H 离子团簇高次谐波平台展宽与团簇膨胀

张春艳

1) (陕西师范大学物理学与信息技术学院,西安 710119)

2) (湖北民族大学智能科学与工程学院,恩施 445000)

通过数值求解强激光场与二维模型H 离子团簇相互作用的含时薛定谔方程,发现H 离子团簇产生的高次谐波平台比单个H 原子产生的高次谐波平台要宽.建立了研究团簇产生高次谐波的经典模型,研究发现经典模型计算结果与含时薛定谔方程结果能很好的对应,同时指出高次谐波平台拓展的原因在于母核周围其他离子产生的库仑势场的作用,并给出由此产生的离子间距改变对高次谐波截止能量的影响,为观测团簇膨胀提供了一种可能途径.

1 引言

强激光场与物质相互作用产生的高次谐波由于其广阔的应用前景,如分子轨道层析成像[1,2]、探测非对称分子取向及结构[3,4]、重构晶体跃迁偶极矩[5,6]、产生阿秒脉冲[7-10]、产生极紫外和软X 射线[11,12]等,引起了物理学相关领域的广泛关注.原子气体与强超短激光脉冲相互作用产生高次谐波的机制可由Corkum[13]的三步模型解释,即电离、加速、回复过程.高次谐波谱具有如下的典型结构:高次谐波的效率首先随着谐波阶次的增加而迅速衰减,随后谐波效率会在一段区域内保持不变形成一个平台结构,最后达到一定的阶次时谐波效率会陡然截止.

强激光场与原子[14-18]、分子[19,20]及固体[21-25]相互作用产生高次谐波一直是研究者们重点关注的课题.而团簇作为研究原子、分子跨越到固体的桥梁逐渐引起科学家们的重视[26-28].与单原子相比,强激光场与团簇相互作用能产生更高的光子产量[29,30]和更高的截止能量[31,32].一些数值研究指出,强激光场与团簇相互作用产生的光子能量超过了Ip+8Up[33,34],但这一结果与实验相违背[31,32].然而,产生一个远高于通常的Ip+3.17Up的截止点被证明是存在的[30](Ip表示电离能,Up表示有质动力能).

关于团簇能延展高次谐波平台的机理,一直是一个比较有争议的话题[35-37].相关的理论研究指出,团簇产生高能高次谐波是电子与整个团簇的重组产生[28]或电子与相邻离子复合产生[38,39].而部分小组在实验[40]及理论[41]中指出,无论团簇类型及大小,团簇辐射高次谐波的过程主要是电子与母核复合导致的.

基于Bodi等[40]的实验结果,本文将强激光场与团簇相互作用产生高次谐波分为3 个过程,即内电离、电子经典运动、与母体离子复合,并通过准经典方法研究强激光场与团簇相互作用发生内电离后电子的动力学行为,与文献 [33,42]不同,本文在研究电子的动力学行为时,考虑了团簇库仑势的影响.并将经典计算结果与含时薛定谔方程(TDSE)计算结果进行比较,发现二者能较好的符合.同时考察了高次谐波平台延展的原因及离子间距对高次谐波截止能量的影响.本文在无特殊说明情况下都使用原子单位制,即 ħ=me=e=1,其中 ħ,me和e分别表示普朗克常量、电子质量和电子电荷量.

2 理论模型

2.1 数值求解含时薛定谔方程

本文采用单活电子近似模型,忽略其他电子影响,即单电子暴露在激光场、母核离子及簇内其他离子所产生的库仑场中[43].本研究假设H 原子即母核位于网格中心,其他H 离子位于每一个正方形网格的交叉点上,母核周围的离子个数为Ng=(2N+1)2-1,其中N为正整数,其结构示意图如图1 所示.强激光场与二维模型H 离子团簇的相互作用,可以通过数值求解含时薛定谔方程来描述:

图1 二维模型团簇结构示意图 (a) H8+结构示意图;(b) H24+结构示意图Fig.1.Schematic diagram of cluster structure of two-dimensional model: (a) Structure diagram of H8+;(b) structure diagram of H24+.

