胶东焦家金矿床成矿过程热液蚀变化学反应数值模拟

邹艳红, 张武桥, 毛先成*, 刘占坤

胶东焦家金矿床成矿过程热液蚀变化学反应数值模拟

邹艳红1, 2, 张武桥1, 2, 毛先成1, 2*, 刘占坤1, 2

(1. 中南大学 有色金属成矿预测与地质环境监测教育部重点实验室, 湖南 长沙 410083; 2. 中南大学 地球科学与信息物理学院, 湖南 长沙 410083)

焦家金矿床是胶东金矿集区中典型的破碎带蚀变岩型金矿床, 存在明显的蚀变分带特征, 然而, 热液蚀变分带的形成条件及金沉淀化学反应的空间位置尚不够明确。本文利用TOUGHREACT软件对焦家金矿床含矿热液与围岩化学反应进行了模拟, 旨在定量探讨该矿床热液蚀变过程。通过分析含矿热液与围岩发生的化学反应, 构建热液蚀变成矿概念模型, 模拟计算不同温压条件下成矿流体组分化学平衡浓度以及pH值的变化, 研究成矿过程热液蚀变矿物的溶解与沉淀机制。模拟结果显示, Au+的化学平衡浓度在温度从280 ℃降至180 ℃的过程中呈明显下降趋势, Fe2+化学平衡浓度与Au+呈现相似的变化趋势, 表明金矿物最佳成矿温度范围为180～280 ℃, 成矿流体中Fe2+与[Au(HS)2]−络合物发生置换还原反应, 促使金沉淀析出; 不同温度和压力条件对成矿元素化学平衡浓度变化的影响表明, 温度是控制金沉淀化学反应的关键因素, 压力影响相对较小; 而pH值模拟结果表明, 热液蚀变反应过程中成矿流体pH值升高, 成矿环境从酸性逐渐转变为中性、碱性, 与传统地质手段分析结果一致, 验证了模拟结果的有效性。上述研究结果表明, 在温度驱动力作用下, 成矿流体沿断裂侧向运移与围岩持续叠加的蚀变作用, 形成了蚀变分带; 在紧靠断裂带下盘的黄铁绢英岩化带, 由于易发生多种蚀变的叠加以及成矿温度、pH值的变化, 有利于金的沉淀富集。

数值模拟; 焦家金矿床; 化学反应; 热液蚀变; TOUGHREACT

0 引 言

热液蚀变矿化过程是一个复杂的时空演变过程, 在构造作用影响下, 成矿过程中含矿热液与围岩的化学反应伴随了成矿元素的活化、迁移与沉淀(吕古贤等, 2011; 刘家军等, 2020; 程志中等, 2021), 断裂带大规模热液蚀变是成矿流体与围岩在裂隙和孔隙系统中发生水‒岩反应的结果(Cox, 2010; Jonas et al., 2014; Mazzarini et al., 2019)。成矿过程化学反应数值模拟是在矿床地球化学研究的基础上, 定量研究成矿化学反应与矿液运移和汇流沉淀的演化过程, 分析成矿元素在热液‒岩石反应和构造变形中的迁移情况以及各阶段蚀变矿物的沉淀机制(张德会, 2000; 刘亚洲等, 2018; 戴文强等, 2019)。近年来, 许多学者针对热液矿床成矿过程化学反应数值模拟开展研究, 如矿体形成过程中的水‒岩反应(Steefel and Lasaga, 1994; Zhao et al., 2001), 热液系统中矿化速率与流体流速、温度、压力、化学反应之间的关系及其对成矿的影响(Hobbs et al., 2000; Zhao et al., 2009, 2018; Zou et al., 2017, 2019; 黄沁怡等, 2021; 肖凡和王恺其, 2021), 以及通过化学反应数值模拟软件求解反应‒输运微分方程的数值模型, 分析成矿元素的迁移规律与矿化机制(Myagkiy et al., 2017; Feng et al., 2019; 张婉秋和邹艳红, 2020; Chang and Luo, 2021)。

