淀粉-脂肪酸复合物的研究进展

窦博鑫 李明玉 张煜 刘颖 张娜

摘要：文章综述了淀粉-脂肪酸复合物的复合机理、制备方法及条件，重点讨论了影响淀粉-脂肪酸复合物形成的因素，发现淀粉结构、脂质结构、脂质浓度以及不同工艺参数对淀粉-脂肪酸复合物的影响很大，并以此为基础探究复合物对淀粉性质的影响，综述了淀粉-脂质复合物在淀粉基食品中的应用进展，以期为进一步推广和完善淀粉-脂质复合物在食品工业中的应用提供参考。

关键词：淀粉-脂肪酸复合物；淀粉结构；脂质结构；制备方法；复合机理

中图分类号：TS201.2      文献标志码：A     文章编号：1000-9973（2023）12-0206-07

Research Progress of Starch-Fatty Acid Complex

DOU Bo-xin1， LI Ming-yu1， ZHANG Yu1，2， LIU Ying1， ZHANG Na1*

（1.College of Food Engineering， Harbin University of Commerce， Harbin 150028， China;

2.School of Food and Environmental Engineering， East University of

Heilongjiang， Harbin 150076， China）

Abstract： In this paper， the complex mechanism， preparation methods and conditions of starch-fatty acid complex are reviewed， and the factors affecting the formation of starch-fatty acid complex are emphatically discussed. It is found that the structure of starch structure， lipid structure， lipid concentration and different process parameters have great effects on the starch-fatty acid complex. Based on this， the effect of the complex on the properties of starch is explored， and the application progress of starch-lipid complex in starch-based foods is reviewed， in order to provide references for further promotion and improvement of the application of starch-lipid complex in food industry.

Key words： starch-fatty acid complex; starch structure; lipid structure; preparation method; complex mechanism

大米、玉米、小麥等谷物和薯类的块茎中存在着大量的淀粉。直链淀粉和支链淀粉两种直线链段大分子聚合物共同构成天然淀粉[1]。淀粉颗粒具有1～100 mm的直径分布，有多边形、球形、扁豆形等形状[2]。在特定的溶剂或加热条件下，直链淀粉可以形成单螺旋结构，这样的结构很容易与碘、脂肪酸等配体形成复合物[3]。脂质是一种人体所需的必要营养素，它拥有许多生物功能，还因为它具备煎炸性、起酥性和热稳定性等优异特性，所以在食品加工中得到了广泛的应用，可以提高食品的风味和口感，同时，脂质还是一种很好的配体[4]。

淀粉-脂肪酸复合物是将淀粉与脂肪酸作用在一起，直链淀粉存在螺旋结构，且含有疏水空洞，脂肪酸可以进入其中或脂肪酸所含有的羧基与淀粉的羟基发生反应形成酯键，进而黏附在淀粉颗粒表面，将整个淀粉颗粒都包裹起来，从而形成淀粉-脂肪酸复合物[5]。淀粉-脂肪酸复合物相对稳定的螺旋结构赋予了它多种功能性质，例如：较低的溶解度、较高的膨胀性、较高的热稳定性、抗消化性以及优异的成膜性等，淀粉-脂质复合物又被称为RS5型抗性淀粉[6]。

1 淀粉-脂肪酸复合物制备方法及机理

1.1 冷冻法

冷冻法分为快速冷冻与慢速冷冻两个温度变化过程，在冷冻过程中淀粉结构发生改变，分子被破坏，形成疏松多孔的形态，从而与脂肪酸结合而形成淀粉-脂肪酸复合物。快速冷冻，复合物的结构变化小，而缓慢冷冻时，淀粉的结构被破坏程度较大，复合物的结构有较大变化。Molina等[7]使用热台偏振光视频显微镜原位分析了加热过程中冷冻和水可及性对淀粉糊化的影响。结果表明，冷冻延迟了糊化程度，当水含量降低时，冷冻和非冷冻样品之间不同糊化程度的温度范围减小。

