针环式电极大气压下氩气等离子体射流长度影响因素研究

田富超, 陈 雷, 裴 欢, 白洁琪, 曾 文

1. 中煤科工集团沈阳研究院有限公司煤矿安全技术国家重点实验室, 沈抚示范区, 辽宁 沈阳 113122 2. 沈阳航空航天大学航空发动机学院, 辽宁 沈阳 110136

引 言

在低气压下进行等离子体放电时, 容易给电子赋予较高的能量, 使得工作气体比较容易电离, 从而得到密度较高的等离子体。 同时, 等离子体中有能量较高的活性粒子, 这使得低气压低温等离子体被广泛的应用于生产生活中的各个行业, 如材料表面改性与清洗、 等离子体刻蚀[1]、 半导体材料表面钝化、 薄膜材料生长等。 此外, 低气压等离子体具有分布均匀的特点, 这对材料表面处理等方面的应用是非常重要的。 但是, 低气压等离子体放电因受到真空系统的限制, 使其只能用于真空条件。

2005年, Teschke等[2]及Kedzierski等[3]发表了两篇论文, 报道了用ICCD拍摄了氦大气压等离子体射流的照片, 发现等离子体射流是以“等离子体子弹(plasma bullets)”的等离子体微粒小球运动的, 并对其产生机理及传输特性进行了相应的研究。 Lu和Laroussi[4]采用带中心孔的平板DBD结构, Park[5]等采用同轴DBD结构, 都观察到了类似的等离子体子弹现象。 Yong等[6]利用同轴介质阻挡放电喷枪在10.2 kHz驱动频率下分别在氮气、 氦气、 氩气中产生了大气压等离子体射流, 并且对等离子体射流的长度随气体流速、 输入功率等的变化关系进行了研究。 李雪辰等[7]利用改变外加电压参数的方法对氩气等离子体射流的形貌进行了分析和扩展, 同时也对不同形貌等离子体羽的时空演化进行了研究。 2014年, Farshad和Azadeh等通过单电极装置产生了可弯曲介质管输送的等离子体, 研究了不同电压波形激励对于放电的影响[8], 得出锯齿波比正弦波能在更低的电压下维持放电的结论。 空军工程大学的宋飞龙[9]等通过在真空仓中开展体积介质阻挡放电的丝状放电光谱测试, 分析了大气压氩气环境下体积介质阻挡放电的电子激发温度和电子密度随加载电压的变化规律。 侯世英[10]等设计并制作了外表面双环电极氦气等离子体射流装置, 实验研究了电极宽度、 电极与喷口距离对射流功率及射流长度的影响, 并分析了放电的发展过程以及各现象的机理。

大气压非平衡等离子体射流(nonequilibrium atmospheric pressure plasma jet, N-APPJ)因突破了对真空腔的限制, 具有更加广阔的应用前景。 特别是大气压非平衡等离子射流可直接作用于生命体的这一突出优点, 由此产生了一个新兴的交叉学科领域-等离子体医学。 N-APPJ是将等离子体通过气流和电场的作用, 将其从等离子体反应器内喷到外界环境中。 在保证较低气体温度的同时还能脱离真空系统, 既能保证等离子体中粒子的活性, 又能使等离子体的分布比较均匀。 因而对N-APPJ的研究一直是低温等离子体领域的热点, 目前对N-APPJ的研究主要针对放电特性较多, 其反应器的结构、 电极的结构和电极布置对N-APPJ的影响尚不明确。 在表面处理和医疗卫生等方面, 等离子体射流长度的增加可以摆脱放电空间对被作用对象的限制, 实现对孔洞、 凹槽等复杂不规则形状物体的处理, 将大大增强等离子体射流的实用性。

为此, 针对针-环式电极结构的等离子体放电装置, 采用10.5 kHz交流正弦波电压源, 研究了电极结构、 气体流量、 电极位置及反应器尺寸等参数对N-APPJ射流长度的影响, 阐释了各种情况下的等离子体射流长度的变化。

1 实验部分

1.1 试验设备及参数

以纯氩气(体积分数为99.99%的氩气)作为工作气体。 图1给出了等离子体射流高压电极的示意图, 高压电极的材料为铜(Cu), 电极直径为6 mm。 接地电极为宽1.5 mm、 厚1 mm的铜制环状金属圈。

