上海及附近海域对流层低层臭氧质量浓度时空分布特征与海陆风的关联性研究

潘青青，吴妍旻，秦 艳，刘 琼，2，陈勇航

(1.东华大学 环境科学与工程学院, 上海 201620;2.上海污染控制与生态安全研究院, 上海 200092)

根据2016—2020年上海市环境状况公报[1-5],近5年上海地区空气质量总体向好发展,但臭氧(O3)作为首要污染物的天数占比呈增加趋势,其中2017—2020年污染日中O3作为首要污染物的天数占比均超45%,表明O3污染问题已成为上海地区主要面临的环境挑战之一。

掌握O3时空分布现状对其污染防治具有重要意义[6]。地面观测站主要反映站点上的O3信息,空间分布的研究依赖于站点分布的密度大小,通常海域O3分布情况易被忽视。于瑞新等[7]以上海市为例分析2018年3月—2019年2月后向轨迹,其中春、夏、秋季时气流主要来源于海洋,在春、夏季时气流对上海地区O3分布有重要影响。海陆风和海湾微风的发生可使海域上空O3迁移,从而对沿海地区O3污染产生一定影响[8-11]。通过卫星遥感可获取陆地和海域大范围O3的时空分布信息,许多研究者使用臭氧监测仪(ozone monitoring instrument,OMI)卫星资料研究我国不同区域、时间和大气高度的O3时空分布特征[7,12-15]。OMI的二级产品OMOPR为O3廓线数据,提供地面至3 000 m高度层的对流层低层O3柱浓度。刘小正等[13]使用O3激光雷达和地面监测数据与OMI反演对流层低层O3资料进行数据对比,两者数据具有较好的一致性,可较好地反映近地层O3变化趋势。

上海地处长江入海口,是我国沿海重要港口城市之一。夏季不仅是O3污染的高发期,也是海陆风的盛行期。有研究[8-9,16]表明,沿海地区的空气质量尤其是O3污染问题易受海陆风的影响。晚间当海风转陆风过程中,可将陆地O3输送到海洋,导致海上出现O3质量浓度高的现象;日间当陆风转为海风时,将海上O3含量偏高的空气吹向陆地,致使陆地白天O3污染加剧[17]。Geddes等[18]分析了波士顿地区的海风情况,并研究了其对O3、NOx等大气污染物浓度的影响,出现海风天气的夏季的O3质量浓度增加。何礼等[9]、Yin等[19]研究发现,海陆风发生时沿海O3受影响程度高于内陆,其中海风对陆地O3质量浓度的增加作用更强。Xu等[20]研究发现,海陆风环流可显著影响长三角的夏季O3污染,O3污染的时间与海风的发展十分吻合。现有研究主要分析了海陆风对O3浓度影响的情况分析,但对海陆风发生过程中风对O3输送的影响缺少定量分析。

因此,基于OMI/Aura卫星数据和ERA5再分析资料,本文分析了上海及附近海域2010—2019年近10年对流层低层O3质量浓度和风的时空分布特征;以浦东地区为例,探究海陆风的特征及其对O3污染的关联性,利用相对污染系数定量评估污染物对下风向地区的影响。研究成果可为沿海地区环境规划及O3污染防治提供理论依据。

1 资料与方法

1.1 研究区域

本文的研究区域(30°00′～32°00′N、120°30′～124°00′E)包括上海市、江苏省东南部分区域、杭州湾、浙江省东北部分区域以及部分海面(见图1),整个区域属于东亚季风区,具有典型的亚热带湿润季风气候的特点。将研究区域分成A(陆地区域)、B(近海岸地区)、C(海面地区)三区,使用ArcGIS对对流层低层O3质量浓度空间分布进行研究,空间分辨率为0.125°×0.125°。

