薄膜电致发光器件的光功率耗散特性

王 健,张乐天

(1.吉林大学学报(理学版)编辑部,吉林 长春 130012;2.吉林大学电子科学与工程学院,吉林 长春 130012)

0 引言

1987年,邓青云和史蒂文·范斯莱克(Steven Van Slyke)展示了第一款实用有机电致发光器件(OLED),这是有机光电子学领域的一个重大突破.该OLED采用了“三明治”结构,由多个薄膜层组成,包括ITO阳极、三芳胺空穴传输层、三(8-羟基喹啉)铝发光层和镁银合金电极[1].这种结构的重要意义在于它可以在低压(<10 V)下形成均匀的强电场(107～108V/m),使非晶态有机半导体材料实现良好的载流子注入和传输[2-4].此外,采用多层结构可以精准调控载流子/激子动力学行为,改善载流子的平衡性,提高激子辐射复合几率[5-6].随后,为了进一步提高OLED的性能,载流子注入、传输和阻挡层等也被逐步引入到器件中,形成多层薄膜结构,以将载流子和激子有效地限制在发光层内[7-8].通过结合高效率的有机发光染料,多层薄膜结构的OLED的内量子效率(IQE)已经接近100%[9-10].这一发展极大地提升了OLED的性能,使其成为智能手机领域显示器应用广泛的选择.由于多层薄膜结构的优势,量子点电致发光器件(QLED)和钙钛矿电致发光器件(PeLED)也采用多层薄膜结构,可以实现接近100%的内量子效率[11-12].

尽管多层薄膜结构在电学方面具有巨大优势,但同时也导致OLED、QLED和PeLED这三类薄膜电致发光器件都存在严重的光输出损耗问题.这是由于各功能层材料折射率的差异性导致薄膜界面处产生全反射现象,从而限制了光子的输出,包括衬底模式(Sub)和波导模式(Wg)产生的光输出损耗[13-14].此外,由于发光层与金属电极的距离Δx小于发光波长λ,激子辐射可以在金属-介质界面处激发表面等离激元(SP),并与之耦合产生表面等离极化激元(SPP),导致能量被金属吸收而损耗,即SPP损耗.虽然OLED、QLED和PeLED已经实现了接近100%的IQE,但是它们在实际应用中的外部量子效率(EQE)仍然受到光损耗的限制,目前公认的EQE约为30%.因此,理论分析这些器件中偶极子光源的光功率耗散特性,理解器件中的光物理过程,并根据这些信息改进器件结构设计以提高光取出效率,对于进一步改善器件性能非常重要.OLED、QLED和PeLED采用不同的发光层材料,分别为有机、量子点和钙钛矿膜.这些材料的折射率存在明显的差异,导致偶极子光源在这些器件中的环境存在差异.因此,比较和分析3种器件的光功率耗散特性之间的差异性,有助于更好地理解器件中的光物理过程.

鉴于此,本文基于经典电磁学理论[13-15],对多层薄膜结构电致发光器件的光功率耗散特性进行了讨论和分析,重点研究了发光层折射率特性对器件功率耗散特性的影响.发现高折射率发光层(例如钙钛矿薄膜)可以显著降低器件中SPP损耗.此外,在顶发射电致发光器件中,由于不存在ITO/玻璃界面以及玻璃/空气界面的波导和衬底模式影响,仅受到SPP损耗和金属吸收等因素的限制,在提高光取出效率方面上具有优势.本文的结论对优化薄膜电致发光器件设计并提高光取出效率具有一定的参考价值.

1 光学模拟方法

根据经典电磁力学理论,垂直(v)和平行(h)于发光层的偶极子的辐射光功率密度K可以由以下公式计算[14]：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

总辐射功率为

(7)

其中Θ为水平偶极子比.进一步计算出远场辐射模式,从而得到器件的光学模式分布.

2 结果与讨论

图1a为薄膜电致发光器件结构示意图,图1b为有机、量子点和钙钛矿膜的折射率数据[15-17].基于上述经典电磁学理论,计算了3种类型器件中偶极子光源辐射的光功率密度K随归一化面内波矢量u变化特性.

图1 器件结构示意图与所用材料光学特性

图2a为计算所得的随机取向偶极子光源在520 nm处的总光功率耗散谱.3种类型器件都包含两个尖锐峰和一个宽峰.尖锐峰对应于ITO/玻璃界面全反射现象引起的波导模式.当TM和TE模两种模式的光在介质界面上发生全反射时,由于它们反射角度的差异,会产生两个明显的波导峰.宽峰对应于SPP模式的激发,产生源于激子辐射的近场区域内存在复杂的电磁成分.这种复杂性使光子和SPP之间的动量匹配得以实现,也导致峰形较宽.

