溶解氧含量对国产化锻造主管道316LN不锈钢环境促进疲劳寿命的影响

郑 会,张 维,李国健,李 杰,谭季波,吴欣强

(1. 国核电站运行服务技术有限公司,上海 200233;2.中核核电运行管理有限公司,海盐314301;3.中国科学院金属研究所,沈阳 110016)

压水堆(PWR)核电站一回路冷却剂的运输管道(主管道),连接了反应堆压力容器、蒸汽发生器、主冷却剂泵等关键核心设备,是重要的一回路压力边界,其结构完整性直接影响核电站运行的安全性。PWR主管道长期工作在300～330 ℃、15～16 MPa的含B/Li高温高压水中,由于压力波动、热分层、启停堆、流致振动等影响,管道可能遭受环境影响疲劳(EAF)损伤。根据JNES-SS-1005EnvironmentalFatigueEvaluationMethodforNuclearPowerPlants和NUREG/CR-6909EffectofLWRWaterEnvironmentsontheFatigueLifeofReactorMaterials,与空气环境相比,主管道使用的奥氏体不锈钢在一回路冷却剂环境中的疲劳寿命可能下降10～100倍,并造成ASME《锅炉与压力容器规范》第三卷(ASME BPVC III)中的疲劳设计曲线在一回路冷却剂环境中可能不够保守的问题。这是由于在2009b版之前的ASME BPVC III中,应变疲劳寿命是通过空气中的标准棒状疲劳试验获得,并利用简化的Langer方程[1]进行拟合获得其最佳拟合曲线。在保守处理,即应力幅/应变幅除以2或疲劳寿命除以20后得到了疲劳设计曲线,该方法未能充分考虑轻水反应堆(LWR)环境对核电结构材料疲劳性能的影响,可能存在安全裕度不足的问题。

因此,美国核管会于1993年发布了通用安全问题(GSI)GSI-166和GSI-190,并于1999年致信ASME要求修改其疲劳设计规范曲线。之后,在2007年和2018年美国核管会分别颁布了Regulatory Guide 1.207第0版和第1版,要求新建及延寿核电站安全设计和疲劳分析必须充分考虑一回路冷却剂环境因素的影响。

在此基础上,近20 a,以美国阿贡国家实验室(ANL)、日本原子力安全基盘机构(JNES)、中国科学院金属研究所(IMR)为代表的研究机构,对模拟一回路冷却剂高温高压水环境对核级不锈钢疲劳性能的影响开展了广泛研究,这些研究主要考虑了应变速率、温度、溶解氧(DO)等因素的影响,建立了考虑环境因素的ANL模型(美国)、JNES模型和IMR模型[2-4]。在2009b及之后的ASME BPVC III中则使用了基于ANL模型最佳拟合曲线修订的疲劳设计曲线。

这3个模型都属于根据试验数据建立的统计模型,对于环境因素的评价也都使用了环境疲劳校正因子(Fen)来处理,但在如何处理DO含量对不锈钢在高温高压水环境中EAF性能的影响上有所区别。ANL模型的最初版本和JNES模型都认为DO含量对不锈钢的EAF性能没有影响,或者其影响可以被其他因素覆盖。而ANL新版模型和IMR模型[4]则认为:在高含量DO环境中不锈钢材料会有更长的疲劳寿命;在低含量DO环境中,环境因素的影响会更明显,导致其疲劳寿命反而降低。

随着中国三代核电的发展,锻造奥氏体不锈钢主管道已经全面自主化和国产化,但关于国产化锻造主管道316LN不锈钢的EAF试验数据仍较为缺乏。因此,很有必要开展国产化316LN不锈钢锻件在模拟一回路冷却剂高温高压水环境中EAF寿命的试验研究,并验证设计疲劳曲线的适用性,为设计、评价和运维提供数据支撑。

1 试验

1.1 试验材料

使用的316LN不锈钢来自按三代核电国产化锻造主管道工艺生产的管道模拟件,其规格为φ798 mm×75 mm,材料为SA376-TP316LN,其化学成分及ASME BPVC II Materials Part A标准值见表1。如图1所示,从管道内壁1/4壁厚处取样进行金相检验,取圆棒试样在空气中和模拟一回路高温高压水环境中进行疲劳试验,试样标距段直径为8 mm,长度为16 mm。如图2所示,试样3个取向上的显微组织均为典型的奥氏体,分布有一定数量的孪晶,晶界平直。3个取向上的平均晶粒尺寸分别为71.0,76.6,68.0 μm,无明显区别。