式中ψ(x,y,t) 表示与系统哈密顿量H(x,y,t) 对应的含时波函数;系统哈密顿量的表达式为

其中,E(t) 为激光场,V(x,y) 为H 离子团簇的势能,r表示电子相对于坐标原点的位置.对于给定结构的模型团簇其势能形式为

其中n表示团簇所包含的离子个数,Zi表示有效电荷,ξ表示软心势参数,ri=表示电子与第i个离子的距离(Ri表示第i个离子相对于原点的位置).本文考虑了Ng=8 和24 的情况,势能曲面示意图如图2 所示.

图2 团簇的势能曲面 (a) H8+势能曲面;(b) H24+势能曲面.Fig.2.Potential energy surface of cluster: (a) The potential energy surface of H8+;(b) the potential energy surface of H24+.

采用沿x轴方向线偏光E(t)=E0sin(ω0t)f(t),E0和ω0分别表示激光脉冲电场的振幅和角频率,f(t)为激光包络.计算中采用10 个周期的激光脉冲,激光电场强度在脉冲的前3 个周期线性上升,后7 个周期保持不变,用谱方法求解含时薛定谔方程[44],得到沿激光场极化方向高次谐波:

其中ω表示释放光子的频率,ex表示沿x轴方向的单位矢量.

2.2 电子运动的经典动力学过程

强激光场与团簇相互作用产生高次谐波会经历很多复杂的过程,为了更加明晰、通俗地展示强激光场与团簇相互作用产生高次谐波的过程,本文在Corkum[13]三步模型的基础上,同样将其简化为3 个阶段: 内电离、电子经典运动、复合.第1 阶段,内电离,即电子在外场作用下从母核电离出去;第2 阶段,电子经典运动,即电子在外场及团簇库仑场的作用下做经典运动;第3 阶段,复合,即电子与母核复合并释放高次谐波.不同的是,在考虑电子的经典运动时,本文考虑了团簇离子形成的库仑场对电子的作用.当内电离发生后,电子被当作经典粒子,其运动满足经典牛顿运动方程:

式中a(t) 表示电子加速度,V(r) 表示团簇的库仑势,表示形式与(3)式相同.电子发生内电离后所获得能量为

其中v表示电子速度.

3 结果与讨论

3.1 强激光场与氢团簇相互作用产生高次谐波

首先利用强度I=3×1014W/cm2、波长λ=1200 nm和I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的线偏振激光与H 原子、H8+及H24+团簇(离子间距R=5 a.u.)相互作用,产生的高次谐波如图3(a)和图3(b)所示.由图3 可以看到,与H 原子相比,强激光场与H8+和H24团簇相互作用产生的谐波平台延展到更高的截止位置.图3(a)中,H8+团簇产生的高次谐波平台相对于H 原子拓宽了47 阶次,H24+团簇产生的高次谐波平台相对于H 原子拓宽了87 阶次.图3(b)中,H8+团簇产生的高次谐波平台相对于H 原子拓宽了56 阶次,H24+团簇产生的高次谐波平台相对于H 原子拓宽了108 阶次.

图3 强激光场与H 原子和H 团簇相互作用产生的高次谐波(谐波阶表示谐波发射频率 ω 与激光基频 ω0 的比值) (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nmFig.3.High order harmonic generated from the interaction between intense laser field and H atom/H cluster: (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm.

3.2 电子经典动力学行为

本节利用I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的线偏振激光与H8+团簇和I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的线偏振激光与H24+团簇相互作用,从经典动力学角度考察电子的动力学行为,从而试图解释3.1 节中团簇谐波平台出现拓宽的原因.

