改良型CO2湿壁塔内气液两相流动规律及传质特性

陆诗建，刘苗苗，杨菲，张俊杰，陈思铭，刘玲，康国俊，李清方

（1 中国矿业大学碳中和研究院，江苏 徐州 221116；2 中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室，江苏 徐州 221008；3 中国矿业大学化工学院，江苏 徐州 221116；4 中国石油大学（华东）新能源学院，山东 青岛 266580；5 中石化石油工程设计有限公司，山东 东营 257026）

湿壁塔由于其优势显著，很早之前就被科学家们用于气液传质机理中的研究工作。其中，湿壁塔的液相是以薄膜状沿着垂直圆管中的内壁流下，同时与进入塔中的气相进行传热和传质的过程[1]。由于其具有传质效果好、气液接触面积已知等特点[2]，湿壁塔常被用于吸收、蒸发、蒸馏等过程的研究。一般情况下3m 以下的湿壁塔被应用于气液反应的探究过程。

根据化学反应工程中的反应动力学和流体力学中的理论进行分析，湿壁塔中液体的流动是用来增强气液两相的混合和加强质量传递的过程、增加塔内气液两相的接触面积、增大两相接触的时间，以减小湿壁塔内部的阻力[3-5]。湿壁塔中流体状态对于塔内的气液接触会有一定的影响，例如湿壁塔中的流体分布不均匀使得塔内的传质效率降低，所以湿壁塔内的传质规律研究十分重要[6]。于松华[7]在湿壁塔中对相变吸收剂吸收CO2的气液传质规律进行分析，结果表明吸收过程中加速作用是因为液膜内反应物浓度梯度发生了改变，传质阻力由主要受气膜影响变成主要受液膜影响。Wang等[8]使用湿壁塔研究了相变吸收剂吸收CO2的反应动力学，动力学模型表明CO2吸收过程主要受液膜扩散过程的影响。Fang 等[9]在湿壁塔中研究了氨基酸盐吸收CO2的气液传质特性，结果表明气相传质系数不仅取决于湿壁塔的流体动力学条件，还取决于装置内的总压力。Wang等[10]采用纳米颗粒来增强CO2吸收过程的气液传质系数，并研究了纳米颗粒对湿壁塔中液相传质系数的增强作用机制。研究表明，发现液相传质系数的增加是由于液相中布朗运动引起的粒子布朗运动和微对流运动所致。

流体力学模拟软件不断发展，其数值模拟过程相对来说比较精确，研究者们也更加倾向于使用模拟软件对于工艺工程进行研究，因为通过工艺数值模拟软件可以降低实验次数。CFD模拟吸收塔中气液传质规律可以进一步提高吸收塔中的气液传质效率，同时数值模拟方法能够比较准确地反映吸收塔中的流动情况和对流动机理进行研究和分析[11-13]。目前，国内外学者对SO2的吸收模拟过程进行了大量研究[14]，但对CO2在吸收塔的吸收模拟过程研究却很少，本文主要对CO2在吸收塔中的吸收过程进行数值模拟。

Raynal 等[15]在探究CO2吸收塔的最优设计中采用CFD模拟湿壁塔，如图1所示；Iso等[16]在探究湿壁塔内气液两相的流动模拟中采用Fluent模拟湿壁塔，如图2 所示；Raynal 等[17]在探究CO2的捕集中采用的Fluent模拟湿壁塔内流场；Mshewa等[18]发明了降膜式湿壁塔，增强了降膜式湿壁塔的实用性；Pacheco等[19-20]通过一系列实验研究对降膜式湿壁塔进行了进一步的修改完善；Dang等[21]也给出了更多关于降膜式湿壁塔的修改细节。Qian等[22]为改善液体和气体的分布，对湿壁塔结构进行了如下改进：①气体不是直接进入吸收室，而是通过柱底孔径为20μm 的环形多孔金属托盘流动；②液体不通过传统的液体分布器，而是在垂直抛光的吸收柱上进行溢出分布；③吸收柱位于两根同心圆玻璃管的中心，水在管之间循环以保持吸收温度恒定；④吸收柱固定在插座上，便于吸收柱调整高度以达到实验要求。Rodriguez-Flores 等[22-23]使用具有膜促进剂（薄的不锈钢编织物）的湿壁塔进行CO2吸收实验，结果表明膜促进剂可以促进稳定液膜的形成以及沿柱内壁适宜的液体分布。