焦家金矿床是胶东金矿集区中典型的破碎带蚀变岩型金矿床, 金矿化与大规模热液蚀变作用关系密切(杨立强等, 2014)。在蚀变矿化过程中, 构造作用影响和控制着成矿元素的迁移、分配和富集规律(郭涛等, 2003; Deng et al., 2020)。近年来, 前人对焦家金矿床热液蚀变特征(丁式江等, 2000; 张炳林等, 2014)、成矿流体演化与金沉淀机制(张理刚等, 1994; Wen et al., 2015; 赵泽霖等, 2020)、地球化学特征(宋明春等, 2013; Guo et al., 2016)及蚀变矿物学(Song et al., 2015)等方面进行了大量的研究工作。其中, 张理刚等(1994)认为成矿过程中流体温度逐渐降低以及水‒岩相互作用是金富集沉淀的重要原因; 丁式江等(2000)认为焦家金矿床发生了大范围的钾化作用, 并且在其基础上叠加的绢英岩化作用, 有利于大规模金矿化; 赵泽霖等(2020)认为矿区内应力场方向的转变、含矿热液的“沸腾”及水‒岩蚀变反应共同导致流体中金溶解的失稳, 使得含矿流体在不同构造部位内成矿。针对构造变形和流体活动耦合控制的成矿作用, 一些学者结合构造应力场数值模拟进行了相应的研究(张良等, 2013; 李瑞红等, 2019; 王偲瑞等, 2020)。同时, 许多学者对焦家矿床成矿阶段进行流体包裹体显微测温工作, 认为成矿期各成矿阶段温度范围大致为130～340℃(李士先等, 2007; 王中亮, 2012; 宋明春等, 2013; 李瑞红, 2017)。然而, 上述热液蚀变成矿过程的认识仍有两个关键问题尚未解决: 第一, 在成矿化学反应中流体温度和压力的变化对成矿过程有怎样的影响？第二, 热液蚀变分带形成与金矿化过程中矿化元素是如何迁移的？

针对上述问题, 本文基于前人对焦家矿床地质特征、矿物学和地球化学特征等方面研究, 分析矿床热液蚀变化学反应过程, 运用化学反应数值模拟软件TOUGHREACT模拟计算不同热液阶段下成矿元素的化学平衡浓度, 定量分析温度、压力、含矿热液pH值、成矿物质沉淀化学反应过程对金矿床形成的影响, 并研究热液蚀变化学反应如何形成蚀变分带, 探讨金沉淀化学反应的有利条件及位置, 以期加深对焦家金矿床成矿过程的认识, 为该矿床进一步勘查和成因研究提供参考。

1 地质背景与成矿模型

1.1 区域地质背景

胶东半岛位于华北克拉通东南缘(图1), 在中生代构造‒岩浆作用活动中发生了大规模的热液金成矿作用(Deng et al., 2019; 杨立强等, 2019)。区内出露的地层主要为太古宇胶东群、古元古界粉子山群和荆山群高级变质岩、白垩系火山岩。区域岩浆活动强烈, 中生代花岗岩广泛展布, 主要为玲珑黑云母花岗岩、郭家岭花岗闪长岩和艾山二长花岗岩。其中玲珑黑云母花岗岩和郭家岭花岗岩内赋存了95%的胶东金资源量, 是胶东地区金矿床的主要赋矿围岩(Yang et al., 2014)。玲珑黑云母花岗岩呈NNE向带状分布于焦家断裂与招平断裂之间(图1); 郭家岭单元花岗岩主要由石英二长岩、二长花岗岩和花岗闪长岩组成, 并侵入到玲珑黑云母花岗岩中。

图1 胶东金矿集区地质图(据Yang et al., 2016b修改)

区域断裂构造主要呈NNE-NE向展布, 自西向东依次为三山岛、焦家和招平断裂带, 其与次级断裂共同控制了金矿床的分布。焦家断裂带呈NE-NNE向展布, 沿走向延伸约60 km, 控制金矿床资源总量已超过1200 t, 是焦家金矿带主要控矿断裂(图1)。

1.2 矿床地质特征

焦家金矿床位于胶西北地区焦家断裂带中段(图1)。矿区内出露地层为新太古界胶东群马连庄角闪岩(变辉长岩), 主要分布于焦家断裂上盘(图2b)。岩浆岩主要为晚侏罗世玲珑黑云母花岗岩, 主要见于焦家断裂下盘或矿区深部, 是焦家金矿床主要赋矿围岩和各类蚀变岩原岩(Yang et al., 2014; 张炳林等, 2014)。玲珑黑云母花岗岩主要矿物组成为石英(25%～30%)、钾长石(25%～30%)、斜长石(35%～40%)和黑云母(3%～5%)。矿区内断裂构造发育, 主要为焦家断裂及其下盘次级断裂。焦家断裂沿胶东群与玲珑黑云母花岗岩接触带发育, 走向NE-NNE, 倾向NW, 倾角大约在15°～40°, 宽50～500 m(王中亮, 2012)。