图1 高压电极示意图Fig.1 Schematic diagram of high voltage electrode

图2给出了两种不同结构石英管的示意图。 由于目前有关射流反应器结构的研究只针对缩口管和直通管这两种, 故按照石英管是否缩口将所用石英管分为缩口管和直通管两大类。 其中, 每一类石英管又按照其内径分为D=10、 15、 20、 25和30 mm的不同型号。 在内径D发生变化时, 两类管所对应的外径D2也发生相应的变化, 以保证管壁不变, 但缩口管的缩口端直径D1则始终保持不变。

图2 不同结构石英管的示意图(a): 直通管; (b): 缩口管Fig.2 Schematic diagram of quartz tubes with different structures(a): Straight tube; (b): Necking tube

图3所示为高压电极与石英管的配合关系图, 其中高压电极与石英管为同轴配合且两者之间用聚四氟乙烯绝缘层隔开。 在本试验中, 认为等离子体射流是指存在于接地电极以外空间内的等离子体, 射流长度L指的是: 等离子体射流的顶端与石英管轴向出口处的距离。 其中,L>0表示射流已进入外界环境,L<0表示射流只存在于石英管内, 高压电极与接地电极间的轴向距离和法向距离分别为H、S。

图3 高压电极与石英管的配合关系图Fig.3 The relationship between high voltage electrode and quartz tube

1.2 试验系统

图4所示为试验系统简图, 主要由等离子体电源、 单反相机、 示波器、 光谱仪及氩气输送装置所组成。 其中, 试验选用南京苏曼电子有限公司的CTP-2000K低温等离子体电源, 电源的中心频率为10 kHz, 输出频率的范围为0～30 kHz, 输出电压有效值范围为0～50 kV。

图4 试验系统简图Fig.4 Schematic of the test system

在进行光谱测量时, 光谱仪的探头沿径向方向距离石英管外壁5 cm且垂直于石英管的中心轴。 整个测量过程中, 光谱探头与石英管外壁的径向距离始终保持在该距离。 使用Canon DS126201单反相机捕捉射流形态, 且其曝光时间为1/25 s。

1.3 试验方法

1.3.1 等离子体射流长度L的测量

等离子体射流长度L通过对试验所产生的等离子体进行拍照且对相应图片进行后处理的方式来测定。 图5所示为图片处理示意图。 选择石英管气体轴向出口处末端的下边缘点为坐标轴的原点, 沿石英管轴向出口方向为X轴。 为了方便后续表述, 将整个等离子体区域划分为三部分。 其中区域1为高压电极至接地电极之间的部分, 表示等离子体产生区域; 区域2为接地电极至石英管轴向出口处之间的部分, 表示等离子体在管内的区域; 区域3为等离子体射流在外部环境中的区域; 红色曲线所示为外部环境中等离子体射流的边界轮廓。 再通过对图5中区域3的长度进行比例换算就能得到实际等离子体射流的长度L。

图5 图片处理示意图Fig.5 Schematic diagram of image processing

1.3.2 测量误差分析

图6所示为误差分析示意图, 其中A1为电极间轴向距离H, 已知此图中H=60 mm。A2为待测长度, 通过配合关系可得到A2实际长度S=110 mm。 则A2的长度为A

图6 误差分析示意图Fig.6 Error analysis diagram

(1)

误差Er为

=2.93%

(2)

综上所述, 试验的测量误差小于3%。

1.3.3 电子激发温度[11]的计算

假设等离子体处于局部热平衡状态, 且等离子体在光学上是稀薄的(即与自发发射相比, 受激发射和吸收可以忽略), 激发态能级粒子的分布是玻尔兹曼分布, 原子线的强度关系式

(3)

式(3)中,I为发射光强度,h为普朗克常数,k为玻尔兹曼常数,g为统计权重,A为自发辐射的爱因斯坦系数,ν为谱线的频率,N为总原子数,Z为配分函数,E为谱线的激发能,Te为电子激发温度。

由式(3)可知, 对应于波长为λ1和λ2的两条光发射, 其谱线强度比为

(4)

式(4)中, 玻尔兹曼常数k=8.618×10-5eV·K-1, 对上式取对数并做变换, 根据发射光的波长λ和发射光强度I, 由此可得

(5)

式(5)中, 激发能E、g和A的值从美国国家标准局(NIST)的跃迁概率表查出, 谱线强度I可通过光谱仪测得。 因而, 计算电子激发温度只需测出波长为λ1和λ2的两条发射光的光谱强度。 采用式(5)计算电子激发温度需要满足的条件是; 两条光谱线的光发射均与基态布居数成正比; 两个激发态经历一致的电子碰撞激发过程; 跃迁没有辐射俘获; 两个激发能近似相等; 两条谱线的跃迁概率和其他去激活步骤不随等离子体的改变而变化; 两条谱线的激发过程与电子能量的关系是相同的[12]。 将式(5)中发射光的强度关系取自然对数并代入h、k的值, 有