图1 CO2吸收塔模拟示意图

图2 湿壁塔模拟示意图

本文根据流体力学定律，运用了专业的软件Gambit和Fluent软件进行二维模型和三维模型的模拟，通过PISO算法和层流模型，进一步确定了边界条件，数值的基准和改良后的湿壁塔中的内流场，建立了气液两相的流动方程，定性地分析了气液两相的流场对于传质过程的影响，同时判定了改良后的湿壁塔是否更加有利于传质过程的分析，此项研究为实验的进一步开展提供了理论依据和实验依据。

1 湿壁塔内数值模拟的基本设置

1.1 控制方程和计算模型

1.1.1 流体动力学控制方程

控制方程[24-25]是质量守恒定律、动量守恒定律与能量守恒定律的数学描述，这些方程中变量各不相同，它们体现了在单位体积单位时间内物理量的守恒性质，具有统一的数学表达形式。用φ表示通用变量，各控制方程均可以表示为式(1)。

式(1)的展开形式为式(2)。

式(2)中，φ表示通用变量，可以是u、v、w、T等求解变量；Γ是广义扩散系数；S是广义源项，式(1)中各项依次分别是瞬态项、对流项、扩散项及源项。φ、Γ和S对于特定的方程具有特定的形式，各特定方程和各个符号的对应关系如表1 所示。其中组分方程适用于气体扩散与有机胺溶液反应过程。

表1 通用控制方程中各符号的具体形式

1.1.2 计算模型

液相H2O入口的雷诺数ReL计算如式(3)所示。

式中，v为截面的平均速度，m/s；de为特征长度，m；μ为流体的动力黏度，Pa·s。

根据基准湿壁塔和改良型湿壁塔设计要求，液体循环量控制在3000mL/min，当量直径de为10mm。基准湿壁塔和改良型湿壁塔液相H2O 入口参数和雷诺数如表2所示。

表2 湿壁塔液相H2O入口参数表

通过计算可知为层流运动，Fluent 中选择的Viscous Model （黏 度 模 型）为Laminar （层 流模型）。

1.2 几何建模和网格划分

改良型湿壁塔的总体结构示意如图3所示。这是一种新型气体吸收降膜反应器，是通过改进基准湿壁塔获得改良型湿壁塔。其中气体分布采用偏心方式和扰流叶片使得气流更加分布均匀，液体采用旋流分布方式形成平稳均匀液膜。气体自塔顶进入经气体分布器后形成均匀稳定的气流沿湿壁柱外表面向上运动；液体自湿壁柱内腔底部进入，由湿壁柱顶部溢出，经液体分布器分布后形成稳定的液膜沿湿壁柱表面流下，与气体进行逆流接触。热保温方式采用水浴夹套；湿壁柱外壁采用超微喷砂处理改善对水相的润湿性。

图3 改良型湿壁塔结构图

在基准湿壁塔的基础上改进获得改良型湿壁塔，与基准湿壁塔主要的结构区别是气体挡板结构和气体入口位置的不同，改良型湿壁塔更有利于气相向上流动，利于气液两相混合，减少气相在气体挡板位置处速度突变的可能性，利于气液两相在逆流中传质。

在Gambit 软件中分别进行改良型湿壁塔二维和全尺寸空间的三维实体建模及网格划分，见图4。改良型湿壁塔按块划分网格，由结构网格和非结构网格构成。在几何边界简单的区域采用map网格类型，几何边界复杂的区域采用pave网格类型，网格单元均采用pave。由于改良型湿壁塔内液膜很薄，则在该液膜区域采用局部加密处理。

图4 改良型湿壁塔几何模型和网格划分

2 改良型湿壁塔气液两相流场的分析

改良型湿壁塔内部气液两相流场已通过模拟数值方法得到，对改良型湿壁塔内部气液两相流场的气液两相的速度分布规律、压力分布规律以及液膜变化规律进行分析。

2.1 速度分布规律

2.1.1 速度场

液体在改良型湿壁塔内的流动状态[26]，可分为三个区域：进口附近加速段；稳定段；下部波纹区。塔下部波纹区的流动状态比较复杂，缺乏理论分析，而且对于短湿壁塔，可以不予考虑。下面主要以液相H2O入口速度νL=0.6m/s，气相CO2入口速度νg=0.5m/s的流动状态为研究对象分析速度场。

图5 为液相H2O 入口速度νL=0.6m/s、气相CO2入口速度νg=0.5m/s时改良型湿壁塔的速度矢量图。从图5可知，液相H2O在湿壁柱表面是层流；气相CO2从气相入口进入，流经气体挡板，有涡旋运动，以层流形式从气相出口流出。在气体挡板区域气相CO2速度较大，速度最大值约是气相CO2入口速度的2倍，气液两相接触时间减小；远离气体挡板区域气相CO2速度减小，气液两相接触时间增大。

