蒙特卡罗模拟-高斯重建相结合解析γ能谱

叶二雷, 陈菲, 来永芳, 刘婧源

(1.陆军防化学院 核防护系, 北京 102205; 2.96765部队,山西 长治 046000; 3.93671部队,河南 南阳 474350)

环境样品γ能谱分析基于实测γ能谱而对放射性核素进行定性和定量分析,能谱解析是γ能谱分析的关键环节,目前国内外γ能谱解析方法主要有2大类[1]:一类是基于γ放射性核素特征峰信息的传统解析方法[2-3];另一类则基于全谱信息,γ能谱为一个整体而进行特征值的提取、核素识别和活度计算[4-6]。但是无论上述何种方法,均存在较高能量γ射线的康普顿坪对较低能量γ射线全能峰干扰的问题[7],降低了γ能谱分析中核素活度测量值的准确度。

蒙特卡罗(Monte Carlo, MC)方法以概率统计理论为基础,基于MC方法的软件作为目前核辐射测量领域应用最广泛的模拟程序之一[8],可模拟γ射线与探测器相互作用的物理过程。根据γ射线的能量高低,通过设置能量区间将γ射线在探测器内部的能量沉积归纳统计,在保证物理模型建立准确性的情况下,往往能取得和实测数据相符合的γ能谱,具有无污染、经济代价小、快速省时等优点[9]。

本文基于MC模拟软件MCNP5[10]建立NaI(Tl) γ谱仪物理模型,通过实验数据验证模型的可靠性。在此基础上,提出蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法,提高样品中γ放射性核素活度测量结果的准确度。

1 蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法的基本原理及探测器刻度

单能γ射线的能谱应只有一个特征峰(全能峰),且由离散点构成,峰值中心位置对应入射γ射线的能量值。蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法从实测γ谱的高能端向低能端依次寻峰,由于较高能量γ射线能谱受较低能量γ射线能谱的影响基本可忽略。对于多特征峰的γ能谱,高能量γ射线易被识别出,且其净峰面积计算也较准确,由此能较易得到该γ核素种类及其活度值;其次,建立与实测条件基本相同的NaI(Tl)探测器和源项模型,通过MC模拟得到该核素γ模拟谱,并利用所建模拟谱修正方法对此模拟谱的康普顿坪进行修正而得到其标准谱;然后,根据实测谱所得该核素特征峰位计数通过Gauss重建而确定其峰区范围、计算峰区净计数、经探测效率修正而得到该核素活度值,并从实测谱中扣除此核素的标准谱;最后从前次寻得峰位处自右向左寻峰,重复上述步骤直至实测谱中不再识别出核素,即完成γ能谱解析。

1.1 γ能谱测量系统

γ能谱测量系统主要由NaI(Tl)闪烁体探测器、高压电源、放大器、多道及PC搭建,其中配套的上位机软件为GammaVision,增益为1 024道。探测器及样品盒各部件参数如表1所示,其中,NaI(Tl)探测器结构示意如图1所示。

图1 NaI(Tl)探测器几何模型示意Fig.1 Schematic diagram of NaI(Tl) detector geometry

表1 各部件尺寸参数Table 1 Dimensions parameters of each component cm

1.2 NaI(Tl)探测器能量刻度

能量刻度与半高宽刻度是保证NaI(Tl)探测器MC建模与实际情况相符的基础。能量刻度函数表示γ射线全能峰峰位与其对应能量之间的线性关系。本文基于2.1节搭建的实验平台对标准点源241Am、152Eu、137Cs和60Co进行测量,得到了NaI(Tl)探测器的能量刻度曲线,如图2所示。

图2 NaI(Tl)探测器能量刻度曲线Fig.2 NaI(Tl) detector energy calibration curve

半高宽(full width at half maximum, FWHM)刻度EFWHM是保证MC模拟谱高斯展宽的基础,基于实验能谱,对上述核素的特征峰(59.5、245、344、662、1 173和1 332 keV)进行高斯拟合[11]:

(1)

式中:a、b和c分别为MC模拟时FT8卡所需的高斯展宽系数;E为γ射线特征峰对应的特征能量值,通过对实验数据进行非线性曲线拟合得到待定参数a=0.000 708 7,b=0.059 98,c=-0.057 66。

根据式(1)对得到的EFWHM数据进行刻度,结果如图3所示。

图3 NaI(Tl)探测器FWHM刻度曲线Fig.3 FWHM calibration curve of NaI(Tl) detector

在对NaI(Tl)探测器做完刻度之后,即可通过MC方法获得标准核素γ能谱。但在实际中,标准谱与MC模拟谱在康普顿坪区域会存在较大误差。因此,需要对MC能谱进行修正以获得标准核素的γ能谱。