图2 器件光功率耗散谱(a) (@520 nm)和模式分布(b)

图2a也显示了3种不同类型的器件光功率耗散特性的差异.随着发光层折射率的增加,即从量子点到有机再到钙钛矿膜,尖锐的波导峰及较宽的表面等离子体波峰所对应的u值都逐渐变小.此外,发光层折射率还影响逸出到远场传播模式(即空气模)的辐射.图2b为器件的光学模式分布,其中Air、Sub、Wg分别对应空气模、衬底模及波导模.PeLED空气模对应范围最小,为0

为了探究器件光功率耗散特性产生差异的原因,分析了水平偶极子的TM模和TE模的光功率耗散谱,如图3所示.从图3中可以看出,TM模和TE模都有尖锐的波导峰,而只有TM模存在较宽的SPP峰.这是因为SPP只能被TM模的光激发.SPP的激发需要一个共振条件,即入射光必须存在一个沿着边界方向的电场分量,这才能与SPP的k矢量匹配耦合.这个条件对于TM模的光是成立的.但是对于TE模的光,入射光没有一个沿着入射面的k矢量的分量与之平行,它们始终是垂直的,因此无法激发SPP.此外,从图3a可以看出,PeLED的SPP峰所对应的u值小于1,这表明面外波矢量kz的实部成分占主导.kz反应纵向方向(z轴)的场分布情况.它的实部与介质中传播的波的相位前沿的倾斜有关,而它的虚部则反应波的衰减或增长.从图3a可以观察到,随着发光层折射率的增加,SPP峰对应的u值减小,这说明随着发光层折射率的增加,kz的实部成分在总的kz中所占比例变高,而虚部成分所占比例则变低.

图3 水平偶极子TM模(a)和TE模光功率耗散谱(b)

为了深入研究发光层折射率对器件光功率耗散特性的影响,计算了3种不同类型发光层的顶发射器件的光功率耗散谱,这些器件都采用了相同的结构,其阴极和阳极分别为18 nm的Ag和100 nm的Al.图4a展示了这些器件在520 nm处的光功率耗散谱.从图4中可以看出,这3种类型的顶部发射器件都没有显示出锐利的波导峰,而呈现出两个SPP峰.其中,第一个SPP1峰与有机物/Al界面的SPP和Fabry-Pérot腔的混合模式有关,而第二个SPP2峰则与有机物/Ag/空气结构中两侧金属-介质界面处SPP的混合模式有关.从图4a中也可以看出,无论SPP1还是SPP2,随着发光层折射率的增加,其峰值对应的u值都减小,即kz的实部成分在总的kz中所占比例变高,而虚部成分所占比例则变低.顶发射结构中未出现尖锐的波导峰,主要是因为微腔效应对光子的影响很显著.在这种器件中,微腔效应导致光子受到多重光束和广角干涉的影响,从而改变了光子密度的分布范围,使得光子更倾向于正向发射.此外,顶发射器件中的光是从顶部发射出来的,因此不会出现ITO/玻璃界面和玻璃/空气界面导致的衬底模和玻璃模.相反,光的损耗主要由SPP和顶部金属电极的光吸收产生.这些特点与底发射器件有所不同,因此,顶发射器件具有独特的光学特性,在实现高光取出效率方面具有潜力.图4b为3种类型器件底发射(BE)结构和顶发射(TE)结构的光取出效率,从图4b中可以看出,随着发光层折射率增加,器件的整体光取出效率有所提升.因此,通过材料设计及组分工程提高发光层的折射率将有助于改善器件的光取出效率.此外,相比于底发射结构,顶发射结构特定波长范围内的光取出效率明显提升,这证实了顶发射结构在改善器件光取出效率方面的优势.由于顶发射结构不存在衬底模和波导模,而发光层折射率的提高可以降低SPP损耗,因此结合高折射率发光层与顶发射结构将有助于进一步提高器件光取出效率.

图4 顶发射器件光功率耗散谱(a)和光取出效率(b)

3 结论

基于经典电磁学理论,本文比较分析了OLED、QLED和PeLED 3种薄膜电致发光器件中不同发光层折射率的影响.研究发现,高折射率的钙钛矿发光层可以有效降低器件中的SPP损耗,提高光取出效率.此外,顶发射器件具有独特的光学特性,不受衬底和玻璃模式影响,仅受到SPP和金属电极吸收的影响,因此在实现高光取出效率方面具有更大的优势.这些结论对于进一步优化薄膜型电致发光器件结构设计并提高其性能具有一定的参考价值.