图5 改良型湿壁塔的速度矢量图

在稳定段，液相形成液膜以一定速度沿湿壁柱流下。现主要分析稳定段的速度场，气液混合两相的速度可以分解为柱坐标下的轴向速度和径向速度两个分量，为了对改良型湿壁塔内部速度场进行深入分析，下面对这两个分量进行单独分析。

（1）轴向速度

轴向速度是改良型湿壁塔速度场重要的一个分量，轴向速度使液体沿塔壁方向流动，促使形成稳定的液膜，为进一步传质奠定基础。图6 为液相H2O 入 口 速 度νL=0.6m/s、气 相CO2入 口 速 度νg=0.5m/s 时改良型湿壁塔混合相的轴向速度随液膜深度的变化曲线图，x为液膜深度。y=60mm、80mm、100mm、120mm 系列分别表示y=60mm、80mm、100mm、120mm 截面的轴向速度随液膜深度的变化。y=60mm 截面表示在气体挡板区域，y=80mm、100mm、120mm 截面表示依次远离气体挡板区域。

图6 改良型湿壁塔轴向速度分布图

从图6可以看出，不同截面之间轴向速度的变化规律大致相同，轴向速度为负值，沿y轴负方向，沿湿壁柱方向向下，轴向速度随液膜深度增大而先增大后减小，轴向速度减小是由于气液两相逆流的结果，轴向速度减小处位于液膜边界位置。随着塔截面的升高，各截面轴向速度的最大值减小。y=60mm、80mm 截面，轴向速度波动较大，轴向速度的最大值较其他截面大，这两个截面液膜较薄，这是由于气体挡板处气相流速较大的原因，减少了气液两相接触时间；y=100mm、120mm 截面，轴向速度在液膜边界处波动较小，这两个截面液膜较厚，表明气液两相流场稳定，气液两相接触时间增大。所以就轴向速度分布而言，改良型湿壁塔在有效液膜高度内随截面的升高气液两相接触时间增大，利于传质。

（2）径向速度

径向速度是改良型湿壁塔内速度场另一个重要的分量，径向速度促进气液两相向塔壁方向流动，能够加速气液两相在液膜内混合。图7为液相H2O入口速度νL=0.6m/s、气相CO2入口速度νg=0.5m/s时改良型湿壁塔混合相的径向速度随液膜深度的变化曲线图，x为液膜深度。y=60mm、80mm、100mm、120mm 系列分别表示y=60mm、80mm、100mm、120mm截面混合相的径向速度随液膜深度的变化。

图7 改良型湿壁塔径向速度分布图

从图7可以看出，不同截面之间在液膜内部区域径向速度均趋于0，这是由于气液两相为层流。不同截面之间径向速度随液膜深度变化趋势相同，为负值，沿x轴负方向，径向速度随液膜深度的增大而增大，它促使气液两相向塔壁方向运动，加速气液两相在液膜内混合，其作用范围虽小，但对气液两相混合却起着重要的作用。所以就径向速度分布而言，改良型湿壁塔在有效液膜高度内随截面的升高气液两相混合程度增强。

2.1.2 液相入口流量对速度场的影响

改良型湿壁塔的结构和气相入口流量确定，液相入口流量不同，则气液两相流的速度场不同，现对此操作参数对速度场的影响进行研究分析。根据改良型湿壁塔设计要求，液体循环量控制在3000mL/min，改良型湿壁塔液相入口流量为980mL/min、1959mL/min、2939mL/min 时速度场对应的液相入口速度为0.2m/s、0.4m/s、0.6m/s。

图8(a)、(b)是 液 相H2O 入 口 速 度νL=0.6m/s、0.4m/s 及气相CO2入口速度νg=0.5m/s 时改良型湿壁塔的速度矢量图。图8(c)是液相H2O 入口速度νL=0.2m/s、气相CO2入口速度νg=0.5m/s 时改良型湿壁塔的速度矢量图。

图8 不同液相入口流量下的速度矢量图

从图8可知，液相H2O沿湿壁柱层流流动；气相CO2从气相入口进入，流经气体挡板，以层流形式从气相出口流出。气相入口速度不变，液相入口速度分别为0.2m/s、0.4m/s、0.6m/s 时，均有涡旋运动，而且随着液相入口速度的增大，在远离气体挡板区域气相涡旋运动增强，在液膜边界处气液两相混合增强。这是由于轴向应力对液膜的剪切作用增大，使得液膜表面的连续液体破碎成液滴，继而液滴与气相充分混合，加强湿壁塔吸收作用。