1.2 加热法

加热法主要是在100 ℃左右的温度下，将淀粉与脂肪酸混合并搅拌一定时间，在温度的作用下淀粉颗粒逐渐糊化，内部的晶体结构遭到破坏，使直链淀粉螺旋链舒展打开，脂类物质在疏水作用下进入螺旋内部，缓慢冷却后形成复合物。Morales-Sánchez等[8]通过加热改变玉米淀粉物理化学性质的受控方法。XRD表明加热使淀粉结构由斜方晶结构转变为Ⅴ型晶体结构，具有更强的抗消化性。

1.3 静态超高压法

静态超高压法需要将淀粉进行预处理，之后放入密闭空间内，使其产生高压，此时淀粉被压缩，与液体介质发生糊化，同时与脂类物质反应制备出淀粉-脂肪酸复合物。Jia等[9]研究高静压力制备直链淀粉-脂肪酸配合物，结果表明，直链淀粉-油酸配合物在所有条件下的相对结晶度和络合指数值最高，脂肪酸位于直链淀粉螺旋内核之间，并且它们也被困在复合物的无定形薄片内。

1.4 高压均质法

高压均质法是将淀粉颗粒及脂质加入均质阀的微小空隙中，从而产生高压流体，经过剪切、撞击、高压、空穴作用等，在高剪切力的作用下，淀粉颗粒和脂肪酸分散均匀，淀粉颗粒结构遭到破坏，与脂类物质发生复合的效率提高。Cui等[10]研究了饱和脂肪酸链长和添加量对高压均质制备的水稻淀粉-脂肪酸配合物多尺度结构的影响。结果表明，高压均质处理的淀粉呈现出具有更高短程有序结构的Ⅴ型晶体。随着脂肪酸链长或添加量的增加，高压均质处理的淀粉单螺旋含量、结晶度、有序结构程度和热稳定性均增加。

1.5 蒸汽喷射蒸煮法

蒸汽喷射蒸煮法是由于高压蒸汽产生高温和高剪切力，从而破坏淀粉颗粒，使脂肪酸与直链淀粉发生反应，生成直链淀粉-脂肪酸复合物。Fanta等[11]研究直链淀粉包涵体复合物的喷射分散体形成的球晶是否可以修饰用于纳米颗粒合成。通过动态光散射分析和SEM分析，结果表明，可以形成直径为63～375 nm的纳米颗粒，且淀粉-脂肪酸复合物由V6直链淀粉复合物组成。

1.6 挤压法

挤出工艺是一种加工工艺，它是指将原材料通过一个特殊设计的孔，在单、双螺杆的挤压下，使材料成型，并形成一种特殊的组织状态。于小帅等[12]为提高淀粉-脂质复合物制备效率，以高直链玉米淀粉和胡麻油为原料，双螺杆挤压为核心制备技术制备复合物，并进行测定分析。结果表明，挤压淀粉-脂肪酸复合物有较强的热稳定性、抗消化特性和较低的黏弹性。

1.7 二甲基亚砜溶剂法

二甲基亚砜是具有高介电常数和较大偶极矩的液体，呈油状，它具有很强的水溶性，可以将淀粉与脂肪溶在一起，让它们互相作用，彼此之间的成分进行交叠，从而形成淀粉-脂肪酸复合物。Zabar等[13]在实验中选择二甲基亚砜作为溶剂，将直链淀粉和脂肪酸溶解在其中，证明二甲基亚砜溶剂法制备复合物的可行性。

