验装置如图2 所示。

图2 914 nm 基频光实验装置示意图Fig.2 Experimental setup of 914-nm laser

在激光器中，抽运源是中心波长为808 nm 的连续激光二极管(LD)阵列，最大输出功率为30 W，光纤芯径为400 μm、数值孔径(NA)为0.22，经过2 倍放大的透镜组后耦合至增益介质中。为减轻晶体热效应及重吸收的影响，增益介质Nd：YVO4的掺杂浓度为0.1%，长度为10 mm，晶体双面镀808 nm、914 nm 增透膜，晶体使用水冷控温，实验中设定温度为15 °C。平面反射镜M1，镀808 nm、1 064 nm 增透膜、914 nm 全反膜(R＞99.8%)；平面镜M2 镀914 nm 45°全反膜(R＞99.8%)；平凹镜M3 曲率半径R=1 000 mm，凹面镀914 nm 全反膜(R＞99.8%)。偏振分光棱镜(PBS)表面镀914 nm增透膜，胶合面镀914 nm P 偏振透射及S 偏振反射膜。QWP 为914 nm 1/4 波片。EO-QS 为电光Q 开关，以BBO 为电光晶体，BBO 晶体具有电光系数高、消光比高、损伤阈值高等优点，端面镀914 nm 增透膜。

在基频光谐振腔工作过程中，Nd：YVO4晶体的最高增益方向沿着S 偏振方向，在Q 开关不加电压的情况下，由PBS 反射的S 偏振光两次通过QWP 后变为P 偏振光，被PBS 全部透射。此时，谐振腔无法形成激光振荡，而增益介质持续吸收抽运光以粒子数反转形式储存能量。如果给Q 开关加上1/4 波电压，Q 开关起到1/4 波片的作用，S偏振光两次通过1/4 波片和Q 开关后偏振态不发生改变，此时，PBS 透过率为0%。激光在腔内往复振荡而不断被放大。在脉冲能量达到最大值时，快速去掉Q 开关上的电压，PBS 透过率变为100%，谐振腔内储存的激光能量在腔内往返一次后全部输出到腔外，形成高峰值功率、窄脉宽激光。

为了实现高效率、高光束质量的基频光输出，进行谐振腔设计，使抽运光和振荡光满足模式匹配。考虑晶体的热透镜效应，将晶体等效为焦距为f的薄透镜。将图2 所示实验装置等效为图3 所示简易谐振腔。图3 中L1为 M1 到晶体中心的距离，L2为晶体中心到M3 的距离。

图3 简化谐振腔示意图Fig.3 Schematic diagram of a simplified resonant cavity

晶体的热焦距与抽运功率的关系表达式为：

其中：K为晶体热传导系数；ωp为抽运光在晶体中的光腰半径；Pph为泵浦激光的热致功率；dn/dt为激光晶体的热光系数，即折射率随温度的变化率；α为晶体的吸收系数；l为激光晶体长度。根据ABCD 矩阵及稳区条件，代入谐振腔内的束腰半径公式

式中ω(x)为谐振腔内任意一点的光斑半径；a，b，d为腔内光束传输矩阵元素；λ为激光波长。

计算模拟不同腔长时Nd：YVO4晶体处光斑半径随抽运功率的变化，由于耦合聚焦系统的焦距为25 mm，考虑器件的空间距离，设定L1的长度为20 mm。经计算仿真获得L2为不同长度时晶体内基模半径随泵浦功率变化关系，如图4（彩图见期刊电子版）所示。

图4 不同腔长时，晶体内基模半径随抽运功率的变化Fig.4 Fundamental mode radius in crystals varying with pump power when the cavity length is different

由图4 可看出，L2在150 mm 到170 mm，总腔长为170～190 mm 时，激光晶体内振荡光基模半径为0.3～0.32 mm，其与抽运光束腰半径(约0.4 mm)的比值接近 0.8∶1，且振荡光基模半径随抽运功率的变化不敏感，既能够实现振荡光与抽运光的良好模式匹配，又保证了激光器谐振腔的稳定性。

紫外激光实验装置如图5 所示。使用凸面镜将914 nm 基频光耦合入LBO 晶体中，LBO 采用I 类(o+o→e) 非临界相位匹配方式，切割角为θ=90°，Φ=21.8°。LBO 晶体长度为15 mm，F1 焦距为40 mm，双面镀914 nm、457 nm 增透膜。二向色镜Ma将未转化的914 nm 基频光反射，且对457 nm 的透射率大于99.8%。F2 将457 nm 蓝光再次聚焦，选择 I 类(o+o→e) 非临界相位匹配的BBO 作为四倍频晶体，切割角为θ=61.6°，Φ=0°，长度为5 mm。Mb镀457 nm 反射膜，228 nm紫外激光从Mb透射。

图5 228-nm 激光实验装置示意图Fig.5 Experimental setup of 228-nm laser

3 实验结果与分析

首先研究了高重复频率914 nm 腔倒空激光器，频率范围为5～25 kHz。当抽运功率达到30 W时，在每个频率下调整电光开关的加压时间，以提供最高的单脉冲能量。图6、图7 显示了不同重复频率下914 nm 基频光和457 nm 倍频光的平均输出功率和脉冲能量变化趋势。由图6、图7 可知，在较低重复频率时，平均功率随着频率的升高而升高，达到一定频率时出现饱和并呈下降趋势。随着频率的增加，脉冲能量呈下降趋势。这是由于频率增加带来谐振腔累积的能量逐渐减少。更重要的是，与文献报道的1 064 nm 的腔倒空不同，Nd:YVO4晶体本身在914 nm 处的增益低，使能量下降的速度更快，平均功率出现饱和的频率更低。914 nm 激光器在10 kHz 处提供的最大平均功率为1.04 W，457 nm 倍频光的平均功率为420 mW。基于腔倒空原理，914 nm 基频光的脉冲宽度几乎不随重复频率变化，保持在（3.3±0.1）ns。457 nm 倍频光受到非线性作用的影响，脉宽变窄，脉冲宽度保持在2.8-2.9 ns。