焦家金矿床内沿断裂带广泛发育围岩蚀变作用(图2b), 主要蚀变类型为钾长石化、(黄铁)绢英岩化和碳酸盐化等, 各种蚀变作用相互叠加, 蚀变分带明显(图2c), 各带之间呈现渐变关系, 并严格受焦家断裂及其次级断裂控制(Li et al., 2015; Song et al., 2015)。其中黄铁矿化与金矿化关系最为密切(张炳林等, 2014)。蚀变带主要发育于断裂带下盘, 依次为黄铁绢英岩化碎裂岩、黄铁绢英化花岗质碎裂岩、黄铁绢英岩化花岗岩、钾化花岗岩(赵泽霖, 2016)。金的富集与蚀变强度有关, 蚀变越强, 矿化越好, 矿体主要赋存在黄铁绢英岩化碎裂岩内(于学峰等, 2019)。金在蚀变矿物中主要以包体金、晶隙金和裂隙金的形式存在, 包体金和裂隙金寄主矿物为黄铁矿和少量黄铜矿, 晶隙金主要分布于以黄铁矿为主的硫化物及其与石英颗粒之间(张潮等, 2016; 杜泽忠等, 2020)。

依据矿脉切穿关系、矿物共生组合及热液蚀变特征, 焦家金矿床热液成矿作用可分为4个阶段(王中亮, 2012; Wang et al., 2014): 黄铁矿‒石英阶段(Ⅰ)、金‒石英‒黄铁矿阶段(Ⅱ)、金‒石英‒多金属硫化物阶段(Ⅲ)和碳酸盐阶段(Ⅳ)。其中Ⅱ和Ⅲ阶段为金的主要成矿阶段。成矿前发生大规模的钾长石化, 主要矿物成分为钾长石、斜长石和石英, 其中斜长石被钾长石和石英等次生矿物交代(图3a)。在随后的成矿阶段发生绢英岩化, 并叠加先前形成的钾化带(胡受奚等, 2004), 绢英岩主要呈灰绿色(图3b), 变余花岗结构‒细粒变晶结构, 致密块状构造‒零星浸染状和细脉状构造, 其为先期斜长石和黑云母等矿物被石英和绢云母交代完全, 残留少量钾长石并出现少量黄铁矿(图3e、f)。紧接着发生黄铁绢英岩化蚀变, 叠加在绢英岩之上, 形成黄铁绢英岩。黄铁绢英岩主要呈灰绿色(图3c、d), 受应力作用发生破碎, 形成碎裂结构、碎斑结构, 并伴以填隙、包含结构, 以细粒(黄铁矿)浸染状构造为主。焦家金矿床绝大数矿体均赋存在该碎裂带内, 其中暗色物质消失, 长石类矿物蚀变成绢云母和石英, 出现各种硫化物矿物(黄铁矿、黄铜矿、方铅矿、闪锌矿等), 并且金与黄铁矿伴生(图3g～i)。Ⅳ阶段为成矿后阶段, 主要发育碳酸盐化蚀变, 常见的方解石脉叠加于黄铁绢英岩之上(赵泽霖等, 2020)。

(a)钾化花岗岩; (b) 绢英岩; (c)、(d) 黄铁绢英岩; (e)、(f) 绢英岩化蚀变中由绢云母交代早期的钾长石; (g)、(h) 黄铁绢英岩化蚀变中的黄铁矿、绢云母、石英共生组合; (i)黄铁矿伴生自然金。矿物代号: Kf. 钾长石; Q. 石英; Ser. 绢云母; Pl. 斜长石; Py. 黄铁矿; Bt. 黑云母; Au. 金。

1.3 成矿模式

胶东地区在侏罗纪处于碰撞造山的挤压/伸展转换环境, 早前寒武纪变质岩系组成的中下地壳减压熔融, 形成玲珑型花岗岩(宋明春等, 2020)。随着岩浆的演化, 深部幔源流体、岩浆流体与壳源流体等多种流体混合, 由于这些流体具有高温高压和极强的萃取能力, 在上升过程中活化和萃取早期形成的玲珑花岗岩中的金, 形成成矿流体(宋明春等, 2014)。焦家金矿床中NE向断裂构造为金矿物的蚀变矿化提供了容矿空间, 也为含矿流体的运移提供了通道, 同时控制着成矿流体运移的方向(图4)。成矿流体沿断裂构造迁移, 并与构造岩发生热液蚀变作用, 在断裂带下盘形成蚀变岩型金矿体(宋明春等, 2012)。此外, 主断裂张剪段或次级张剪性断裂活动形成的减压空间, 可能导致出现泵吸作用, 并形成少量充填状石英脉型金矿体(邓军等, 1996)。

图4 焦家金矿床成矿模式图(据宋明春等, 2020修改)

2 研究方法

本文在总结焦家金矿床的地质特征和分析热液蚀变化学反应过程的基础上, 建立热液蚀变成矿概念模型, 依据前人研究和矿区实际地质特征, 设定初始条件和模型参数值, 在TOUGHREACT软件中进行化学反应数值模拟实验, 最后, 对数值模拟结果进行分析。具体的数值模拟流程如图5所示。

图5 化学反应数值模拟流程图

研究主要内容包括以下几个方面:

(1) 热液蚀变化学反应概念模型的建立。根据矿床成矿过程热液蚀变化学反应和围岩蚀变分带特征, 结合热液蚀变矿化作用演化过程, 分析成矿元素在热液‒岩石反应中的迁移情况, 建立面向矿床成矿过程热液蚀变化学反应数值模拟的地质概念模型。

(2) 初始条件和模拟参数的设置。水‒岩化学反应模拟中主要参与的物质是成矿流体和围岩, 结合前人对焦家金矿床流体包裹体分析和蚀变岩石矿物组合分析, 确定数值模拟所需的地层岩性等物理参数以及溶质运移的热化学参数, 包括成矿阶段初始温压条件与流体体系所含元素的初始浓度及围岩成分的各项参数。

(3) TOUGHREACT数值模拟。将(2)中获取的参数输入TOUGHREACT数值模型, 在模型网格化参数设置基础上, 设置解算的时间步长, 对多相流体流动和热对流传导耦合方程、溶质运移方程以及化学系统模型进行迭代求解, 直至达到化学反应平衡状态并输出网格单元的结果。由于本研究针对不同成矿阶段模拟化学反应过程, 故需要更新每个阶段的初始矿物组合和初始离子浓度, 同时通过已有地质资料进行计算结果的合理性分析, 并将结果反馈给数值模拟模型, 调整参数重新迭代求解。

(4) 模拟结果分析。根据化学反应平衡浓度计算和矿物组分沉淀与溶解反应速率模拟结果, 定量分析不同温压条件下化学反应平衡浓度的变化趋势、成矿物质迁移形式及成矿流体酸碱性对矿物沉淀的影响, 探讨金矿物沉淀与溶解机制。

2.1 热液蚀变成矿概念模型

焦家主断裂控制了焦家金矿床内蚀变带的空间展布, 主断裂蚀变带形态和产状均与主断裂产状一致, 由主断裂面向外依次为黄铁绢英岩化蚀变带、绢英岩化蚀变带和钾化蚀变带(图6)。

成矿前, 含矿热液受到焦家主断裂韧‒脆性变形转换过程中形成的裂隙控制, 沿着主断裂向上运移并与玲珑花岗岩发生钾长石化蚀变。钾长石化主要呈面状发育于玲珑黑云母花岗岩内。

随着大规模脆性变形叠加到早期的韧性变形之上, 断裂带渗透率提升, 同时伴随着含矿热液的涌入, 发生了大规模的绢英岩化蚀变。绢英岩化热液蚀变是对钾化花岗岩的改造, 与钾化带和黄铁绢英岩化带呈渐变过渡关系。

在Ⅱ、Ⅲ阶段, 随着黄铁绢英岩化作用的进行, 流体不断与蚀变岩发生化学反应, 改变了流体的物理化学条件, 且流体的温度逐渐降低, 金发生沉淀并赋存在黄铁矿中。黄铁绢英岩化带常发育在紧靠断裂带的下盘(图6), 与主断裂产状一致, 蚀变强烈。

2.2 热液蚀变成矿化学反应

沿区域断裂发育大规模的热液蚀变, 是“焦家式”金矿的典型特征。在热液蚀变过程中, 含矿热液与围岩发生多相化学反应, 微观表现为成矿元素在热液蚀变过程中出现元素的带入、带出, 同时包括了Au元素的活化、迁移和沉淀过程, 在宏观上则表现为围岩颜色和体积发生不同程度的改变。矿区内成矿从Au元素活化到沉淀的过程主要发生了钾长石化、黄铁绢英岩化等热液蚀变。

钾长石化蚀变是成矿早期热液蚀变, 是一种高温热液钾质交代作用过程, 是斜长石在富钾热液作用发育形成钾长石的过程, 其反应式为(张潮等, 2014):

在成矿前的钾长石化蚀变过程中, 成矿流体中的K+与围岩钠长石、钙长石中的Na+、Ca2+发生交代反应, 其中Na+为形成热液钠长石和后期碳酸盐化提供部分物质(邓军等, 1996)。成矿流体带入主量元素Si、K, 而形成SiO2和K2O, 因此成矿流体具有富硅的碱性氧化特性。

在钾长石化蚀变之后, 碱性氧化流体通过交代蚀变反应使Au成为高价态离子活化进入成矿流体, 并以含金络合物的形式随热液运移, 其反应方程式为(王中亮, 2012):

绢英岩化蚀变是焦家金矿床内成矿期广泛发育的热液蚀变, 蚀变时间略晚于钾长石化蚀变, 且叠加其之上。蚀变后形成的绢英岩化带与钾化带、黄铁绢英岩化带呈渐变过渡关系(张炳林等, 2014)。随着蚀变反应的进行, 成矿流体的温度逐渐降低, 早期形成的钾长石及围岩中斜长石等矿物发生蚀变交代反应形成石英和绢云母, 其反应方程式为(王玉荣和胡受奚, 2000; 凌洪飞等, 2002; 刘亚洲等, 2018):