1.8 碱液分散法

在碱性溶液中，淀粉可以形成具有较好分散性的淀粉糊，向淀粉糊中添加脂质，使其发生反应，设定温度，并对其进行保温，再用酸调pH值，反应体系为偏酸性后，经冲洗、离心、真空干燥制得淀粉-脂肪酸复合物。Seo等[14]使用高直链玉米淀粉和C18脂肪酸在温度、pH和反应时间不同反应条件下制备包合复合物，结果显示，硬脂酸在复合物形成中最有效，亚油酸效果不明显。在90 ℃下反应24 h，在使用硬脂酸和油酸的复合物形成中提供了最大的回收率（约75%）。然而，当反应较短时间（6 h，90 ℃）时，亚麻酸可以达到其最大回收率（>70%），这充分说明在碱液分散后复合效果更好。

1.9 酶解法

酶是具有生物活性的一类蛋白质，可以利用酶解反应的特异性制备淀粉-脂肪酸復合物，但对反应体系的要求高，部分酶解法的提取效率较低，因此，在现实应用中受到一定限制。 Nomura等[15]进行磷酸化酶催化的聚合反应，形成直链淀粉-聚（乙醇酸-ε-己内酯）包合物。产物的X射线衍射图显示了由直链淀粉和客体化合物组成的包涵体复合物引起的典型衍射峰，从而证明酶解效果显著。

1.10 淀粉-脂肪酸复合物形成机理

直链淀粉螺旋结构内部具有疏水性，疏水性配体在疏水引力和氢键的相互作用下进入直链淀粉螺旋空腔中，形成淀粉-脂肪酸复合物[16]。 淀粉-脂肪酸复合物的形成概括为三部分：首先，在水溶剂的参与下，淀粉中直链淀粉通过压力、温度、pH、酶等作用结构发生改变，形成空腔；其次，在外界环境作用下，非极性部分的脂肪酸等在疏水作用下进入淀粉螺旋空腔内，与螺旋层形成范德华力和氢键；最后，去除多余水分后，直链淀粉与脂质络合得更加紧密，进而形成淀粉-脂质复合物[17]。

1.11 各种方法比较

淀粉-脂质/脂肪酸复合物的制备方法见表1。

2 影响淀粉-脂肪酸复合物形成的因素

2.1 淀粉种类、含量、聚合度对淀粉-脂肪酸复合物的影响

淀粉的种类、含量、聚合度会对淀粉-脂肪酸复合物的形成、结构的有序性造成影响。Nebesny等[18]以8个不同类型的小麦为材料，对其所含的直链淀粉-脂类复合物进行了分析，并对其含量进行了测定，结果表明，淀粉种类对直链淀粉-脂质复合物含量有影响。Ai等[19]研究也证明由于淀粉的来源不同，其内部结构不同，使得与脂肪酸复合后的产物有着不同的性质。直链淀粉的含量能增加其与脂肪酸的复合程度，研究表明，高直链玉米淀粉、玉米淀粉、蜡质玉米淀粉和木薯淀粉与脂质复合后，高直链淀粉通常能够形成较多的复合物[20]。直链淀粉的聚合度也会对复合物结构产生影响。Putseys等[21]将单分散短链无定形或半结晶直链淀粉-甘油单硬脂酸酯（GMS）络合物添加到糊化并使其冷却的淀粉分散体中，观察到直链淀粉-脂质复合物对淀粉凝胶特性的影响最大并会降低其消化速率，说明直链淀粉的聚合度对淀粉-脂质复合物的形成及结构特性有影响。

2.2 脂肪酸的种类与类型对淀粉-脂肪酸复合物的影响

不同种类、不同链长和不饱和度的多少均会对复合物的形成及结构产生影响[22]。Tufvesson等[23]研究脂肪酸和对应单甘酯对复合物形成的区别，研究表明，淀粉与脂肪酸形成复合物更快速，但淀粉与单甘酯反应更易形成Ⅱ型复合物。短链脂肪酸与淀粉的作用力强，易形成复合物，但链长过短（<10个碳）的脂肪酸更易溶于水，不易稳定存在[24]。Sun 等[25]研究脂肪酸链长和不饱和度对玉米淀粉-脂肪酸复合物结构、性质的影响。研究表明，不饱和脂肪酸的配合物比饱和脂肪酸的配合物具有更高的RS和SDS含量。脂肪酸结构显著影响复合物的结构，进而影响其理化和消化性质。