图4 展示了I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的线偏振激光与H8+团簇相互作用及I=5 ×1014W/cm2,λ=1400 nm 的线偏振激光与H24+团簇相互作用时电子的动力学行为.图4(a)为I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm 的线偏振激光与H8+团簇相互作用时电子返回时间与返回动能及总能量的关系,可以看出,对于H8+团簇,电子的最大返回动能可达激光基频的184 倍左右.图4(b)为I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的线偏振激光与H24+团簇相互作用时电子返回时间与返回动能及总能量的关系,对于H24+团簇,电子的最大返回动能可达激光基频的471 倍左右.随后考察返回动能最大的情况下电子的动力学行为,图4(c)和图4(d)展示了电子的动能、势能及总能量随时间变化情况,图4(e)和图4(f)表示电子在X轴方向上的位移随时间的变化.通过观察图4(c)、图4(e)与图4(d)、图4(f)发现,在两种情况下电子的能量变化都具有相同的趋势,即在电子返回过程中,电子的动能及总能量逐步增大,势能逐步减小,电子势能逐步转化为电子动能.这一过程与Saalmann 和Rost[45]在研究原子团簇与强激光相互作用时指出的当发生外电离(即电子在外场作用下离开团簇的过程)的电子再次返回团簇时会因为势能降低而获得额外的动能的结论一致.同时,图4(a)和图4(b)中的蓝色点线表示相应参数的线偏振激光与H 原子相互作用时电子的返回动能与返回时间的关系,可以看出,H 团簇与H 原子中电子最大返回动能的差值接近团簇中除母核外其他离子在母核处产生的库仑势.因而本文指出,团簇能拓展高次谐波平台的主要原因在于母核周围其他离子对电子的库仑作用.对比图4(c)和图4(d)发现,对于H24+团簇,电子在即将与母体离子复合时,电子的能量出现了振荡.将该过程进行放大,其动力学过程如图5 所示,发现两个动能极大值点,分别对应了两个势能极小值点,同时分别对应电子在X轴上的位移-9.9826a.u.,-5.02286a.u,即电子在返回过程中,经过了X轴负半轴母核外第2 层、第1 层某个离子附近,电子与离子相当靠近而导致势能降低,从而导致电子的能量出现了振荡.

图4 (a),(c),(e) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的线偏振激光与H8+团簇相互作用时的电子动力学行为;(b),(d),(f) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm 的线偏振激光与H24+团簇相互作用时的电子动力学行为.(a),(b) 电子返回时间与返回能量的关系,其中黑色实线表示动能、红色划线表示总能量、蓝色点线表示相应参数激光场与H 原子相互作用时电子的返回动能与返回时间的关系;(c),(d) 电子的动能、势能及总能量随时间的变化,其中黑色实线表示动能、红色划线表示势能、蓝色点线表示总能量;(e),(f)电子在X 轴方向上位移随时间的变化Fig.4.Electron dynamic behavior of linearly polarized laser interacting with cluster: (a),(c),(e) For H8+ cluster illuminated by the laser with I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b),(d),(f) for H24+ cluster illuminated by the laser with I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm.(a),(b) The relation between the return time and the return energy of the electron,where the black solid line represents the kinetic energy,the red dash line represents the total energy,and the blue dot line represents the kinetic energy from H atom;(c),(d) the energy change over time,where the black solid line represents kinetic energy,the red dash line represents potential energy,and the blue dot line represents total energy;(e),(f) displacement variations with time along X direction.

图5 图4(d)和图4(f)的部分放大图Fig.5.Partial enlargement of Fig.4(d)and Fig.4(f).

图6 展示了I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的线偏振激光与H8+团簇相互作用过程中考虑和不考虑库仑势影响的情况下电子的动力学行为.其中图6(a)表示电子返回时间与返回动能的关系,在考虑库仑作用的情况下电子的返回动能要比不考虑库仑作用的情况高,在不考虑库仑作用的情况下,电子的最大动能为激光基频的145 倍.图6(b)和图6(c)分别表示电离时间(考虑库仑作用时返回动能最大的情况下电子的电离时间)相同的情况下电子的动能随时间的变化,以及在X轴方向上位移随时间的变化情况.发现电子返回与离子复合的时间不同,不考虑库仑作用时电子的返回时间要晚于考虑库仑作用时的情况,同时不考虑库仑作用时电子返回时的动能小于考虑库仑作用时的情况.这是由于在考虑库仑场作用时,电子在返回过程中受到了离子的库仑力作用,电子受到离子的库仑力在X轴上的分量及激光电场的作用同向,从而导致加速度更大,复合前电子的速度更大,动能更高.

图6 I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的线偏振激光与H8+团簇相互作用过程中考虑(CCA)和不考虑库仑势(NCCA)影响的情况下电子的动力学行为 (a)电子返回时间与返回动能的关系;(b) 电子的动能随时间变化情况;(c)电子在X 轴方向上位移随时间的变化Fig.6.Dynamical behavior of the electron with and without the influence of the Coulomb potential for H8+ cluster illuminated by the laser with I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm: (a) The relationship between electron return time and return kinetic energy;(b) the variation of the kinetic energy of electrons over time;(c) the displacement of electrons in the X-axis direction over time.