在弱酸性条件下, 斜长石较钾长石更易于被绢云母和石英所交代(反应式④)。当成矿流体体系pH值降低时, 钾长石也被绢云母和石英所交代(反应式⑤), 此时, Fe2+与[Au(HS)2]−络合物发生置换反应, 黄铁矿的沉淀促使Au从络合物中释放出来(赵伦山等, 1998; 邓军等, 2000; Liu et al., 2018), Au从含矿热液中沉淀析出的反应式为:

热液蚀变成矿作用实质上是热液流体与围岩发生的水‒岩反应, 通过成矿元素的带入、带出和新矿物的形成达到新的化学平衡, 使得围岩的性质、成矿流体体系组分和组分浓度均发生改变(杜泽忠等, 2020)。上述成矿过程热液蚀变发生的化学反应, 为成矿过程化学反应数值模拟分析奠定了基础。

2.3 动力学方程与数值模拟软件

为了定量分析成矿元素迁移过程、沉淀机制以及金矿化受温度的影响, 本文运用TOUGHREACT软件对焦家金矿床成矿过程化学反应进行数值模拟, 定量计算成矿流体体系中各成矿流体组分的化学平衡浓度。TOUGHREACT软件是研究孔隙与裂隙介质中多相流体化学反应非等温流体的数值模拟程序, 用来解决地下多相流体和热流动、溶质运移和化学反应等耦合问题(Xu et al., 2006), 实现了温度场(T)、水力场(H)和化学场(C)的多场多维耦合。TOUGHREACT软件已被广泛应用于地质相关的数值模拟问题, 包括流体‒岩石化学相互作用(Klunk et al., 2021)、CO2的地质储存(Xu et al., 2011; Li et al., 2016)等。

结合本文研究, 数值模拟中用到的主要动力学方程包括:

(1) 质量和能量守恒的系统控制方程

当含矿热液从岩体运移到玲珑黑云母花岗岩时, 玲珑黑云母花岗岩与含矿流体因物化条件的差异, 发生强烈的接触交代化学反应。用数值方法求解焦家矿区地球化学系统的动力学方程, 需要考虑多相流体流动和热对流传导、溶质运移以及地球化学反应过程的系统控制方程, 并且所有过程都遵循质量和能量守恒定律。其控制方程如下:

其中:V为第个单元的体积;为单位体积的质量或能量;为质量或能量的通量;为单元网格表面法向量;Γ为第个单元的边界;q为源汇项;为时间。

(2) 化学反应平衡浓度计算

成矿系统中基础离子成分(如: Au+、Fe2+)在溶液中、氧化还原环境中以及酸碱条件下等的反应达到局部平衡后各离子的浓度值的可以表达为:

其中:c为第种基本离子的摩尔浓度;c为第种络合离子的摩尔浓度(mol/L); 而络合离子则是由基本离子组成的;K为反应平衡常数;γ和γ为对应离子的热力学活度系数;N为主要离子个数;V表示单元网格接触面中所含第种基础离子成分的化学计量数。

(3) 矿物沉淀与溶解反应速率计算

在描述含矿热液与围岩发生蚀变交代作用时, 蚀变矿物动态溶解/沉淀速率定律可以表示为:

其中: n表示矿物;n是反应速率(mol/(L∙s)), 其正值为溶解, 负值为沉淀;n是依温度变化的速率常数(mol/(m2∙s));n是每千克水的矿物比表面积(cm2/g);n是矿物的饱和指数; 参数和通常取值为1。

在成矿热液蚀变反应过程中, 金矿矿物溶解和沉淀会受到H和OH−的催化作用, 不同温度下的反应速率常数可以表示为:

其中: 上标和下标变量nu、H和OH分别代表中性、酸性和碱性机制;E是活化能(kJ/mol);25是25 ℃的速率常数(mol/(m2·s));是气体常数(kJ/(mol·K));是绝对温度;是组分的活度;H和OH是指数, 为常量。

3 实例模拟与讨论

3.1 模型建立与参数设置

考虑含矿热液沿断裂运移过程中, 不断与围岩发生热液蚀变化学反应, 本研究选用TOUGHREACT一维模型表达化学反应中各组分化学平衡浓度变化, 反映矿物溶解沉淀情况。根据焦家金矿床矿化蚀变图(图6), 本文以玲珑黑云母花岗岩层为例, 假设模拟地层是均质的, 建立简化的一维垂向接触蚀变带模拟模型(图7), 垂直方向上共剖分了75层, 其中胶东群变质岩占20层, 断裂占5层, 玲珑黑云母花岗岩占50层,、方向各设置为1 m, 并且顶底板为定压边界(压力不发生改变)。在断裂及玲珑黑云母花岗岩的网格内设置成矿流体组分, 其中所发生的化学反应过程是本研究的重点。以此模型为基础模拟计算各成矿阶段不同成矿环境下成矿流体成分化学平衡浓度以及pH值的变化情况。