2.3 脂肪酸的浓度及分散性对淀粉-脂肪酸复合物的影响

配体的浓度和溶解性等都会影响复合物的生成，而配体与淀粉的比值又是决定复合物性质的关键。Sun等[26]研究考察了油酸含量（2%、6%、10%、14%，淀粉干基）对玉米淀粉-油酸复合物结构和体外消化性的影响。研究表明，制备的淀粉-10%油酸复合物比其他复合物具有更大的短程分子有序度，因此，油酸含量是改变复合物结构的重要因素，进一步影响了它们的消化性。Thachil等[27]研究了肉豆蔻酸、棕榈酸和硬脂酸米粉对直链淀粉-脂质复合物形成、水溶性和糊化性能的影响，结果表明，脂肪酸的加入均提高了米粉的糊化温度、峰值黏度，并且在适当的比例中尽可能多地添加脂肪酸进行复合会增加产率。

2.4 不同工艺参数对淀粉-脂肪酸复合物的影响

淀粉-脂肪酸复合时所需时间、温度、溶液pH值、含水量等因素对复合物的形成及性质有着一定的影响。在制备过程中，通常是几个参数共同交互影响复合物的形成。在90 ℃以上时，能形成结构有序的Ⅱ型复合物；低水分含量也有利于促进Ⅱ型复合物合成，反之水分含量增高会抑制复合物的形成。Garcia等[28]對不同浓度甘油单硬脂酸酯与不同淀粉制备的Ⅴ型直链淀粉配合物的形貌和结构特征进行了评价，结果表明，在115～120 ℃温度范围内，所有的包合物都呈现Ⅴ型结构，并伴随着吸热量的分解，形成了Ⅱ型复合物，并且当含水量较少时，能产生更多的Ⅱ型复合物。在酸性环境下，可以通过沉淀形成包含脂肪酸的不溶于水的复合物，在中性或弱碱性环境下，可以与可溶性的盐发生相互作用，抑制直链淀粉的回生，从而更容易形成淀粉-脂质复合物。Niu等[29]对盐在小麦中的作用进行了研究，结果表明，pH可以通过影响脂肪酸的溶解程度，进而影响淀粉-脂肪酸复合体的形成。

2.5 影响淀粉-脂肪酸复合物形成的因素

影响淀粉-脂肪酸复合物形成的因素见表2。

3 淀粉-脂肪酸复合物的形成对淀粉性质的影响

3.1 淀粉-脂肪酸复合物的形成对淀粉糊化性质的影响

淀粉糊化显著影响它们的理化性质和功能性质，在糊化过程中，淀粉的分子结构发生了由有序到无序的变化。淀粉颗粒与水分结合后，发生了膨胀，部分直链淀粉从淀粉颗粒中溶出，并且在外界环境中形成连续的基质，随着基质的增多，体系的黏度也会逐步提高，最终会导致淀粉颗粒凝胶化[30]。淀粉-脂质复合物可以对淀粉颗粒膨胀起到抑制作用。Cozzolino等[31]研究脂质或脂肪酸对大麦淀粉糊化特性的影响，并使用快速黏度分析仪（RVA）进行分析，结果表明，脂肪酸的链长及不饱和度会影响RVA参数，长链和高不饱和度会降低复合物的糊化程度。

3.2 淀粉-脂肪酸复合物的形成对淀粉热力学性质的影响

由于温度不同，淀粉-脂肪酸复合物的热稳定性不同，较高的温度所形成的复合物的热稳定性更高[32]。Liu等[33]研究了支链淀粉酶脱支对玉米淀粉（蜡质、正常和高直链淀粉）-月桂酸单甘油酯（GML）复合物性质的影响。研究表明，淀粉经脱支处理后Ⅴ型特征衍射峰变得更加明显。热性质表明脱支淀粉-GML复合物的熔化焓更高。淀粉的膨胀势和水解度随着直链淀粉含量的增加而降低。