(6)

2 结果与讨论

本试验的所有内容均在电源放电频率为10.5 kHz下完成, 后续内容中不再赘述。

2.1 qAr对L的影响

图7所示为等离子体射流长度L与氩气体积流量qAr之间的关系, 其中选用D=15 mm的两类石英管, 在H=40 mm时进行试验。 等离子体射流长度L<0表示射流只存在于石英管内并没有从石英管的轴向出口处射出。

图7 不同氩气体积流量时, 放电电压U对射流长度L的影响(a): 直通管; (b): 缩口管Fig.7 Effect of discharge voltage U on jet length L at different volume flow rates of argon(a): Straight tube; (b): Necking tube

由图7可知, 随着氩气体积流量qAr的增大, 两种类型石英管的射流长度L在相同放电电压U和电极轴向距离H的前提下都呈现出先增大后减小的趋势。 其中, 体积流量qAr为10 L·min-1时的射流长度L普遍较小, 这主要是因为以下两个方面的影响: (1)qAr较低时, 反应器内所能产生等离子体的工作气体总量下降; (2)较低qAr难以维持稳定、 持续的气体流柱, 即在区域3中难以维持稳定的氩气-空气界面。 以上两点显然是不利于L的增加。

在体积流量qAr为20和30 L·min-1时的射流长度L的区别不太明显, 主要区别在U比较低的部分。 在氩气体积流量qAr=40 L·min-1时L略有下降, 这是因为qAr的增大虽然有助于等离子体的产生, 但是在qAr过大时会导致等离子体射流的湍流度的增加, 从而影响到等离子体射流的稳定程度, 这也会让区域3中外部环境的气体通过等离子体与外部环境的交界面进入到等离子体射流中, 从而破坏等离子体射流的原有环境。 同时, 过大的体积流量qAr会使石英管内的压力明显上升, 根据汤生放电理论(Townsend Discharge)[13]可知压力的上升不利于工作气体的电离。

因此, 后续的相关研究将在氩气体积流量qAr=30 L·min-1下展开。

2.2 石英管结构对L的影响

图8所示为缩口管和直通管在不同条件下的等离子体射流长度L的变化, 其中选用的两种石英管D=15 mm、qAr=30 L·min-1。 整体而言, 采用直通管所产生的等离子体射流长度L要大于在相同条件下采用缩口管所产生的等离子体射流。 这是由于缩口管内的气流运动更加的复杂和混乱, 更重要的是缩口本身会加剧在该处粒子的损耗。 这一趋势随着两电极法向距离S和氩气体积流量qAr的增加变得更加明显。 因此, 在后续的内容中, 将主要围绕直通管开展相关研究。

图8 石英管结构不同时, 射流长度L与放电电压U之间的关系(a): 直通管; (b): 缩口管Fig.8 Relationship between jet length L and discharge voltage U for different quartz tube structures(a): Straight tube; (b): Necking tube

2.3 U对L的影响

图9所示为不同放电电压U对射流长度L的影响, 其中qAr=30 L·min-1, 石英管为D=15 mm的直通管。 由图可知, 在不同的qAr条件下, 随放电电压U的上升, 射流长度L呈现相似的变化趋势: 均为整体增加、 并会出现两个峰值。 以H=80 mm为例, 其中峰值1出现在电压U=8.0 kV左右的位置, 峰值2出现在放电电压U=15 kV左右的位置, 且随H的增大, 两个峰值的位置也会发生一定的变化。 在H=0 mm时, 根据气体放电理论的巴申定律, 气体间隙的击穿电压与电极间距和气体压强有关, 即Ub=f(p,d), 故两电极之间不能施加过高的电压, 所以第二个峰值难以出现; 在H=80 mm时, 产生射流时的电压已超过峰值1处所对应的电压, 故第一个峰值不会出现。 达到峰值2以后,U的增大基本不会影响L, 但是会使得区域3中射流变得不稳定, 该处射流的末端会不断地“跳动”。

图9 放电电压U对射流长度L的影响Fig.9 Effect of discharge voltage U on the jet length L

图10所示分别为峰值1和峰值2处所对应等离子体射流的形态。 从图中可知, 这两个峰值处的等离子体射流形态是不同的。 在峰值1处时的等离子体射流形态只是一小股的中轴式放电, 该射流存在于石英管的中轴位置且比较微弱, 对气流和电流的变化比较敏感, 同时在区域1中能观察到比较明显的放电细丝。