图7 一维模型垂向示意图

矿床成矿过程化学反应数值模拟涉及到的反应物为围岩和成矿流体。其中围岩为玲珑黑云母花岗岩, 其组分及含量见表1。根据前人对焦家金矿床流体包裹体的研究(Wang et al., 2015; 郭林楠, 2016; 赵泽霖等, 2020), 表明成矿流体的成分主要有H+、Na+、K+、Ca2+、Mg2+、F−、Cl−、HS−、HCO3−、SO42−、SiO2、H2O等, 所含金属元素有Fe、Cu, 其次为Pb、Zn、Au、Ag等金属元素, 模拟用到的成矿流体组分及初始浓度设置如表2所示。

表1 初始矿物成分及体积分数

表2 成矿流体组分及浓度(mol/L)

前人对流体包裹体分析结果显示, 成矿温度范围大约为130～340 ℃(宋明春等, 2013; 李瑞红, 2017), 压力范围为28～290 MPa(张潮, 2015), 成矿阶段pH值为5.24～7.04(Wang et al., 2015)。考虑热液流体初始温度应当高于矿物形成温度(Liu et al., 2011), 因此本文数值模拟实验将热液初始温度设为350 ℃。另外, 为定量研究温度对成矿流体组分化学平衡浓度的影响, 选取压力范围中间值128 MPa作为成矿压力。由于目前还没有研究方法能准确推测出各个热液成矿阶段的具体持续时间, 因此, 对每个阶段设置的模拟时间在数量级上是一致的。

焦家金矿床中黄铁矿是最重要的载金矿物, 已有研究表明金的富集程度与黄铁矿含量正相关(严育通等, 2013; 刘向东等, 2019)。Fe2+是黄铁矿(FeS2)重要的化学成分, 通过模拟成矿流体体系中Fe2+带入、带出情况, 可以分析黄铁矿的溶解沉淀过程来推测金沉淀的影响因素。同时, 本文分别模拟不同物理化学条件下含矿热液与围岩的交代化学反应, 针对不同成矿阶段模拟, 计算Au+的化学平衡浓度, 了解控制金矿沉淀的化学反应的关键因素, 并根据各个成矿阶段pH值的变化分析成矿环境对金沉淀的影响。

3.2 模拟结果

Au+在128 MPa压力条件下化学平衡浓度随温度的变化结果(图8)显示, Ⅰ阶段, Au+化学平衡浓度逐渐上升, 呈现带入的趋势, 温度为280 ℃时, Au+的化学平衡浓度值出现拐点; Ⅱ阶段, 230～280 ℃范围内, Au+化学平衡浓度有小幅度的降低, 230 ℃时, Au+的化学平衡浓度值再次出现拐点; Ⅲ阶段, 180～230 ℃范围内, 浓度值下降趋势更明显; 最终, 在Ⅳ阶段, Au+的化学平衡浓度趋于稳定。

图8 128 MPa压力条件下Au+化学平衡浓度随温度变化情况

不同温压条件下Au+的化学平衡浓度变化趋势(图9)显示, 在温度一定的条件下, Au+的化学平衡浓度变化曲线近似平行于横轴, 其值随压力的变化程度小; 而在压力一定的条件下, Au+的化学平衡浓度随温度的降低逐渐降低。

图9 不同温度条件下Au+化学平衡浓度随压力变化情况

在128 MPa压力条件下, Fe2+化学平衡浓度随温度的变化情况(图10)显示, 在Ⅰ阶段, Fe2+化学平衡浓度逐渐上升, 呈明显的带入趋势; 随着蚀变化学反应的进行, 在成矿Ⅱ阶段, Fe2+化学平衡浓度降低; 而在成矿Ⅲ阶段, Fe2+化学平衡浓度降低持续降低, 并较之前降低的幅度更快; 最终在Ⅳ阶段, Fe2+平衡浓度趋于稳定。

图10 128 MPa压力条件下Fe2+化学平衡浓度随温度变化情况

焦家金矿床成矿各阶段pH值的变化情况(图11)显示: 在Ⅰ阶段, 成矿流体体系的pH值逐渐降低, 直至成矿Ⅱ阶段保持降低的趋势; 而在成矿Ⅲ阶段, pH值逐渐升高, 且较成矿前期显示出升高的趋势; 最后, 在成矿Ⅳ阶段, 成矿流体系pH值趋近于7。pH值变化表明, 成矿流体性质由弱酸性→酸性→弱酸性→弱碱性。每个成矿阶段的pH均值分别为5.80、5.26、6.71和6.92, 与前文中的地质资料较为吻合(Wang et al., 2015), 佐证了模拟结果的有效性。