1.3 γ谱仪谱修正及标准核素γ能谱的获取

在对NaI(Tl)探测器做完刻度之后,即可通过MC方法获得标准核素γ能谱。但在大部分情况下,MC模拟谱仅在全能峰区域与实测谱吻合度较高[12],而在康普顿坪区域会存在较大误差[13-14],难以将MC模拟谱的应用拓展至γ能谱的测量与解析之中。因此,需要对MC模拟谱进行修正以获得标准核素的γ能谱。

对MC模拟谱的修正可以分为2种情况下考虑,一种是有屏蔽时MC模拟谱的修正,一种是无屏蔽理想情况下模拟谱的修正。由于实验室放射源种类有限,为使得模拟谱的修正可靠,在进行γ模拟谱与实测谱[15]对比分析。点源与探测器的几何位置关系如图4,建立三维坐标系,将NaI(Tl)探测器置于坐标原点,点源位于探测器的轴心线上,距探测器前表面10 cm,设置球心在原点位置处、半径为35 cm的球体外为真空环境,球体内为空气,在进行有屏蔽MC模拟时,在其外部建立屏蔽层。

图4 点源与探测器的几何位置示意Fig.4 Geometric position diagram of point source and detector

进行NaI(Tl)探测器γ谱模拟时,共选择5种不同能量的单能γ核素,具体核素名称及对应γ射线能量见表2。实测谱[15]模拟条件与实测条件保持一致。通过运行MCNP程序,得到理想条件下不同能量γ射线对应的模拟谱图,对其进行对数坐标变换后,与对应的γ实测谱进行对比。有屏蔽与无屏蔽γ模拟谱与实测谱的对比结果分别如图5与图6所示。

图5 无屏蔽理想条件下模拟谱与实测谱对比Fig.5 Comparison between simulated spectrum and measured spectrum without shielding

图6 有屏蔽下模拟谱与实测谱对比Fig.6 Comparison between simulated spectrum and measured spectrum with shielding

表2 核素名称及其γ射线能量Table 2 Names of nuclides and γ-ray energies

对比图5与图6中模拟谱与实测谱,可以清楚发现,各模拟谱与实测谱的全能峰区吻合较好,但是在康普顿坪区则差异较大,实测谱明显高于模拟谱。对于不同能量,γ模拟谱与实测谱在康普顿坪区的差异及变化,规律为:

1)对于特定能量的γ射线,两者在坪区计数的比值基本为常数,且随γ射线能量增加,坪区的计数比值呈减小趋势。

2)带屏蔽实测条件下得到的模拟谱在康普顿坪区出现反散射峰,峰位与实测谱吻合较好,但是模拟谱计数低于实测谱。

为了得到康普顿坪区γ模拟谱与实测谱计数比值随γ射线能量变化的函数关系,对无屏蔽和带屏蔽2种条件下的康普顿坪区计数比平均值随γ射线的能量变化进行函数拟合,结果如图7所示。

图7 有无屏蔽条件下康普顿坪区实测谱与模拟谱计数比拟合曲线Fig.7 Comparison curves of measured spectrum and simulated spectrum count in Compton Plateau with or without shielding

为检验所提出的γ模拟谱修正方法,随机选择不同能量的3种单能γ核素85Sr、96Nb和52V,将其对应参数代入不同条件下的修正函数,得到康普顿坪区计数比和所得计算结果的相对偏差,结果见表3与表4。

表3 带屏蔽实测条件下修正后的相对偏差

表4 无屏蔽理想条件下修正后的相对偏差

根据标准偏差计算公式,计算得到无屏蔽理想条件下修正函数计算结果的最大相对偏差约为5.65%;带蔽实测条件下修正函数计算结果的最大相对偏差约为2.38%,偏差更小,修正更有效。通过检验也发现,在不存在轫致辐射情况下,随γ射线能量增加,修正后所得康普顿坪区计数比值越接近实测值,相对偏差越小。

2 γ能谱解析

2.1 蒙卡模拟-高斯重建解析γ能谱

以核素库中环境水样含131I和137Cs这2种核素为例,设计和实现蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法。首先,基于NaI(Tl)探测器,建立测量条件与样品实测条件基本一致的MC模拟标准谱,建立核素库中每种γ核素各特征峰的标准谱。通过MC模拟得到标准γ能谱如图8所示。其次,从该实测谱自右向左依次寻峰,得到γ射线能量为0.662 MeV的特征峰,峰位计数为a(如图8所示)。

图8 131I、137Cs标准γ能谱图Fig.8 131I,137Cs standard γ spectra

从MC谱库中调出此能量标准谱,峰位计数为b(如图9所示),重建得到实测条件下0.662 MeV的能谱为:

(2)

图9 γ射线能量为0.662 MeV的标准谱Fig.9 Standard spectrum of γ rays with an energy of 0.662 MeV

式中:N1(i)表示该核素特征能量的实测谱图;N2(i)为该核素特征能量的重建谱图;a为实测谱中特征峰位计数;b为MC模拟标准谱库中γ射线能量为0.662 MeV的峰位计数。

从图9中可以看出,137Cs标准谱中的康普顿坪区具有一定的计数,其存在将会“抬高”混合能谱中的131I全能峰,进而影响到对131I全能峰面积的准确计算。将其从实测谱中扣除,能减少0.662 MeV这一较高能量γ射线康普顿坪对较低能量γ射线特征峰净峰面积计算的影响,从而能提高γ能谱测量的准确度。图10为经式(2)计算而得到的实测0.662 MeV特征峰的重建谱。再通过Gauss函数重建确定该特征峰区,计算峰区净面积而得到水样中核素137Cs的活度。最后将此标准谱从实测谱中扣除,所剩能谱如图11所示,显著降低了0.662 MeV康普顿坪对低能量特征峰的干扰。

图10 γ射线能量为0.662 MeV特征峰的重建谱Fig.10 Reconstructed spectrum of the characteristic peakwith a gamma energy of 0.662 MeV

图11 扣除标准谱后的剩余谱Fig.11 Residual spectrum after deducting standard spectrum

2.2 方法应用对比

将蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法与常用γ能谱解析方法分别对图12所示样品实测谱进行γ能谱解析,比较2种方法所得活度值的相对误差。

图12 实测γ能谱Fig.12 Measured γ spectrum

采用蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析方法,自能谱右侧向左寻峰,首先识别出60Co核素1.332 5 MeV特征峰,重建其Gauss峰,以此确定峰区、并计算峰面积而得到样品中60Co核素的活度,基于MC方法计算得到60Co此特征能量的γ标准谱,将其从实测谱中剥离;对剩余谱数据重复以上操作,识别出60Co核素1.173 24 MeV的特征能量,同样重建该特征能量的γ标准谱,也从实测谱中扣除而得到剩余实测谱(如图13所示)。

图13 扣除重建谱前、后的γ能谱Fig.13 γ spectra before and after the reconstruction spectra are deducted

再次对剩余实测谱重复上述操作,识别出137Cs的0.662 MeV特征峰,重建其Gauss峰,计算其峰面积而得到137Cs的活度,模拟该特征能量的γ标准谱后从实测谱中扣除,此时能谱中不再识别出其他核素,即完成全谱寻峰、核素识别和定量分析。为了检验蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法的准确性和可靠性,采用常规的解谱方法作对比。对于常规的解谱方法,采用γ能谱分析中常用的全峰面积法计算峰区面积,得到137Cs、60Co 2种核素的峰面积计数和活度值。

已知所测水样中137Cs、60Co 2种核素的活度参考值分别为21.1Bq、34.1Bq,计算得到上述2种方法所得活度值的相对误差见表5,由蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法所得水样中137Cs活度值的相对误差为±2.75%,明显小于全峰面积法的相对误差(±8.56%);与此同时,采用Gauss函数对实测谱特征峰重建而得到60Co活度值的相对误差(±3.50%)也小于全峰面积法的相对误差(±4.05%)。可见蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法能有效提高γ能谱分析中样品活度测量结果的准确度,尤其对能谱中较低能量的γ核素,作用更为显著。

表5 蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法所得活度计算结果

由于放射源种类有限,只采用了137Cs和60Co的混合能谱,但由于方法的合理性,且采用了相对应的修正方法,因此即使在核素种类多、峰形结构复杂的情况下依然能够保持优良的表现。

3 结论

1)本文所建蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法与常规解谱算法相比较,能大幅降低γ能谱解析中较高能γ射线康普顿坪区对低能γ射线特征峰面积计算的干扰,也能有效提高γ能谱测量中核素活度值的准确度,对样品中包含多种未知核素的γ能谱分析更具优势,能明显提高低能核素活度测量值的准确度。

2)在前期标准γ谱库建立的基础上,可以快速的识别核素,计算样品活度,对放射性现场样品的定量分析提供有益的技术参考。

3)蒙卡模拟-高斯重建结合能谱解析法的应用是以核素标准γ谱库的建立为前提。本文建立的解谱方法不依赖于探测器的型号与种类,以本方法为基础,可进一步应用于溴化镧、高纯锗等多种型号的常规核辐射探测器,对现场放射性测量、活度修正核复杂能谱的解析等具有较高的实用价值。