将通过TDSE 计算得到的高次谐波的时频分布图与考虑库仑作用时通过经典计算得到的返回动能与单个原子的电离能之和与返回时间关系进行比较,其结果如图7 所示.图中彩色图案表示高次谐波的时频分布图,黑色实线表示考虑库仑作用时通过经典计算得到的返回动能与单个原子的电离能之和与返回时间关系.其中图7(a) 表示I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的线偏振激光与H8+团簇相互作用的情况,图7(b)表示I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm 的线偏振激光与H24+团簇相互作用的情况.若不考虑库仑作用,其结果如图7 中红色划线所示,电子的最大返回动能要远小于TDSE 计算结果.通过对比发现,考虑库仑作用的经典分析结果能与TDSE 结果很好的对应.

图7 通过TDSE 计算得到的高次谐波时频分布图(图中黑色实线表示考虑库仑作用时通过经典计算得到的返回动能与单个原子的电离能之和与返回时间的关系,红色划线表示不考虑库仑作用时电子返回时间与返回动能的关系) (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的线偏振激光与H8+团簇相互作用;(b) I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm 的线偏振激光与H24+团簇相互作用Fig.7.Time-frequency distribution of higher harmonics calculated by TDSE: (a) H8+ cluster illuminated by the laser with I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) H24+ cluster illuminated by the laser with I=5×1014 W/cm2,λ=1400 nm.The black solid line represents the relationship between the sum of the ionization energy of a single atom and return kinetic energy obtained by classical calculation and the return time in the case of considering Coulomb effect,while the red dash line represents the relation between the return time and the return energy of the electron in the case of no considering Coulomb effect.

3.3 团簇高次谐波平台拓展

在3.1 节中,当利用强度和波长分别为I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm 的线偏振光时,与H 原子相比,H8+团簇产生的高次谐波平台拓宽了47 阶次,H24+团簇产生的高次谐波平台拓宽了87 阶次.当利用I=5×1014W/cm2,λ=1400 nm的线偏振光时,H8+团簇产生的高次谐波平台相对于H 原子拓宽了56 阶次,H24+团簇产生的高次谐波平台相对于H 原子拓宽了108 阶次.相应的数值近似等于母核周围其他离子在母核处产生的库仑势,与3.2 节给出的结论一致.

本节考察了离子间距对高次谐波截止能量的影响,图8 展示了I=3×1014W/cm2,λ=1200 nm的线偏振激光与离子间距不同的H8+团簇相互作用时产生的高次谐波.由图8 发现,当增大离子间距时,谐波的截止阶次及电子的最大返回动能随之减小.这主要是由于离子间距增大,周围离子在母核处产生的库仑势减小,谐波截止能量对离子间距变化给出了灵敏响应,为观测团簇膨胀提供了一种可能途径.

图8 (a) I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm 的线偏振激光与离子间距不同的H8+团簇相互作用时产生的高次谐波;(b)通过经典计算得到的返回动能与单个原子的电离能之和与返回时间的关系Fig.8.(a) High-order harmonics generate from the interaction between the linearly polarized laser and H8+ cluster with different ion spacing,where I=3×1014 W/cm2,λ=1200 nm;(b) the relationship between the sum of the ionization energy of a single atom and return kinetic energy obtained by classical calculation and the return time.

4 结论

本文首先通过数值求解强激光场与二维模型H 离子团簇相互作用的含时薛定谔方程,发现强激光场与H 离子团簇相互作用能有效地拓展谐波平台.接着将强激光场与团簇相互作用分解成3 个过程,即内电离、在外场及团簇库仑场作用下的经典运动、复合.当团簇发生内电离后,即被视为经典粒子,其运动满足牛顿运动方程.通过跟踪电子的经典轨迹及动能和势能随时间的变化情况,发现在电子返回与母核复合的过程中电子会因为势能降低而获得额外的动能,同时通过经典模型计算的返回动能与返回时间的关系能与TDSE 结果能很好地相符.另将团簇与单个原子产生的高次谐波截止能量及电子的最大返回动能进行了对比,发现团簇能拓展高次谐波平台的主要原因在于母核周围其他离子对电子的库仑作用,同时考察了离子间距对高次谐波截止能量的影响,并提出建立一种可能的高次谐波截止能量维度与团簇膨胀的关联.