图1 研究区域示意图Fig.1 Schematic diagram of the study area

海陆风可对内陆O3浓度产生影响[18-20],浦东地区是典型的沿海地区,海岸线长105.93 km,浦东机场靠近滨海地带,具备海陆风发生条件,其附近分布着工厂和产业园区,航运及工厂生产过程中会排放大气污染物,对大气环境产生影响。因此,为研究海陆风日的海风时期对下风向的陆地区域O3浓度的影响,以浦东机场为例,研究该地区的海陆风特征,利用浦东新区环境监测站(简称“浦东监测站”)的O3资料研究有无海陆风对O3的关联性影响。

1.2 数据

O3数据来自搭载于美国国家航空航天局Aura卫星的OMI的2级O3廓线(OMI Level-2)数据产品OMO3PR,其空间分辨率为13 km×48 km,地面至30 Pa(高度约为60 km)18层高度的O3廓线数据。本研究使用对流层低层(海拔≤3 000 m)的O3柱浓度数据,为提高数据的准确性,剔除了云量大于0.5的监测数据以排除云的干扰,通过单位换算转换为该层的平均体积混合比,计算公式如式(1)所示,再换算为平均质量浓度,用于分析研究区域2010—2019年O3质量浓度时空分布特征。此外,选用浦东监测站的O3小时平均质量浓度资料探究海陆风对O3的影响,研究时间段为2010—2014年。

(1)

式中:Vmri为对流层低层的O3的平均体积混合比;Ni为该对流层低层的O3柱浓度,DU;Δpi为该对流层底部与顶部的压强差,Pa。

风数据来自欧洲中期天气预报中心发布的大气再分析资料ERA5,使用近地面高度即10 m处风数据,具体包含风的u值和v值,其中:u表示经度方向上的风速,正值表示风来自西方;v表示纬度方向上的风速,正值表示风来自南方。

1.3 研究方法

1.3.1 风速与风向

根据勾股定理使用风的u值和v值计算风速,并按照风速分级对照表将其分为10个级别,即分成0～9级,无风(0～0.2 m/s)、软风(0.3～1.5 m/s)、轻风(1.6～3.3 m/s)、微风(3.4～5.4 m/s)、和风(5.5～7.9 m/s)、劲风(8.0～10.7 m/s)、强风(10.8～13.8 m/s)、疾风(13.9～17.1 m/s)、大风(17.2～20.7 m/s)、烈风(20.8～24.4 m/s)。风为矢量,气象中的风向是指风的来向,根据u、v的数值计算风向的角度,并将风向分为16个方位,其中,北风的角度为(0±11.25)°或(360.00±11.25)°,南风为(180.00±11.25)°。

1.3.2 海陆风判别

根据国内外对海陆风特征的研究,结合上海地区海岸线轮廓等地理特征,以浦东机场为例,给出海陆风日判别的依据[9,21-24]:1)海陆风日的近地面风速<8.0 m/s,当日上午8:00时8.5×104Pa高度的风为离岸风且风速<11.0 m/s;2)陆地的日最高气温高于海洋;3)陆风的定义,在0:00—8:00期间的风向为190°～360°和0°～10°,至少持续2 h;4)海风的定义,在8:00—20:00期间的风向为30°～170°,且持续至少2 h。其中,依据1)用于排除其他天气形势对海陆风环流可能产生的干扰,依据2)是海陆风发生的基本条件,依据3)和4)可用于判断海风、陆风的起始和结束时间。

1.3.3 相对污染系数

大气污染物的迁移与风密切相关,污染系数[25]可体现污染源对其下风向空气质量的影响程度,污染系数越大,则污染源对下风向地区的空气污染程度越严重。浦东海岸线较长,大气污染物极易受到海陆风的影响,有研究[17-18]表明海风可加剧内陆地区O3污染。因此,本研究以浦东地区为例,拟通过研究海陆风日时海风阶段的污染系数分布情况,以探究海风登陆阶段对污染物扩散路径的影响及加剧O3污染的原因。污染系数和相对污染系数的计算公式分别如式(2)和(3)所示。

