九龙矿构造煤压力作用下孔隙结构及分形变化特征

张贝贝, 沈军平, 金超, 刘剑

(1. 河北工程大学地球科学与工程学院, 邯郸 056038; 2. 中国矿业大学, 煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室, 徐州 221116; 3. 阿克苏工业职业技术学院, 阿克苏 842000)

煤是典型的具有孔隙和裂隙双孔介质的矿石[1-2],煤体孔隙结构发育特征对甲烷的吸附与解吸具有重要影响,煤矿瓦斯突出灾害防治离不开煤储层孔隙结构特征的研究。不同破坏程度的构造煤体孔隙结构特征存在差异。姜波等[3]研究认为与原生结构煤相比,构造煤孔裂隙系统发育,比表面积大,蕴含了大量的煤层气资源。Pan等[4]研究了不同压力、不同温度条件下低煤级构造煤吸附能力,认为温度和压力是不同类型构造煤吸附差异的主因。朱建芳等[5]通过建立煤的粒径质量分布分形维数模型,研究粒径分布分形维数来分析煤的孔隙率分布。唐跃等[6]通过研究准噶尔盆地南缘西山窑组煤储层压力控制因素分析,认为压力对煤储层含气量有影响。李小彦等[7]采用低温液氮吸附实验测定了不同煤样比表面积及孔径分布数据,依据吸附-解吸曲线和分形维数对煤岩孔隙系统进行分类。高迪等[8]在低温吸附的基础上,结合分形孔隙研究的方法表明综合分形维度越高,对煤层气的开发越有利。张晓辉等[9]利用FHH(Frenkel-Halsey-Hill)分形理论在纳米级量化了构造煤的孔隙结构,发现分形维数可以定量反映煤的构造变形程度。大量实践表明,构造煤的存在是煤矿瓦斯地质灾害的先决条件,瓦斯突出往往在构造带附近特别是在断裂、褶皱和煤田局部增厚的区域内[10-11]出现。

目前,构造煤对煤矿瓦斯突出的影响仍然是研究热点,关于构造煤孔隙结构等方面的研究成果较多,但关于这方面的课题需要解决的问题也比较多。例如,煤体孔隙结构在压力的作用下会发生怎样的变化?同样的压力对不同破坏程度煤的孔隙结构又会有什么的差异性呢?

现围绕上面提出的问题,为详细研究压力对煤孔隙结构的影响,选取邯郸九龙矿瓦斯突出煤层-山西组2号碎粒煤及碎裂煤为研究对象,因考虑糜棱煤压力改造增透意义不大,所以本次研究没有考虑糜棱煤。将采集的碎裂煤和碎粒煤破碎、研磨和筛分,制成粒径60～80目(0.18～0.25 mm)和200目(0.075 mm)以上的粉煤煤样;同时,为探究压力对煤体结构的影响,对煤样进行加压处理,并利用传统低温氮吸附定性分析方法和分形理论定量分析方法,对实验前后煤样孔隙发育规模和结构的变化进行对比分析研究,探究煤层气增透、增产的内在机制,为碎粒煤和碎裂煤储层改造增透方案和瓦斯突出治理提供实验和理论支撑,以期对煤矿安全提供参考。

1 地质概况及实验样品

邯郸九龙矿井田位于鼓山背斜东翼,呈一菱形状,与毗邻的井田均为断层相隔,为一地垒式封闭矿井(图1)[12-13]。

九龙矿主要含煤地层为晚古生代石炭系太原组及二叠系山西组,由于煤层埋藏深,受煤层赋存条件和地质及水文地质等客观条件制约,目前矿井只开采2号和4号煤层,其中2号煤层发育在山西组中部,煤层厚1.50～8.88 m,平均5.52 m,含夹矸1～3层,顶板为粉砂岩,底板为炭质泥岩。目前九龙矿采深已超过了1 000 m,随着开采深度逐年增加,地应力增大,瓦斯含量增加,煤层渗透性降低,瓦斯抽采更加困难[14],九龙矿在2013年从瓦斯矿井升级为煤与瓦斯突出矿井,2号煤层为突出煤层。

为研究碎粒煤和碎裂煤孔隙结构在压力下的响应特征,实验样品采自邯郸九龙矿井田山西组2号煤层,参照GB/T 30050—2013 中《煤体结构分类》中的划分方案,采集破坏程度不同的碎粒煤及碎裂煤样品,实验煤样特征见表1和图2。