图1 取样示意图

图2 金相检验试样截面3个取向上的显微组织

表1 316LN不锈钢的化学成分

1.2 疲劳试验

(1)

空气中的疲劳试验在岛津疲劳试验机上进行,应变幅分别为0.3%,0.6%,0.9%,1.2%,应变速率为0.004 s-1,温度分别为25 ℃和325 ℃。每个试验条件设置3个平行试样。

模拟一回路水中的疲劳试验在高温高压循环水腐蚀疲劳试验装置中进行,试验温度为325 ℃,试验压力为12.5 MPa,溶液中含有1 200 mg·L-1的B和2.2 mg·L-1的Li,采用高纯水、分析纯级硼酸(H3BO3)和分析纯级氢氧化锂(LiOH·H2O)配制试验溶液。利用高纯N2和高纯O2控制DO含量。应变幅为0.6%,应变速率分别为0.4×10-3s-1和0.4×10-4s-1。为研究DO含量对材料EAF性能的影响,分别在低于5 μg·L-1、100 μg·L-1和700 μg·L-1的DO含量下进行试验,每个试验条件设置3个平行试样。

1.3 表征与分析

采用FEI INSPECT F50SEM型扫描电镜(SEM)观察疲劳试验后试样的裂纹和断口形貌,并采用配套的能谱仪(EDS)分析断口表面腐蚀产物的化学成分。

2 结果与讨论

2.1 形貌观察

由图3可见:在不同DO含量下疲劳试验后,试样的表面状态基本一致,其表面覆盖灰色腐蚀产物,裂纹宏观上垂直于加载轴,微观上曲折扩展。将经疲劳试验后的试样置于空气中,进行拉-拉疲劳试验直至断裂,观察其断口形貌。如图4所示:灰黑色部分为疲劳试验开裂区域,覆盖有腐蚀产物;银白色部分为在空气中断裂的区域;在不同DO含量条件下,试样断口形貌也基本一致,均为多裂纹源起始特征,且疲劳特征区(疲劳裂纹源区、疲劳裂纹扩展区和疲劳裂纹尖端区)明显。

由图5和图6可见,在不同DO含量条件下,试样疲劳断口的显微形貌没有明显区别,疲劳断口上均有“山脊”。“山脊”是裂纹桥接时产生的,表明316LN不锈钢的EAF为多裂纹源起始特征。裂纹源均为扇形花样,呈准解理开裂特征,裂纹扩展区为典型的疲劳辉纹特征。由图5～6还可见:在DO含量小于5 μg·L-1的高温高压水环境中,试样表面腐蚀产物主要为富Fe、Cr、Ni的尖晶石氧化物;随着DO含量增加至700 μg·L-1,试样断口覆盖的尖晶石氧化物颗粒数量增加,且尺寸变大。

图3 不同DO含量条件下试样经疲劳试验后的裂纹宏观形貌(应变速率为0.4×10-3 s-1)

图4 不同DO含量条件下试样经疲劳试验后的断口宏观形貌(应变速率为0.4×10-3 s-1)

图5 在DO含量小于5 μg·L-1条件下试样疲劳断口的显微形貌及腐蚀产物EDS分析结果(应变速率为0.4×10-3 s-1)

图6 在700 μg·L-1 DO条件下试样疲劳断口的显微形貌及腐蚀产物EDS分析结果(应变速率为0.4×10-3 s-1)

综上所述可见,在不同DO含量条件下,试样经疲劳试验后的表面裂纹形貌、断口宏观及微观形貌均差别不大,说明其EAF行为和机理区别不大。

2.2 疲劳寿命

由表2和图7可见:在0.3%和0.6%的中低应变幅下,试样在空气中的疲劳寿命位于ASME平均曲线稍上位置;在0.9和1.2%高应变幅下,试样在空气中的疲劳寿命位于ASME平均疲劳疲劳曲线偏下位置;在0.6%应变幅下,试样在室温空气和高温空气中的疲劳寿命相当,表明当空气温度在325 ℃以下时,温度对国产化锻造316LN不锈钢主管道的疲劳寿命影响不大。