2.1.3 气相入口流量对速度场的影响

改良型湿壁塔的结构和液相入口流量确定，气相入口速度不同，则气液两相流的速度场不同，现对此操作参数对速度场的影响进行研究分析。下面比较改良型湿壁塔气相入口速度为0.1m/s、0.5m/s、1m/s、5m/s时速度场。

图9 是液相H2O 入口速度νL=0.6m/s 及气相CO2入口速度νg=0.1m/s、0.5m/s、1m/s、5m/s 时改良型湿壁塔的速度矢量图。

图9 不同气相入口流量下的速度矢量图

从图9可知，在νL=0.6m/s、νg=0.1m/s时，在远离气体挡板区域，气相以较小的速度层流流动，气液两相混合程度较弱；在νL=0.6m/s、νg=0.5m/s 时，在远离气体挡板区域，有涡旋运动，气液两相有效接触；在νL=0.6m/s、νg=1m/s 时，在远离气体挡板区域，有涡旋运动，液相沿湿壁柱向下流动形成的液膜较薄，这是由于气相流速较大造成液相返混的原因；在νL=0.6m/s、νg=5m/s 时，在远离气体挡板区域，液膜几乎消失，这是由于气相流速过大导致液相不能沿湿壁柱向下流动形成稳定的液膜，不利于改良型湿壁塔传质。

液相入口速度不变，在一定的气相入口速度范围内，随气相入口速度的增大，气液两相在远离气体挡板区域涡旋运动增强，气液两相混合程度增强，利于传质。气相入口速度不应过大，否则导致液相不能沿湿壁柱向下流动形成稳定的液膜，不利于传质。

2.1.4 湿壁塔变径结构对速度场的影响

改良型湿壁塔的液相和气相入口流量确定，若无变径结构，则气液两相流的速度场不同，现对此结构参数对速度场的影响进行研究分析。

图10是液相H2O入口速度νL=0.6m/s、气相CO2入口速度νg=0.5m/s 时无变径结构的改良型湿壁塔的速度矢量图。对比图10和图8可知，在远离气体挡板区域，有变径结构的改良型湿壁塔涡旋运动较强，气液两相接触更充分，混合程度更强，更利于传质。

图10 无变径结构速度矢量图（νL=0.6m/s，νg=0.5m/s）

2.1.5 气体挡板对速度场的影响

气体挡板的结构影响了改良型湿壁塔内部气液两相流动状态。改良型湿壁塔的液相和气相入口流量确定，若无气体挡板结构，则气液两相流的速度场不同，对此结构参数对速度场的影响进行研究分析。

图11是液相H2O入口速度νL=0.6m/s、气相CO2入口速度νg=0.5m/s 时无气体挡板结构的改良型湿壁塔的速度矢量图。对比图11和图8可知，无气体挡板的改良型湿壁塔在远离气体挡板的液膜边界处无涡旋运动，气液两相层流逆流接触，不利于气液两相充分混合，不利于传质；有气体挡板的改良型湿壁塔涡旋运动较强，气液两相接触更充分，混合程度更强，更利于传质。

图11 无气体挡板速度矢量图（νL=0.6m/s，νg=0.5m/s）

2.2 气液两相分布规律

图12是νL=0.6m/s和νg=0.5m/s、νL=0.4m/s和νg=0.5m/s、νL=0.6m/s 和νg=1m/s、νL=0.4m/s 和νg=1m/s时改良型湿壁塔的H2O体积分数分布图。

图12 改良型湿壁塔相图

从图12 可知，液相H2O 在进口附近加速段，形成凸起的曲面，这是由于液体表面张力的作用，加速段很短。同样，据文献所载，这一段距离很短。在稳定段，液相形成稳定的液膜以一定速度沿湿壁柱壁流下，通过文献调研，液相沿湿壁柱形成稳定的液膜。

2.3 压力分布规律

图13是液相H2O入口速度νL=0.6m/s、气相CO2入口速度νg=0.5m/s 时改良型湿壁塔的压力云图。由图13 可知，压降为0。这是由于湿壁塔液膜较薄，成膜所需的静压液位较低，压力场变化较小。