图10 不同峰值处的射流形态(a): 峰值1处的射流形态; (b): 峰值2处的射流形态Fig.10 Jet pattern at different peaks(a): Peak 1; (b): Peak 2

2.4 S对L的影响

图11所示为两电极法向距离S对射流长度L的影响, 所选石英管为直通管,qAr=30 L·min-1,H=40 mm。 从图中可知L随S的增大呈现出先增大后减小的趋势, 并在S=4.5 mm时达到最大。 同时也能观察到随S的增加射流长度L在分界线L=0处的分布越来越多, 即出现一种等离子体射流被“束缚”在管内的现象。 这是因为S的增大使得电离空间增大, 这将有助于等离子体的产生。 但S的增加也会导致石英管的内表面积增加, 进而使得已产生的等离子体的衰减速率增加, 并且S的增加会使得两电极之间的距离增加, 进而使得区域1中的电场强度下降, 从而会导致等离子体射流长度L的减小。

图11 两电极法向距离不同时, 放电电压U对射流长度L的影响Fig.11 Influence of discharge voltage U on jet length L at different normal distances of two electrodes

2.5 两电极轴向距离H对射流长度L的影响

图12所示为两电极轴向距离H对射流长度L的影响, 所选石英管为直通管, 氩气体积流量qAr=30 L·min-1。 同时, 选用在不同H值下所对应的最大射流长度Lmax代替射流长度L, 这是由于当H值由0 mm增大到80 mm的过程中, 在相同放电电压U下两电极之间的场强会减弱, 同时放电空间又会增大, 这大大增加了分析难度。 故采用Lmax代替L。 从图12可知, 虽然Lmax是随着两电极轴向距离H的增加而增加的, 但是斜率越来越小。 由此可以推断, 当H继续增大时,L将趋于稳定而后逐渐降低。 这是由于随着两电极轴向距离H的增大, 石英管中的放电空间增大, 同时在两电极间可施加更高的放电电压, 这些都有利于等离子体的产生。 但两电极轴向距离H的增大也会导致石英管的内表面积增加, 从而使得等离子体的衰减速率加快, 进而影响到等离子体射流的长度。

由试验可知, 选用D=15 mm的直通管、S=4.5 mm、H=80 mm且U=16 kV时L达到了最大值Lmax=80 mm, 如图13所示。

图13 射流长度L达到最大值时的图像Fig.13 Image of the jet length L reaching the maximum value

2.6 电子激发温度沿轴向的变化

图14为测的氩气等离子体射流光谱。 表1所示为所选氩原子谱线参数, 由玻尔兹曼斜率法[11]得出对应图线的斜率, 进而可以算出电子激发温度。 本试验中所选光谱测量的位置如图3所示, 其中A为高压电极放电尖端处、 C为接地电极处、 B为A与C的正中间位置、 D为石英管出口处位置。

表1 氩原子谱线参数Table 1 Argon atomic spectral line parameters

图14 实验中测到的光谱图线Fig.14 Spectrum of Ar plasma jet

图15 拟合图Fig.15 Fitted graphs

图16 电子激发温度在不同位置的变化图Fig.16 The variation of electron excitation temperature at different positions

3 结 论

(1) 随着氩气的体积流量qAr的增大, 两种类型石英管的射流长度L在相同的放电电压U和相同的电极轴向距离H下都呈现出先增大后减小的趋势。

(2) 在qAr>10 L·min-1时, 采用直通管所产生的等离子体射流长度要大于在相同条件下采用缩口管所产生的等离子体射流。

(3) 射流长度L随放电电压U的上升而增加; 在体积流量qAr>10 L·min-1时, 射流长度L随电压的增加会出现两个峰值, 其中峰值1出现电压U=8.0 kV左右的位置, 峰值2出现在放电电压U=16 kV左右的位置, 且达到峰值2以后, 等离子体射流长度L基本不随放电电压U的增大而变化。

(4) 在U相同且H相同的前提下,L随S的增大呈现出先增大后减小的趋势并在S=4.5 mm时达到最大。

(5) 在S相同的前提下,Lmax随H的增加而增加, 在H=80 mm时的Lmax最大且为80 mm。

(6) 电子激发温度在高压电极尖端处最高, 其次是接地电极处, 在石英管的出口处会大大的降低。