图7 316LN不锈钢在空气和模拟一回路水中的疲劳寿命与应变幅的关系

表2 试样在空气和模拟一回路水中的疲劳试验结果

由图7还可见:与空气中相比,316LN不锈钢在含DO的模拟一回路水中的疲劳寿命最大下降了约10倍,从最大的8 739疲劳周次下降到了最小的888疲劳周次,即Fen可达10,但仍在ASME设计疲劳曲线上方。

在模拟一回路水中,与应变速率0.4×10-3s-1条件下的结果相比,当应变速率为0.4×10-4s-1时,试样的疲劳寿命更短,说明在更低的应变速率下EAF效应更显著。总的来看,当应变速率相同时,试样的EAF寿命随DO含量的变化不大,疲劳寿命偏差不超过30%,在图7中表现为疲劳寿命点相互重叠。由表2还可见,当其他环境因素相同时,试样的EAF寿命随DO含量的变化基本呈一水平线,在不同应变速率下,这种变化趋势是一致的。

上述趋势与JNES-SS-1005标准中的模型描述(图8)是一致的,但与NUREG/CR-6909标准中的模型(图9)有所不同。在NUREG/CR-6909标准中,其模型考虑了DO含量对不锈钢EAF寿命的影响,认为在低含量DO(<0.1 mg·L-1)条件下,EAF寿命是高含量DO(≥0.1 mg·L-1)条件下的两倍。但仔细比较其中的数据(图8)可以发现:第一,标准中给出这一结论的数据较少;第二,当应变速率较大(>0.1×10-3s-1)时,DO含量对EAF寿命的影响并不明显(图8所示的圆框处),而当应变速率较小(≤0.1×10-3s-1)时,在低含量DO条件下EAF寿命会有较明显的降低(图8所示的方框处);第三,在低含量DO条件下,304不锈钢的EAF寿命明显降低(约75%),而316不锈钢的EAF寿命仅降低约30%。

图8 JNES-SS-1005标准中不同DO含量条件下奥氏体不锈钢的Fen

图9 NUREG/CR-6909标准中不同DO含量下304和316不锈钢的疲劳寿命与应变速率的关系

上述分析表明,相比于DO含量,应变速率对EAF寿命的影响更大,且只有在应变速率足够低时,EAF效应才会更显著。DO含量会影响氧化膜结构,进而影响疲劳裂纹萌生机理[5],但当应变速率较大(如>0.1×10-3s-1)时,DO含量对EAF寿命的影响可能会被应变速率、材料成分、热处理等差异造成的影响覆盖,从而在统计结果中数据变化并不明显,变化幅度不超过30%。因此,对于国产化锻造主管道316LN不锈钢的EAF寿命,在建立较为精确的统计模型时需要细分应变速率范围,并考虑DO含量的影响,但具体的应变速率范围划分仍需要更多的试验数据才能确定,特别是在0.1×10-4～0.1×10-3s-1应变速率范围内DO含量对材料EAF寿命能的影响值得仔细研究。

3 结论

(1) 在空气中,温度(325 ℃以下)对国产化锻造316LN不锈钢主管道的疲劳寿命影响不大。

(2) 在模拟一回路高温高压水环境中,316LN不锈钢的EAF寿命降低,但仍在ASME设计疲劳曲线上方。在不同DO含量条件下,316LN不锈钢的EAF断口均呈典型的多裂纹源起始特征,裂纹源均为扇形花样,呈准解理开裂特征,裂纹扩展区均为典型的疲劳辉纹特征。疲劳断口上覆盖的腐蚀产物主要为富Fe、Cr、Ni的尖晶石氧化物,随着DO含量的增加,氧化物颗粒数量增加、尺寸变大。

(3) 结合不同的统计模型可知,在0.4×10-4～0.4×10-3s-1应变速率范围内,不同DO含量条件下316LN不锈钢的EAF寿命偏差不超过30%,未表现出明显的统计差异。在建立较为精确的统计模型时需要细分应变速率范围,并着重研究0.1×10-4～0.1×10-3s-1应变速率范围内DO含量对国产化锻造316LN不锈钢主管道的EAF寿命的影响。