图13 改良型湿壁塔压力云图

2.4 液膜分析

2.4.1 液膜表面积

湿壁塔具有下列特点：气膜和液膜之间互不渗透，仅在表面进行传质，借助气流通过降膜时在液膜表面产生特殊的波动所造成不稳定的分子扩散、进行高效的传质，可以允许较高的气速通过，设备阻力降较小，液膜较薄。液膜若分布不均匀即会导致液膜在湿壁柱表面厚度不一，受流速等因素影响发生测流或撕裂。湿壁塔的有效传质表面积与液膜的表面积密切相关，研究湿壁塔内液膜表面积对提高湿壁塔的传质能力有重要意义。

有效液膜表面积F由式(4)计算。

根据改良型湿壁塔的设计参数，d=25mm。

由表2可知，改良型湿壁塔的液相雷诺数均在40＜ReL＜1200 范围内，属于拟层流区。在拟层流区内（40＜ReL＜1200），根据流动特性的变化，Kapitsa提出了液膜厚度δ的修正方程[27]，则稳定段的理论液膜厚度δt由式(5)计算。

液膜厚度理论计算式(5)已得到实验验证，在拟层流区内湿壁塔的液膜厚度的实验值与理论计算值符合较好，则湿壁塔的液膜厚度的理论计算值可作为分析依据。

查看Fluent相图体积分数分布规律，分析得在不同的液相流速下液膜的厚度δs。

在湿壁柱外形成的有效理论液膜表面积Ft和有效模拟液膜表面积Fs由式(6)和式(7)计算。

液膜表面积误差eF由式(8)计算。

改良型湿壁塔的降液膜的有效高度he2=150-44-12=94mm。

2.4.2 液相入口流量对液膜的影响

根据式(5)、式(6)计算得改良型湿壁塔的理论降液膜厚度δt2和表面积Ft2，查看Fluent相图体积分数分布规律，分析在不同的液相流速下改良型湿壁塔的模拟液膜厚度δs2和表面积Fs2，液膜厚度误差为eδ2，液膜表面积误差为eF2。

图14 为改良型湿壁塔的理论和模拟液膜厚度随液相入口体积流量的变化曲线图，图15 为改良型湿壁塔的理论和模拟液膜表面积随液相入口体积流量的变化曲线图。由图14 可知，随液相入口体积流量VL的增大，理论和模拟液膜厚度均增大，且理论液膜厚度和模拟液膜厚度增长趋势符合较好。由图15可知，随液相入口体积流量VL的增大，理论和模拟液膜表面积均增大，且理论液膜表面积和模拟液膜表面积增长趋势较符合。

图14 改良型湿壁塔的理论和模拟液膜厚度对比曲线

图15 改良型湿壁塔的理论和模拟液膜表面积对比曲线

通过将改良型湿壁塔的理论和模拟液膜厚度及表面积进行对比分析，改良型湿壁塔的理论和模拟液膜厚度及表面积均分别较符合。湿壁塔的传质仅在液膜表面进行，液膜参数的变化可反映气液两相传质结果的变化。

在允许的液相入口体积流量变化范围内，液膜表面积的增大表明液膜有效液膜传质表面积增大，气液两相传质增强，则理论和模拟液膜表面积随液相入口体积流量的增大而增大，均表明液膜有效传质表面积增大，气液两相传质增强。所以，在允许的液相入口体积流量变化范围内，液相入口体积流量越大，液膜表面积越大，改良型湿壁塔液膜有效传质表面积越大，越利于气液两相传质。

3 结论

选用Fluent软件，采用层流模型、VOF模型及非稳态类型，模拟基准湿壁塔和改良型湿壁塔的气液两相流场，定性分析稳定液膜边界气液两相流场对传质过程的影响，得出主要结论如下。

（1）改良型湿壁塔液膜厚度的理论计算结果和二维模型模拟结果及三维模型模拟结果符合得较好，可以判断选用的几何模型及数值计算方法能较好预测改良型湿壁塔的流场。

（2）随液相入口流量的增大，在稳定液膜边界气相涡旋运动逐渐增强，气液两相混合程度加强，利于改良型湿壁塔的气液两相传质。在一定气相入口流量范围内，随气相入口流量的增大，液膜界面涡旋运动增强，气液两相混合程度加强，利于改良型湿壁塔的气液两相传质；气相入口流量不宜过大，否则导致液相不能沿湿壁柱向下流动形成稳定的液膜，不利于传质。

（3）改良型湿壁塔的变径结构和气体挡板均利于气液两相混合，利于传质。改良型湿壁塔的传质过程在液膜边界发生，随液相入口流量的增大液膜厚度增加，液膜表面积增大，有效传质面积增大，利于气液两相传质。