图11 焦家金矿床各成矿阶段的pH值

3.3 讨 论

(1) 成矿物质迁移形式及成矿流体运移分析

综合128 MPa压力条件下, Au+和Fe2+化学平衡浓度的模拟结果可见, Fe2+化学平衡浓度与Au+呈现相似的变化趋势(图8、10)。对成矿过程化学反应分析, 在Ⅰ阶段氧化环境下, Au能被氧化成Au+, 造成化学平衡浓度的上升(图8),并且阴离子组成富含Cl−, 因此该阶段Au以[AuCl2]−的形式迁移, 同时, 成矿热液中的Fe被氧化为Fe2+, 其化学平衡浓度值也随之增高(图10), 为后续黄铁矿的沉淀提供了化学元素条件。而在主成矿阶段, 随着[AuCl2]−分解沉淀, Au重新与硫形成[Au(HS)2]−络合物, 并在构造应力作用下, 成矿流体再次向断裂两侧运移, 此时, 在钾化带之上发生绢英岩化蚀变, Fe2+与[Au(HS)2]−络合物发生置换反应, 消耗成矿流体中的Fe2+等金属离子(图10), 使Au从络合物中释放出来, 且黄铁矿同时沉淀析出, 造成Au在黄铁绢英岩化蚀变带富集的现象。

(2) 温度、压力对金成矿化学反应的控制作用

不同温度条件下Au+化学平衡浓度模拟结果可见, 温度范围在180～280 ℃之间, Au+的化学平衡浓度值呈明显带出的趋势(图8), 金矿容易发生沉淀化学反应, 因此, 金矿物成矿的最佳温度为180～280 ℃。而Au+化学平衡浓度随压力的变化较小, 其在成矿流体体系中含量基本保持不变(图9)。由此认为, 热液蚀变成矿过程中, 温度是控制金矿物沉淀化学反应的核心因素, 压力的影响较小。

(3) 成矿流体酸碱性对金矿物沉淀的影响

从成矿各阶段pH值模拟结果可见, 成矿前形成钾长石化蚀变的流体处于相对碱性氧化环境。阶段Ⅰ的氧化环境造成部分金属被氧化, 形成酸性氧化物, 从而成矿流体体系的pH值在逐渐降低(图11)。并且Ⅰ和Ⅱ阶段酸性流体有利于后续斜长石和钾长石蚀变形成绢云母。随后发生的绢英岩化蚀变中, H+被消耗(反应式⑤和⑥), 导致pH值显著升高(图11), 成矿环境从酸性逐渐转变为中性、碱性环境, 而pH值的升高对硫金络合物的溶解度影响不容忽视。由此可以推测, 在焦家金矿床热液蚀变化学反应过程中, pH值的升高是引起金沉淀的一种重要因素。

成矿前, 在NNW-SSE向区域构造应力作用下, 断裂带下盘花岗岩体遭受挤压变形, 形成大量显微裂隙构造(杜泽忠等, 2020)。同时, 矿区发生大规模的钾长石化蚀变, 钾长石化后蚀变矿物的形成过程会有效提高孔隙度和渗透率, 使得后续的流体容易与周围矿物进一步发生反应(汪浩等, 2020)。随后, 深部挤压变形作用仍在继续, 先期构造岩开始叠加脆性变形, 并且导致温度和压力条件的改变, 先期形成的微裂隙开始扩容, 为后期成矿作用提供更好的容矿空间。成矿流体在构造应力、温度等因素驱动下, 向上及垂直于断裂面沿下盘开始迁移, 并且在早期蚀变上叠加绢英岩化蚀变。此时成矿温度逐渐降低, 成矿环境为弱酸性还原, 持续叠加发生黄铁绢英岩化蚀变。因此, 在构造应力的作用以及含矿热液温度由断裂近侧向远侧逐渐冷却的控制下, 持续叠加蚀变反应, 形成了现有的蚀变矿化分带。在紧靠断裂带下盘的黄铁绢英岩化带, Fe被消耗形成黄铁矿, 使得含Au的络合物分解, Au从热液流体中沉淀出来, 在主断裂带下盘的破碎带内大量沉淀富集形成金矿体。

综上所述, 在紧靠主断裂下盘的黄铁绢英岩化带, 经过多种蚀变的叠加以及构造作用、成矿温度、pH值的变化, 形成了利于金沉淀化学反应的成矿环境。由此推断, 在紧靠断裂带下盘的区域具有较好的找矿潜力。