3.3 淀粉-脂肪酸复合物的形成对淀粉流变学特性的影响

随着剪切速度的增加，淀粉糊化过程中的黏度下降，呈现出非牛顿型假塑性流体，添加脂肪酸以形成淀粉-脂质复合物，从而影响淀粉糊的流变特性[34]。Li等[35]研究了不同脂肪酸类型（肉豆蔻酸、棕榈酸、硬脂酸、油酸、亚油酸和亚麻酸）对高温下淀粉-脂质复合物特性的影响。结果表明，碳链较短或双键数量较多的脂肪酸有助于Ⅴ型淀粉-脂质复合物的形成并且在高温下处理的样品的结晶、热、流变和消化性质受到显著影响。

3.4 淀粉-脂肪酸复合物的形成对淀粉回生的影响

淀粉的老化是水分的迁移、淀粉的重结晶、淀粉-蛋白质的交互作用所造成的。在脂肪加入到淀粉中后，会和淀粉中的直链淀粉发生反应，产生不溶于水的复合物，从而减少水分的迁移，抑制淀粉与蛋白的相互作用，延缓淀粉的无序、无定形向有序的晶体转化而导致老化的作用，达到预防食品硬化的目的。Mariscal-Moreno等[36]研究了棕榈酸添加量对支链淀粉回生的影响，结果表明，棕榈酸含量为1.0%和1.5%的玉米饼比不含棕榈酸的玉米饼更软，这种变化与淀粉回生的减少有关。质构评价表明，回生减少直接影响玉米饼的质地。

3.5 淀粉-脂肪酸复合物的形成对淀粉消化性质的影响

复合物的水解程度受链长和消化酶活性的影响，在低酶活条件下，只有无定形物质被降解，而在胃肠道中Ⅰ型复合物被水解[37]。Zheng等[38]研究选择消化率可控的大米淀粉-油酸复合物作为喂养大鼠的高脂饲料的补充饲料，结果表明，大米淀粉-油酸复合物补充剂能显著降低大鼠体重，改善血清脂质，这可能与淀粉-脂肪酸复合产生抗性淀粉含量有关。Zhang等[39]研究了月桂酸络合脱支高直链玉米淀粉的结构特征和消化性。结果表明，脱支时间影响慢消化淀粉含量，延长脱支时间可获得更高的抗性淀粉含量。Okumus等[40]和Kawai等[41]研究表明无论碳链长短或饱和度高低，与淀粉形成复合物后都显著提高了淀粉的抗消化性。

3.6 淀粉-脂肪酸复合物的形成对淀粉性质的影响

淀粉性质受到淀粉-脂肪酸复合物形成的影响，尤其体现在对淀粉糊化、流变、热力学、回生、消化等性质的影响上。淀粉-脂肪酸复合物可以降低淀粉颗粒的糊化速度，链长越长且浓度越高，糊化所需时间越长。淀粉-脂质复合物在较高温度下所形成的复合物的热稳定性更高。脂肪酸的添加量不同影响淀粉糊的流变特性。脂肪在加入淀粉后，与直链淀粉发生反应，产生不溶于水的复合物，延缓淀粉的无序、无定形向有序的晶体转化而导致老化的作用，达到预防食品硬化的目的。淀粉-脂肪酸复合物的形成使得淀粉更不易被酶分解，提高淀粉的抗消化性。

4 淀粉与脂质复合物的应用

4.1 成膜性

淀粉-脂肪酸复合物具有能形成分子薄膜的特点，淀粉与不同类型的脂质相互作用制备淀粉基薄膜，这种薄膜具有一定的功能性，具有防潮、防水、可降解等优点。Thakur等[42]探究了不同脂肪酸与大米淀粉形成的复合膜的影响，结果表明，掺入脂肪酸后薄膜表面变得更加光滑。碳链长度是形成复合物的主要决定因素，进一步影响了薄膜的属性。在薄膜中添加脂肪酸可改善薄膜的厚度、渗透性、透明度、拉伸性能，并可用于定制具有增强性能和未来水果涂层应用的可生物降解的食用薄膜。