(2)

(3)

式中:βi为i方位的污染系数;fi为i方位的风向频率;ui为i方位的风速;Ri为i方位的相对污染系数。

2 结果与分析

2.1 上海及附近海域对流层低层O3质量浓度的时空分布特征

2010—2019年研究区域陆地(A区)、近海岸(B区)和海面(C区)3个区域的对流层低层(海拔≤3 000 m)O3质量浓度年平均、月平均变化如图2所示。由图2可知,O3质量浓度随时间总体呈增长趋势,3个区域O3质量浓度变化趋势基本相同。O3质量浓度年平均最高值出现在2018年,A、B、C区分别为89.4、89.0、87.6 μg/m3;O3质量浓度年平均最低值出现在2013年,A、B、C区分别为75.6、76.2、75.0 μg/m3。整体来看,A区O3质量浓度略高于B、C区。O3质量浓度月均值在一年中呈现周期性变化,呈先增加后降低的趋势。由于O3质量浓度变化与温度呈正相关[26],各区域对流层低层每年O3质量浓度月均峰值出现在5月或6月,约105.0 μg/m3,6月与12月的O3质量浓度差值在45.0 μg/m3左右。3个区域在秋季时O3质量浓度呈现先下降后增长再下降的趋势,与其他年份相比,2015—2019年秋、冬季时O3质量浓度较高,导致总体年平均O3质量浓度呈现较高水平。

图2 A、B、C区域对流层低层O3质量浓度变化Fig.2 Variation of O3 mass concentrations in lower troposphere in regions A, B and C

2010—2019年春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)、冬季(12—2月)的对流层低层O3质量浓度时空分布情况见图3,由于数据缺失,分布图中出现白色区域。

图3 2010—2019年研究区域对流层低层 O3质量浓度季节性空间分布Fig.3 Seasonal spatial distribution of lower tropospheric O3 mass concentration in the study area from 2010 to 2019

由图3可知,春、夏季O3质量浓度较高,秋、冬季大气环境受O3污染较轻,O3质量浓度依次排序为夏>春>秋>冬。夏季时O3质量浓度普遍处于90.0 μg/m3以上的高值区,格点最大值达129.3 μg/m3。春季O3质量浓度高值区分布较夏季更为零散,高、低值区交错分布,其中高值区占比更大。秋季O3质量浓度分布多集中于50.0～90.0 μg/m3,整体下降了一个水平。冬季O3质量浓度普遍低于90.0 μg/m3,O3质量浓度低于50.0 μg/m3的低值区分布范围大。夏季太阳辐射时间长、气温高,有利于进行光化学反应产生O3;冬季则恰恰相反,O3的生成量少。从空间分布上看,A区的O3质量浓度高值区分布较B、C区域密集,B、C区的春、夏季O3质量浓度高值区占比仍较大,海域O3问题不容忽视。无论哪个季节,O3质量浓度的高值区域都主要分布在工业区附近,如宝山区、金山区、奉贤南部临海、苏州西部和杭州湾东北部。

2.2 上海及附近海域风的特征

风是影响污染物时空分布的重要因素之一,决定着污染物扩散的方向和速度[27-29]。2010—2019年四季平均风速变化的统计结果如图4所示。由图4可知,研究区域从西到东平均风速呈逐渐变大的趋势,四季中A区的平均风速小于4.2 m/s,C区风速普遍高于5.6 m/s,B区风速变化较大,是风速逐渐变大的过渡区域。由于海面较为宽阔,无明显遮挡可阻碍风的行进,而陆面上的地形起伏、建筑物和地面的粗糙度都在一定程度上增大阻力,导致风速较海面小。夏季时海域风速较大,A、B区风速大于5.6 m/s的覆盖率较其他季节高。春季次之,B、C区大部分区域风速为5.6～6.3 m/s。与冬季相比,秋季时B区风速为5.6～6.3 m/s的区域明显变小。在O3时空分布的研究中B、C区的O3质量浓度略低于A区,因为B、C区较大的风速可加快O3的扩散。