表1 煤样的宏观特征描述Table 1 Macroscopic feature description of coal samples

2 样品加工处理及实验方法

2.1 煤块的破碎和筛分

采集目标煤样时,为保证样品的新鲜不被氧化,立刻使用保鲜膜包裹并蜡封,随后送往实验室开展相关实验。在实验室中利用粉煤机将煤样粉碎,然后将煤样研磨至20～40目(0.38～0.83 mm)并利用磨抛机制作煤砖,进行镜质组反射率测定。利用筛网筛选60～80目(0.18～0.25 mm)的煤样进行低温氮吸附实验,同时筛选60～80目(0.18～0.25 mm)的煤样,进行加压实验,加压后的煤样再进行低温氮吸附实验。利用筛网筛选200目(0.075 mm)的煤样,进行工业分析。

图1 九龙矿构造示意图和2号煤层垂向采样剖面图[13]Fig.1 Tectonic sketch of Jiulong mine and the vertical sampling section of No. 2 coal seam[13]

图2 煤样Fig.2 Samples of coal

2.2 样品加压处理实验

为了模拟不同破坏程度的构造煤在压力的影响下变坏情况,实验采用了YP-15型压片机,按照相同的压力对不同的构造煤煤样分别进行了压片处理,制备了压力条件下的构造煤样品。压力进行压片,加压压力为10 MPa,加压时间保持4 h[15]。

将加压处理过的样品重新装入原来的样品管内,等待脱气干燥处理。

2.3 低温氮吸附实验

实验采用美国麦克尔公司的Tristar II 3020全自动比表面积物理吸附仪进行原煤及加压后煤样的低温氮吸附实验。

将加压完成的煤样和原煤煤样放入脱气装置,将加热温度设定为120 ℃,脱气时间2 h,可认为此时煤的水分对煤的孔隙结构影响最小[16]。然后将煤样放在样品架中自然冷却至室温,根据国家标准GB/T 19587—2017进行低温氮吸附实验。

2.4 工业分析和反射率测定

分别利用马弗炉和鼓风干燥箱对煤样进行工业分析,利用德国蔡司显微镜光度计进行镜质组反射率观察,按照国家标准GB/T 212—2008《煤的工业分析方法》进行煤的工业分析,煤中全硫的测定参照GB/T 214—2007《煤中全硫的测定方法》。

2.5 孔隙类型分类方案选择

目前孔隙类型分类方案较多,根据实验要求和结果反馈选择不同的类型。参考霍多特(XOJIOT)分类方案[17],将孔隙类型分为微孔、小孔、中孔、大孔(微孔孔径<10 nm,10 nm<小孔孔径<100 nm,100 nm<中孔孔径<1 000 nm,1 000 nm <大孔孔径)。利用煤样的吸附/脱附曲线,通过BET(Brunauer-Emmett-Teller)方程计算得到样品的比表面积,通过BJH(Barret-Joyner-Halenda)方程得到样品的孔径分布,通过开尔文方程求得半径,利用FHH模型进行分形特征研究[18-19]。

3 实验结果讨论

3.1 煤的工业分析和镜质组反射率

煤的工业分析和镜质组反射率测试结果如表2所示,从表2中可以看出,采集的九龙矿2号碎粒煤和碎裂煤均属于中等变质程度的焦煤,且均属于低灰特低硫煤。

表2 煤样工业分析和镜质组反射率Table 2 Proximate analysis and vitrinite random reflectance of coal samples

3.2 等温线性图分析

图3为根据低温氮实验数据做出的等温线性图,可以看出:

(1)加压前后的碎裂煤和碎粒煤的低温氮吸附曲线的整体趋势基本相同,在相对压力小于0.1之前,其吸附曲线急剧上升,但上升幅度较小,在0.1～0.8时,上升缓慢,在0.9～1.0时,又急剧上升,这符合A2型曲线[20],此类吸附曲线主要以微孔、小孔为主,含有少量中孔。两个煤样样品吸附曲线和脱附曲线间存在不重合现象,说明孔的类型较为复杂,不是单一的某类孔隙,“滞后环”特征不明显,表明孔之间连通性一般且均不存在拐点。

图3 压力处理前后煤的N2吸附/解吸曲线Fig.3 N2 adsorption/desorption curves of pressurized coal samples and unpressurized coal samples

(2)碎粒煤在加压前后的曲线基本重合,基本不存在差异性[图3(a)];碎裂煤在加压前后曲线存在差异性,加压后的吸脱附曲线明显高于加压前的吸脱附曲线,滞后环宽度相当[图3(b)]。以上分析表明受到相同压力后,碎裂煤的孔隙结构变化要高于碎粒煤的变化。