4 结 论

本文运用TOUGHREACT软件模拟焦家金矿床成矿各阶段热液蚀变化学反应, 定量分析Au元素的迁移形式与变化过程, 研究了成矿热液蚀变过程中金矿物的沉淀机制, 得出了以下结论:

(1) 在主成矿阶段, 当温度从280 ℃降至180 ℃时, 成矿流体中Au+的化学平衡浓度出现不同程度的降低, Fe2+与Au+化学平衡浓度呈现相似的变化趋势, 表明Fe2+与含金络合物发生置换反应, 促使金沉淀析出, 因此金矿的最佳成矿温度范围为180～280 ℃。根据不同温压条件下计算得到的Au+化学平衡浓度可知: 金矿沉淀的化学平衡浓度主要受温度变化控制, 压力的影响较小。

(2) 成矿流体酸碱性pH值先下降后升高, 表明成矿环境从酸性逐渐转变为中性、碱性。并且pH值的升高会造成硫金络合物溶解度降低, 可能是引起金沉淀的另一种重要因素。

(3) 基于热液蚀变化学反应模拟分析结果, 在构造应力的作用以及含矿热液温度由断裂近侧向远侧逐渐冷却的控制下, 持续叠加的蚀变化学反应, 形成了现有的蚀变矿化分带。并且在紧靠主断裂下盘的黄铁绢英岩化带, 经过多种蚀变的叠加以及构造作用、成矿温度、pH值的变化, 形成了利于金沉淀化学反应的成矿环境。由此推断, 在紧靠断裂带下盘的区域具有较好的找矿潜力。

致谢:感谢中山大学肖凡副教授和另一位匿名审稿人对本文提出的宝贵修改意见, 向两位审稿专家致以诚挚的谢意。

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Numerical Simulation of Hydrothermal Alteration Chemical Reactions During Ore-forming Process of the Jiaojia Gold Deposit, Jiaodong Peninsula, China

ZOU Yanhong1, 2, ZHANG Wuqiao1, 2, MAO Xiancheng1, 2*, LIU Zhankun1, 2

(1. Key Laboratory of Metallogenic Prediction of Nonferrous Metals and Geological Environment Monitoring, Ministry of Education, Central South University, Changsha 410083, Hunan, China; 2. School of Geosciences and Info-Physics, Central South University, Changsha 410083, Hunan, China)

The Jiaojia gold deposit is featured by obvious alteration zonation, and is one of the typical altered-type gold deposits in the Jiaodong gold province. However, the formation conditions of hydrothermal alteration zonation and the spatial location of chemical reaction associated with gold precipitation are still unclear. To quantitatively discuss the hydrothermal process, we used the TOUGHREACT software to simulate the chemical reactions between ore-bearing fluids and wall rocks of the Jiaojia gold deposit. First, we constructed a conceptual mineralization model related to hydrothermal alteration by discussing the chemical reaction between ore-bearing fluids and wall rocks. Subsequently, we simulated the chemical equilibrium concentration of ore-forming fluids and pH changes under different temperature and pressure conditions, which was used to study the dissolution and precipitation mechanism of hydrothermal minerals during ore-forming processes. The simulation results show that the chemical equilibrium concentration of Au+significantly decreased with temperature from 280℃ to 180℃, and the chemical equilibrium concentration of Fe2+showed similar trend, indicating that the favorable gold metallogenic temperature range is 180℃to 280℃, andFe2+in ore-forming fluids reacts with [Au(HS)2]−to promote gold precipitation. The temperature and pressure conditions influence the chemical equilibrium concentrations of ore elements, nevertheless, temperature is a more critical factor controlling gold precipitation, while the influence of pressure is relatively weak. The pH simulation results show that the pH values of ore-forming fluids increased during the hydrothermal alteration reaction, which means that the ore-forming environment changes from acidic to neutral and/or alkaline. The pH variation during the ore-forming process is consistent with conventional geological observations, and thus validated the simulation results. The above results indicate that the temperature driving lateral migration of ore-forming fluids along the fault resulted in the continuous overprinting alteration. The pyrite-sericite-quartz alteration in the footwall of the fault zone is conducive to gold precipitation and enrichment due to frequent overprinting of various alteration and changes of temperature and pH.

numerical simulation; Jiaojia gold deposit; chemical reaction; hydrothermal alteration; TOUGHREACT

10.16539/j.ddgzyckx.2022.01.010

2021-11-28;

2022-02-10;

2022-03-08

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邹艳红(1971–), 女, 教授, 博士生导师, 主要从事三维地学建模与矿产资源定量预测研究与教学工作。E-mail: zouyanhong@csu.edu.cn

毛先成(1963–), 男, 教授, 博士生导师, 主要从事三维成矿预测的研究与教学工作。E-mail: mxc@csu.edu.cn

P618.51; P628.3

A

1001-1552(2023)05-1158-015