城市大气污染物排放清单不确定性研究

王海峰

（晋城市生态环境科学研究所 山西晋城 048000）

引言

随着我国城镇化和工业化进程的加快，大气环境污染问题日益突出，雾霾天频繁出现[1]。因而为缓解大气污染问题，我国结合城市环境现状、产业结构、交通和地理条件等因素综合制定了大气污染治理政策和措施。但由于有效识别大气污染物关键源及未知源、量化污染物排放量并分析污染成因，是了解区域空气污染形成和输送和指导区域空气质量管理和预测重要基础[2]，因此我国研究人员建立了多个不同尺度的大气污染物排放清单。

大气污染物排放清单是指在特定的时空尺度上，对某些污染物排放量进行核算并统计形成的数据库，它不但可以帮助识别空气污染物贡献率大的关键排放源，而且可以指导空气污染物排放控制和管理[3]。近几十年来，不管是从国家层面到区域层面，还是从单个污染源清单到多种污染源清单等方面我国均有研究。Huang X 等[4]编制了1km×1km 网格的中国氨气排放清单，研究发现排放率最高的地区位于中国中部和西南部，季节上氨排放高峰出现在春季和夏季；Qiu P 等[5]基于详细收集的2010 年中国中原城市群（CPUA）地区大气活动数据和最新污染源特定排放因子，编制了一次大气污染物的高分辨率排放清单，涵盖了发电厂（PP）、其他固定燃烧源（OSCS）、移动源（MS）、工业过程源（IPS）、人为氨排放源（NH3S）、生物质燃烧源（BBS）、VOCs相关源（VOCPS）和废物处理源（WTS）共8 类排放源。然而，在清单建立过程中，统计错误、关键数据缺失以及相关参数代表性差等不确定性因素难以避免，成为了制约大气环境精准管控的瓶颈，Wu R 等[6]的研究表明对同一地区排放清单的不同研究之间存在显著差异，而这些差异表明目前的排放清单仍存在很大的不确定性；Huang Z等[7]发现空气质量模型模拟的关键误差之一来自排放清单的不确定性，影响比例高达25%～45%。若排放清单的不确定性因素无法被正确识别及量化，可能导致对排放清单的污染源分配和识别等产生重大偏差，进而影响政策制定和空气质量预测的有效性[8]。因此，对排放清单不确定性研究的重要性不言而喻。目前，国内对排放清单的不确定性研究主要集中在单个污染源上。如，徐琬莹等[9]采用LHS-MC 法，对青岛市工业污染源进行了多变量下的不确定性定量分析，发现化工、纺织等行业是造成VOCs 不确定性较高的主要来源；巫玉杞等[10]利用WRF-SMOKE-CAMQ 空气质量模型评估了沿海区域船舶排放清单的不确定性，结果表明排放量的不确定性、时间和空间分配的不确定性均对船舶的排放贡献量化存在显著影响。因此，我国对以城市为单位的人为源排放清单不确定性研究相对缺乏。

山西省晋城市是我国中部地区典型的以煤炭为支柱型产业结构的工业城市，也是京津冀大气污染物传输通道“2+26”重点控制城市之一，2019 年晋城市空气质量在全国168 个重点监测城市排名中位居倒数第10 位，表明晋城大气环境污染极其严重。因而，为了更好地了解晋城市的大气污染状况，对其排放清单的不确定性进行量化识别，对甄别的重要污染源制定有效的空气质量控制方案，对区域和全球尺度上解决关键大气环境危害的政策设计，均至关重要。

1 材料与方法

1.1 污染源识别与分类

根据晋城市产业结构和污染源排放特征，将化石燃料固定燃烧、工艺过程、移动、溶剂使用、农业、扬尘、生物质燃烧、储存运输、废弃物处理和其他排放源，共计10 类污染源进行识别分类，并根据燃料、产品、技术类型及污染控制措施将10 类一级污染源进一步划分为五级。主要污染源类别及相应的污染物种类如表1 所示。

表1 晋城市污染源类别及对应污染物种类

1.2 不确定性分析方法

目前，对于表征排放清单的不确定性分析方法，主要有定性分析、半定量分析以及定量分析3 种。定性分析法通常采用文字语言来评价清单的不确定度。周文强等[11]采用定性分析法对运城市大气污染物排放清单进行不确定性分析，研究结果表明工业源和移动源误差较小，民用燃烧源和农业源误差较大。因此，定性分析法往往会存在较强的主观判断，清单的不确定度取决于判断者的看法。