图4 2010—2019年研究区域平均风速季节性空间分布Fig.4 Spatial distribution of seasonly-averaged wind speed in the study area from 2010 to 2019

风速与污染物浓度呈负相关,风对O3的影响较为复杂[28-29]。气温高有利于O3的生成,而气温高会导致对流旺盛进而风速变大,此时利于O3扩散。污染物的扩散方向与风向密切相关[29],风速和风向对O3分布有重要影响。为分析研究区域各方位的风向和风速的分布情况,使用风玫瑰图展现A、B、C 3个区域的风速、风向频率(见图5)。

图5 A、B、C区域2010—2019年季节性风玫瑰图Fig.5 Seasonal wind rose diagram of the three areas (A,B,C) from 2010 to 2019

由图5可知,A、B、C区的春、夏季盛行风向为东南风和南风,秋、冬季北风的发生频率较大。由于夏季陆地的热气压低,海面的冷气压高,风由海面吹向陆面,易发生东南风。A区春、夏季吹南东南风的频率较高,均超过18.0%,秋、冬季时各风向的发生频率相差不大,发生轻风、微风、和风的频率均高达87.0%以上。B区春、夏季吹南东南风的频率较大,与A区相比,其发生强风和疾风的频率增加。C区春、夏季发生南风的频率较高,秋、冬季时发生北风的频率较高为15.7%,此时发生西北风、西北北风和北风的频率偏高。上海地区夏天盛行从海面上吹来的东南季风,易受热带气旋的影响而带来大风天气[30-31],而冬季受蒙古高压吹来的西北季风影响带来较大的风。冬季时陆地的冷气压高,海面的热气压低,风从陆面吹向海面,海面易形成偏北风和西北风[32-33]。

有研究[28,34]表明,当风速<5.0 m/s时,随着风速的降低,O3质量浓度超标率升高。A区的风速小于5.4 m/s的频率高达82.4%,而B区和C区分别为56.4%和46.6%。此外B区和C区域发生的东南风、东风、东北风可使两区域污染物向内陆扩散,春、夏季时发生风向角度为22.5°～157.5°,风的频率均超过56.0%,加之这期间海面风速较大,这是导致陆地区域O3质量浓度高于其他两区域的原因之一。

2.3 海陆风对O3分布的影响——以浦东地区为例

通过对海陆风的特征进行识别,统计得出浦东机场2010—2019年发生海陆风天数为313 d,春、夏、秋、冬季海陆风天数分别是89、82、64、78 d,海陆风发生于春、夏季的频率高于秋、冬季。海陆风特征日变化的特征统计结果如图6所示。

图6 浦东机场海陆风特征日变化Fig.6 Daily variation of sea-land breeze characteristics at Pudong Airport

海陆风发生时风速较小,平均风速小于3.5 m/s为轻风或微风。Liu等[35]研究发现茂名地区海陆风日的风速通常小于5.0 m/s,海风风速略低于陆风。海风一般出现于日出后,日出后陆地逐渐升温且比海面升温快,海陆温差逐渐扩大,海陆间气压梯度增大,气压梯度由海面指向陆面形成海风。随时间从9:00到17:00,海风发生的频率逐渐增大,17:00处于海风阶段的频率最大为13.2%。日落后陆地逐渐降温,气压梯度由陆面指向海面形成陆风,海风转陆风常发生于21:00—23:00[36],此时陆风出现的频率比较低,为1.5%左右。陆风于1:00—7:00时发生频率较高,早上7:00时处于陆风阶段的频率最大,为11.9%。海陆风日时,最大风速一般出现的时间为23:00—24:00。