(3)本次研究的碎粒煤和碎裂煤均属于同一煤层,唯一不同的是煤的破坏程度不同。加压后,煤中部分脆性物质会受到压力而产生破碎[21],使得样品中一部分堵塞的孔在压力的作用下,变成两端通透的孔,使孔的连通性增加,孔的吸附性能升高。同为构造煤,不同破坏程度的煤在相同压力的反应特征不同,碎裂煤和碎粒煤两种类型的煤样差异性比较明显,碎裂煤在压力作用下,反应剧烈,碎粒煤在压力的作用下,基本没有发生反应,变化较小。综合分析认为碎粒煤在地应力的作用下,煤中的一些脆性物质已经遭到破坏,而碎裂煤的破坏程度相对较低,在受到外来压力的情况下,煤中的一些脆性物质发生改变,造成煤的孔隙结构发生明显的变化,这也是碎裂煤的吸附性能发生较大变化的原因。

3.3 压力尺度下的孔径特征

dV/dD和dA/dD(V为孔容,A为比表面积,D为孔径)能较好地表现出孔隙与孔容分布和孔隙与比表面积分布的情况,图4为碎粒煤和碎裂煤加压前后孔容和比表面积分布图。不同破坏程度的碎粒煤和碎裂煤的孔容和比表面积具有明显的分段性。

通过分析孔容分布图[图4(a)]可知,碎粒煤加压前后基本没有发生变化,且有三个最可几孔径,分别为2～2.5 nm、4～4.5 nm和7～30 nm。前两个峰窄而幅度小,第三个峰宽而幅度小,表明碎粒煤的煤样的孔容主要由这三个范围段的孔径贡献,其中主要的孔容贡献的孔径范围是7～30 nm的孔径。碎裂煤的煤样加压前后孔径对孔容占比情况较为复杂,加压后的最可几孔径明显要多于加压前,且峰比较密集。加压前有五个峰,分别为2～3 nm、3～3.5 nm、3.5～4.5 nm、6～7.5 nm和7.5～30 nm,其中前四个峰比较密集,峰窄而幅度低,7.5～30 nm的峰宽而幅度低。加压后6个峰,分别为2～2.5 nm、2.5～3 nm、3～3.5 nm、3.5～5 nm、5～6.5 nm和6.5～30 nm,其中前五个峰比较密集,峰窄而幅度低,6.5～30 nm的峰宽而幅度低,表明碎裂煤的孔容情况本身情况比较复杂,加压后孔容的贡献由更小一些的孔径贡献,且孔容主要由6.5～30 nm的孔径贡献。综合分析表明,碎裂煤的煤样更易受到压力的影响,且孔容贡献度占比会更倾向于更小的孔径,表明压力在对煤产生影响时,孔径小的孔径对压力反应比孔径大的孔径反应更明显。同时表明在10 MPa压力下,碎粒煤的煤样孔容贡献基本不发生变化,碎裂煤的煤样孔容贡献度会发生变化,且孔容贡献度占比会更倾向于更小的孔径。

图4 煤样的孔容和比表面积分布Fig.4 Pore volume and specific surface area distribution of coal samples

通过分析比表面积分布图[图4(b)]可知,碎粒煤的煤样加压前主要有2个最可几孔径,分别是2～2.5 nm和2.5～3.5 nm,两个峰窄而幅度高,加压后只有一个最可几孔径,是2～3 nm,峰窄而幅度高,表明碎粒煤的煤样在加压前后,煤的比表面积占比变化情况发生轻微变化,基本在2～3.5 nm范围内变化,比表面积主要由微孔贡献,且主要是2～3.5 nm,加压后的煤样比表面积孔径贡献范围有轻微后移,但幅度不大。碎裂煤的煤样加压前后主要有1个最可几孔径,均为2～2.5 nm,比表面积主要由微孔贡献,峰窄而幅度高,加压后的煤样比表面积孔径贡献范围有轻微后移,但幅度不大。综合分析表明,碎裂煤的煤样和碎粒煤的煤样比表面积贡献均由较小的孔径,基本在2～4 nm波动,加压前后差异性不明显,但是比表面积孔径贡献范围有轻微后移,但幅度不大。