4.2 缓释剂

淀粉-脂肪酸复合物具有抗消化性，将一些生物活性化合物包埋在淀粉-脂肪酸复合物中，产生缓释的目的，因此可作为生物活性化合物的微载体或纳米载体，用于食品和营养食品中的靶向传递和控制释放。Bamidele等[43]将普通玉米淀粉和高直链玉米淀粉与不同添加量的抗坏血酸棕榈酸酯反应，并对包埋效果进行研究，结果发现，高直链玉米淀粉与普通玉米淀粉相比，其與抗坏血酸棕榈酸酯的结合效果更好。Rostamabadi等[44]对淀粉基纳米作为载体运输营养药物进行研究，发现不同的淀粉基纳米结构，包括淀粉纳米颗粒、淀粉纳米晶体、淀粉纳米纤维，甚至纳米螺旋直链淀粉结构，由于其独特的特性，例如无毒、可利用性、生物相容性和生物降解性，为食品生物活性成分的保护和递送提供了许多益处。

4.3 抗性淀粉

抗消化淀粉是指在人体的小肠内不能够消化降解的淀粉，对身体的健康有明显的作用[45]。大量研究证明淀粉-脂肪酸复合物（RS5）是合适的抗性淀粉种类。在相同的脂肪酸添加量条件下，不饱和脂肪酸复合型抗性淀粉的抗消化性更高。Cervantes-Ramírez等[46]将不同浓度的硬脂酸、油酸、玉米油与大米淀粉复合挤压，结果表明，复合物的抗性较原淀粉有显著增加。Hasjim等[47]研究了玉米淀粉-棕榈酸复合物对血糖的影响，研究表明，淀粉-脂肪复合物具有改善餐后血浆葡萄糖和胰岛素浓度的作用。总之，淀粉-脂质复合物将在功能多样性角度为糖尿病患者建立合理的膳食营养计划。

4.4 生产低热量低脂食品

淀粉-脂肪酸复合物作为脂肪替代品，在开发低热量食品方面有潜在的应用[48]。淀粉-脂肪酸复合物可以提供滑腻的口感和良好的可塑性，可以在冰淇淋、奶酪、面包等食品中应用。Singh等[49]将高直链玉米淀粉在油酸存在下在过量蒸汽喷射炊具中煮熟。使直链淀粉与脂肪酸形成螺旋包涵体复合物，这些复合材料用于1%～13%的脂肪代替蛋糕糖衣制备中的起酥油，指出了淀粉-脂质复合材料的潜在新应用，为消费者提供了健康替代品的新产品。

5 展望

淀粉-脂质复合物在调节人体血糖、脂质营养物质的靶向缓释、食品工业规模化、淀粉基新型营养食品的开发方面仍具有巨大的应用前景。目前，淀粉-脂肪酸复合物的结构特性、消化特性已被广泛研究，但仍有许多亟待解决的问题，例如改良现有加工方式、使用新技术解决生产加工方面的问题；深入研究食品加工过程中淀粉与脂肪酸二元复合物或淀粉、脂肪酸和蛋白质三元复合物的相互作用机制及可食用淀粉类添加剂的应用等，从而为淀粉基食品的创新与设计提供重要意义。

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收稿日期：2023-06-15

基金項目：黑龙江省“百千万”工程科技重大专项（2020ZX08B020）；国家自然科学基金面上项目（32072258）；国家重点研发计划（2021YFD2100902-3）；黑龙江省经济社会发展重点研究课题（基地专项）（22329）

作者简介：窦博鑫（1987－），女，高级工程师，博士，研究方向：食品生物化学与检测。

*通信作者：张娜（1979－），女，教授，博士，研究方向：植物蛋白质。