浦东监测站位于浦东机场的西北方,两者直线距离约30 km。使用浦东监测站2010—2014年的O3资料探究有无海陆风时O3质量浓度月际变化情况(见图7),将海陆风日分为陆风和海风阶段。由图7可知,浦东监测站O3质量浓度在海风阶段较陆风阶段高,且海风阶段O3质量浓度基本高于非海陆风日时,可见海陆风日时海风阶段对O3的影响更显著。夏、秋季时海陆风日O3质量浓度较非海陆风日高5.7 μg/m3,7—10月海陆风日的月际O3质量浓度明显高于非海陆风日,其中8月海陆风日的月际O3质量浓度较非海陆风日高21.5 μg/m3,夏、秋季时发生海陆风可加剧O3污染。

图7 2010—2014年有、无海陆风的浦东监测站 地面O3质量浓度月际变化Fig.7 Monthly variation of surface O3 mass concentration at Pudong monitoring station with and without sea-land breeze from 2010 to 2014

风可使污染物进行迁移,海风期间对O3的影响更显著,通过相对污染系数探究海风阶段浦东机场地区上空污染物的扩散方向(见图8)。

由图8可知,该地区上空污染物对西北偏西方向地区的影响较大,除冬季外该方位所对应的西南西方向的相对污染系数均最大,均超过11.8%,此方位为重污染方位。浦东监测站位于浦东机场的西北方,海风发生时,可将该地区及海面上空的O3吹向陆地区域。夏季时西南西方位相对污染系数高达14.2%,西、西南西和西南方向的相对污染系数均高于9.4%;秋季时西南西、西南和西南南方向的相对污染系数均超过8.8%。与其他季节相比,夏、秋季时污染物向内陆地区输送的概率较高,导致O3质量浓度升高,这与图7显示夏、秋季的海风阶段O3质量浓度远高于非海陆风日时相对应。由于春、冬季时海风阶段的风易使O3向海域扩散,陆地区域O3质量浓度升高较非海陆风日不明显。海风阶段的风速和风向是导致陆地区域O3质量浓度变化的重要原因。在沿海地区工业区的规划过程中需要综合考虑海陆风的影响,在海陆风发生频率高的地区建设工业区可使用污染系数评估其对下风向的影响,避免出现由海陆风造成的局地O3污染问题。

3 结 语

基于OMI的O3资料和ERA5风数据,分析了2010—2019年上海及附近海域对流层低层(海拔≤3 000 m)O3和风速的时空分布特征,结合浦东监测站地面监测数据,以浦东机场为例研究了该地区的相对污染系数、海陆风特征及对O3关联性影响。得到的结论如下:

1)研究区域对流层低层O3质量浓度变化呈夏季高、冬季低的特点,10年间O3质量浓度总体呈上升趋势,其中2018年最高。在一年中O3质量浓度月均值呈周期性变化,O3平均质量浓度每年6月份最高(105.0 μg/m3左右),而12月份最低(60.0 μg/m3左右)。陆地区域O3质量浓度略高于近海岸和海面区域,海域O3污染问题不可忽视。

2)夏、冬季的风速较春、秋季高,夏季时海面超过一半区域的风速大于6.3 m/s;风速从西到东呈逐渐增大趋势,海面风速最大。研究区域春、夏季的盛行风向为东南风,秋、冬季偏北风发生频率较高;四季风速小于5.4 m/s的频率均高达82.4%,且海面和近海岸区域的风易使O3向内陆迁移,使得陆地区域O3浓度略高于其他两个区域。

3)海陆风在春、夏两季发生频率较高,发生时风速小于3.5 m/s。海风阶段O3质量浓度较陆风阶段高,夏、秋季时浦东监测站的海陆风日O3质量浓度较无海陆风日高5.7 μg/m3。夏、秋季时海风阶段西、西南西和西南方向的相对污染系数较高,易使污染物向内陆地区西北方输送,导致O3浓度升高。夏、秋季海风阶段的风速和风向是导致内陆地区O3质量浓度升高的重要原因。