3.4 不同构造煤压力尺度下孔隙结构的分形表征

分形理论可作为研究煤体孔隙结构复杂现象的一种工具。在低温氮吸附法中分形模型依据情况不同,有较多的模型,如颗粒大小估算方法、FHH模型和NK(Neimark-Kiselev)模型。FHH模型因其简单、准确度高、测试范围广而被广泛用于研究煤孔隙的分形[22]。因此,选用FHH模型对碎粒煤和碎裂煤在压力作用下,进行分形研究。其计算公式为

ln(V/Vm)=C+(D-3)ln[ln(Po/P)]

(1)

式(1)中:Vm为吸附容量;V为给定压力下的吸附体积;D为分形维数;Po为气体的饱和蒸汽压;P为气体吸附时的平衡压力;C为常数。

根据N2吸附所采用的FHH模型分形原理,拟合所得的分形维数数值计算公式为

Df=A+3

(2)

Df=3(A+1)

(3)

式中:Df为分形维数的值;A为参数,可由lnV-ln[ln(Po/P)]的直线斜率确定,分形维数取决于A值。式(2)适用于毛细管冷凝控制条件下的分形维数计算,而式(3)通常用于计算范德华力控制条件下的分形维数[23]。由图3可知,所用煤样加压前后的吸附等温线中在相对压力0.45左右均出现吸附滞后现象,P/Po<0.45下的分形维数D1表示孔隙表面分形维数,反映范德华力作用;P/Po>0.45下的分形维数D2表示孔隙结构分形维数,反映毛细凝聚作用,因此利用吸附等温线数据利用式(1)线性拟合,得到图5。本文中采用谢和平[24]分形方式,故按式(2)计算计算孔隙结构分形维数D,详细结构见表3。

通过图5和表3可知,碎粒煤和碎裂煤的分形维数都较高,在相对压力P/Po<0.45时,拟合度均在0.99以上,说明碎粒煤和碎裂煤在受到压力前后微孔和小孔都具有比较好的分形特征,在相对压力P/Po>0.45时,拟合度均在0.94以上,说明碎粒煤和碎裂煤在受到压力前后微中孔具有较好的分形特征。为使分形分析更具系统性,分为3种类型分析:①加压前碎粒煤和碎裂煤差异性分析;②加压后煤构造程度差异性分析;③碎粒煤和碎裂煤加压前后的综合分析。具体分析如下。

图5 煤样加压前后样品分形维数拟合关系Fig.5 Fitting relationship of fractal dimension of pressurized coal samples and unpressurized coal samples

表3 煤样加压前后样品分形维数计算结果Table 3 fractal dimension calculation results of pressurized coal samples and unpressurized coal samples

(1)加压前碎粒煤和碎裂煤差异性分析:由表3可知,在压力P/Po<0.45时,碎粒煤的煤样分形拟合度低于碎裂煤的煤样,表明碎裂煤的煤样更具分形特点。碎粒煤的煤样分形维数低于碎裂煤的煤样,表明碎裂煤孔隙结构复杂性比碎粒煤的煤样孔隙结构更复杂。在压力P/Po>0.45时,碎粒煤的煤样分形拟合度低于碎裂煤的煤样,表明碎裂煤的煤样更具分形特点。碎粒煤的煤样分形维数高于碎裂煤的煤样,表明碎粒煤的煤样孔隙结构复杂性比碎裂煤的煤样孔隙结构更复杂。综合分析认为不同构造的煤样在加压前,微孔分形拟合度较高,碎裂煤的煤样拟合度高于碎粒煤的煤样,且碎裂煤的煤样孔隙结构在微孔表现上更复杂,这和图3中吸附量较高的情况相符合。小孔和中孔拟合度较高,碎裂煤的煤样拟合度高于碎粒煤的煤样,但是在孔隙结构复杂程度上,碎粒煤的煤样孔隙结构复杂。在加压前,碎粒煤和碎裂煤的煤样在不同孔径范围内复杂情况不一,在微孔时,碎粒煤的煤样孔隙结构较为简单,在中小孔时,碎裂煤的煤样孔隙结构较为复杂。