图6 914 nm 激光的平均功率与脉冲能量随脉冲重复频率的变化情况Fig.6 Average output power and pulse energy varying with pulse repetition rate for 914-nm laser

图7 457 nm 激光的平均功率与脉冲能量随脉冲重复频率的变化情况Fig.7 Average output power and the pulse energy varying with pulse repetition rate for 457-nm laser

四次谐波的转换效率与二次谐波的光斑分布、光束质量、聚焦功率密度和非线性晶体的特性有关。F2 的焦距直接影响二次谐波耦合进非线性晶体的功率密度。功率密度越大，效率越高。但由于BBO 晶体小的接收角和较大的走离效应，聚焦不能无限制地小，强聚焦会导致短焦深和大的发散角，反而减小了谐波在晶体内的有效作用长度。

为分析紫外激光输出功率的相关特性，实验中使用焦距分别为30 mm、40 mm 和50 mm 聚焦镜。重复频率为10 kHz 时，二次谐波在焦点处的平均功率密度分别为320 W/mm2、200 W/mm2和178 W/mm2，对应的瑞利长度理论计算值分别为0.7 mm、1.7 mm 和2 mm。在不同的焦距下，需精细调节BBO 晶体的角度及束腰在BBO 晶体中的位置。在最佳的状态下，分别获得了32 mW、84 mW 和57 mW 的228 nm 紫外激光。聚焦镜焦距为40 mm 时，既具有足够的功率密度，又有合适的非线性作用距离。光谱仪测试中心波长为228.59 nm，见图8。不同重复频率下的紫外光输出功率，如图9 所示，228 nm 激光在5～25 kHz重复频率范围内可调节，频率为10 kHz 时可提供最高平均输出功率为84 mW。测试2 小时得到的功率稳定性为1.46%，见图10。脉宽始终保持在2.8～2.9 ns，脉冲序列及宽度测试结果如图11所示。图中11(a)、11(b)分别为228 nm 激光在重复频率为10 kHz 时的脉冲序列和单脉冲波形；图11(c)、11(d)分别表示频率为18 kHz 时的脉冲序列和单脉冲波形。实验中，需调节Q 开关的加压时间，否则会导致脉冲频率不稳定。

图8 228 nm 光谱图Fig.8 Spectrum of 228-nm laser

图9 228 nm 激光平均功率与脉宽随脉冲重复频率的变化情况Fig.9 Average output power and pulse width varying with repetition rate of 228-nm laser

图10 228 nm 激光功率稳定性Fig.10 Power stability of 228-nm laser

图11 288 nm 输出脉冲序列和脉宽。(a)、(b)分别为10 kHz时的脉冲序列和脉宽；(c)、(d)分别为18 kHz 时的脉冲序列和脉宽Fig.11 Pulse sequence and pulse width of 228-nm laser.(a) Pulse sequence and (b) pulse width at 10 kHz;(c) pulse sequence and (d) pulse width at 18 kHz

由于LBO 和BBO 晶体在产生二次谐波的过程中都存在走离效应，特别是BBO 的倍频走离角为75.3 mrad，导致228 nm 的输出光斑为椭圆形。用狭缝扫描式光斑分析仪(Thorlabs BP209-VIS/M)测量228 nm 激光光斑分布，见图12（彩图见期刊电子版）。图12(a)表示垂直于光传播方向的二维空间强度分布；图12(b)为光斑的三维分布图；图12(c)、12(d)分别为水平和竖直方向的光强分布。光斑尺寸为1.2 mm×3.5 mm，椭圆度为34%。

图12 紫外激光光斑强度分布图。(a)二维空间强度分布；(b)三维空间强度分布；(c)水平方向强度分布；(d)竖直方向强度分布Fig.12 Spot intensity distribution diagrams of ultra-violet laser.(a) Two-dimensional spatial intensity distribution;(b) threedimensional spatial intensity distribution;(c) horizontal intensity distribution;(d) vertical intensity distribution

4 结论

本文报道了一种基于电光腔倒空结构与腔外四倍频结构的全固态228 nm 紫外激光器。通过谐振腔设计，确定了谐振腔结构和非线性晶体的参数。分析了腔倒空基频光的输出特性，由于Nd: YVO4晶体在914 nm 处的增益低，在高频时平均功率出现饱和并呈下降趋势。研究了不同参数聚焦镜对紫外激光输出的影响，实现了测量波长为228.59 nm 的紫外激光输出。在5～25 kHz频率范围内连续可调节，频率为10 kHz 时可提供最高平均输出功率为84 mW 的激光，脉宽始终保持在2.8～2.9 ns。

本文提供了一种实现窄脉宽228 nm 紫外激光的新方法，与该波长已有报道相比，具有平均功率高，频率可调，脉宽不随频率变化等优点，满足紫外共振拉曼光谱研究的应用要求。但影响四次谐波产生的因素有很多，相信经过更详细的优化，该激光器的效率有望进一步提升。