定量分析法则是量化排放因子或活动数据中的不确定性，再通过数值模拟等方法将其不确定性传递至排放清单中。张萌铎等[12]采用Monte Carlo 模拟抽样的定量方法对哈尔滨-长春城市群人为源清单的不确定性进行分析，发现VOCs、PM2.5和CO 的不确定性高于其他污染物，其中主要的不确定性来源包括产品生产手段以及秸秆露天焚烧。因此，定量分析法获取的清单不确定性范围不仅包括排放因子和活动数据中的不确定性，还包括了模型自身存在的误差，这些均会导致清单最终的不确定性结果偏高。半定量分析法是对清单编制过程中涉及到的多个不确定因素进行合理评级，从而识别排放清单的置信度。郑卓云等[13]对活动水平数据、排放系数和其他相关参数以及计算方法的不确定性进行等级划分，之后将这些不确定性分配到各类排放源上，进而得到排放清单的综合不确定性。半定量分析法可以快速评估相关参数对清单的影响程度，同时还能避免模型模拟误差。

本文选择半定量不确定性分析方法对晋城市大气污染源排放清单进行评估。将活动水平、排放因子、其他参数选择以及核算方法4 个不确定性因素来源分别进行分类定义，并将其不确定性等级划分为L（低）、M（中）和H（高）。不确定性来源分级标准如表2 所示。

表2 清单不确定性来源分级标准

由表2 可知活动水平数据分级依据来源的可靠性，环境统计、污染源现场普查及其他公开统计数据等可靠性高，因此不确定性水平划分为“L”，抽样调查数据和其他替代数据的可靠性分别处于中等和较高水平，划分为“M”和“H”。对于排放因子的不确定性划分，实测因子更能代表研究区域当地污染物排放水平的实际情况，将其划分为“L”，国内相近水平城市实测因子划分为“M”，其他替代或者折算数据则划分为“H”水平。其他参数则依据参数是否本地化进行划分，采用本地实测参数的划分为“L”水平，采用清单技术指南参数的划分为“M”，其他替代或者折算参数划分为“H”水平。关于清单核算方法的不确定性，符合清单所在城市实际排放情况的估算方法划分为“L”，采用清单技术指南推荐的估算方法或国内外公开文献里推荐的估算方法划分为“M”，选择其他方法的，不确定性程度划分为“H”[14]。

2 结果与分析

通过对二级污染源的活动水平、排放因子、参数的选取以及估算方法等不确定因素进行分级，并结合晋城市当地大气污染源排放清单的实际情况，最终获取了36 类二级污染源的综合不确定性级别如表3 所示。

表3 晋城市大气污染源排放清单不确定分析结果

由表3 可知，排放清单综合不确定性最低的是化石燃料燃烧源中的电力供热及工业锅炉，主要因为化石燃料燃烧源中的污染源多为点源排放源，在进行实地调研过程中，对于相关企业的基础信息收集完整、充分。另外，排放因子也均采用晋城当地实测因子，因此这2 类源的不确定性低，相比之下，溶剂使用、扬尘、民用燃烧、生物质开放燃烧和餐饮油烟等污染源存在较高的不确定性。其中，溶剂使用源、扬尘源和餐饮油烟排放源多为面源污染源，组成分散且复杂，在进行相关活动水平数据收集时更易出现统计不完整等情况。而民用燃烧和生物质开放燃烧通常采用抽样调查法获取活动水平数据，由于抽样调查方法自身存在的不确定性较高，因而会导致污染源的综合不确定性高。工艺过程、移动、农业源的二级污染源均存在一些等级较高的不确定性因素，故而这几类污染源的不确定度处于中等水平。综上所述，晋城市溶剂使用、扬尘源、民用燃烧、生物质燃烧源、餐饮油烟等综合不确定性较高，因此对晋城市排放清单的改进和升级应侧重于加强这几类排放源的活动数据收集、当地排放因子发展等方面。

结论

晋城市大气污染源排放清单半定量不确定性分析研究结果表明，溶剂使用、生物质燃烧、餐饮油烟等污染源不确定性较高，是该市大气污染源排放清单优化和改进的重点领域和方向。

在进行公开资料调研、市直部门数据调研、企业调查等方法获取污染源情况时，往往会出现污染源活动水平数据错误或缺失的问题，进而导致污染物排放量存在较大的误差。因此，应加强各类型统计数据的审核或校验工作，构建校验模型，实时对数据进行校验筛选，将统计数据的不确定性降到最低。同时，加大对于虚报数据、弄虚作假的企业和个人的打击力度，保证基础数据的真实、准确、有效。

在污染物排放量的核算过程中，部分学者通过模型模拟或实验获取了研究区域的排放因子，由于直接引用国外的排放因子值在当前研究中仍是主流，难以代表研究区域当地污染物排放水平的实际情况。因此，需着眼于研究区域当地排放因子的发展，同时建立符合当地实际排放情况的、能够实时更新的排放源活动水平数据库，进而保证污染物排放核算的准确性。