(2)加压后煤构造程度差异性分析:整个压力范围内,加压后的煤不同构造程度差异性分析和加压前构造差异性分析的趋势基本相同,变化的情况也很小。

(3)碎粒煤和碎裂煤加压前后的综合分析。

①碎粒煤:在压力P/Po<0.45时,碎粒煤的煤样加压前分形拟合度低于加压后碎粒煤的煤样,表明加压后碎粒煤的煤样更具分形特点。加压后碎粒煤的煤样分形维数低于加压前碎粒煤的煤样,表明加压前碎粒煤的煤样孔隙结构复杂性比加压后碎粒煤的煤样孔隙结构更复杂。在相对压力P/Po>0.45时,加压前碎粒煤的煤样分形拟合度高于加压后碎粒煤的煤样,表明加压前碎粒煤的煤样更具分形特点。加压前碎粒煤的煤样分形维数高于加压后碎粒煤的煤样,表明加压前碎粒煤的煤样孔隙结构复杂性比加压后碎粒煤的煤样孔隙结构更复杂。

②碎裂煤:在压力P/Po<0.45时,碎裂煤的煤样加压前分形拟合度高于加压后碎裂煤的煤样,表明加压前碎裂煤煤样更具分形特点。加压后碎裂煤的煤样分形维数低于加压前碎裂煤的煤样,表明加压前碎裂煤的煤样孔隙结构复杂性比加压后碎裂煤的煤样孔隙结构更复杂。在压力P/Po>0.45时,加压前碎裂煤的煤样分形拟合度低于加压后碎裂煤的煤样,表明加压前碎裂煤的煤样更具分形特点。加压前碎裂煤的煤样分形维数低于加压后碎裂煤的煤样,表明加压后碎裂煤的煤样孔隙结构复杂性比加压前碎裂煤的煤样孔隙结构更复杂。

③综合分析认为不同程度的构造煤在加压前后,微孔的分形维数较高,拟合度均为0.99以上,小孔和中孔的分形维数较高,拟合度均为0.94以上。加压后,碎粒煤的煤样微孔复杂情况具有更简单的趋势,中孔和小孔的复杂情况具有更复杂趋势,但趋势均不明显。加压后,碎裂煤在微孔的孔隙情况有轻微的变简单的趋势,在中孔和小孔的孔隙情况有变复杂的趋势,且趋势较为明显。

4 九龙矿碎裂煤和碎粒煤增透方案浅析——实践应用

由以上分析可知,低温氮吸附实验结果显示在受到相同加压后,碎粒煤孔隙结构变化情况较小,碎裂煤孔隙结构变化情况较为明显,说明碎裂煤在压力作用下煤样渗透能力得到改善,有利于瓦斯的抽采,碎粒煤渗透性改变较小。煤体渗透性越好,瓦斯抽采也就越容易,目前关于水力压裂、高能液体扰动、水力解堵等煤储层改造增透方案较多,但在众多的改造措施中水力压裂是一种应用最广泛的改造技术[25]。当对硬煤(原生结构煤和碎裂煤)进行水力压裂时,煤体因受到压力而形成人工裂缝,渗透性增加;但如果对软媒(碎粒煤和糜棱煤)进行水力压裂时,因其煤体破碎程度较高,较难产生裂缝。对于软煤这种不能通过水力压裂改造的储层,则可以将储层中煤体冲卸出一部分,实现卸压增透[26]。所以九龙矿山西组2号碎裂煤储层改造可以考虑在本煤层或在顶底板围岩进行水力压裂,而碎粒煤则需要通过水力冲孔出煤卸压或在顶底板围岩中进行水力压裂,进而在围岩中建立瓦斯流动的高速通道进行抽采[27]。

5 结论

(1)低温氮吸附实验结果显示压力对煤中的孔隙结构会造成一定的影响,加压后的碎粒煤孔隙结构变化情况较小,碎裂煤孔隙结构变化较为明显。碎粒煤孔容贡献基本不发生变化,碎裂煤孔容贡献度会发生变化,且孔容贡献度占比会更倾向于更小的孔径。碎裂煤和碎粒煤比表面积贡献均为较小的孔径,基本在2～4 nm波动,比表面积孔径贡献范围有轻微后移,但幅度不大。

(2)碎粒煤和碎裂煤的煤样在加压前后,微孔的分形维数高,拟合度均为0.99以上,小孔和中孔的分形维数较高,拟合度均为0.94以上。加压后,碎粒煤的煤样微孔复杂情况具有更简单的趋势,中孔和小孔的复杂情况具有更复杂趋势,但趋势均不明显。而碎裂煤在微孔的孔隙情况有变简单的趋势,但趋势不明显,在中孔和小孔的孔隙情况有变复杂的趋势,且趋势较为明显。

(3)九龙矿山西组2号碎裂煤储层改造可以考虑在本煤层或在顶底板围岩进行水力压裂,而碎粒煤则需要通过水力冲孔出煤卸压或在顶底板围岩进行水力压裂。