兰州市不同功能区道路灰尘中PAHs的污染特征、来源和风险评价

王瑛 王凯 何丽 于斌斌 张强

摘要：用气相色谱-质谱联用仪测定了兰州市5个功能区（工业区、交通区、居住区、城市公园、农田）道路灰尘中16种优控多环芳烃（PAHs）的含量，分析PAHs的组成特征、污染水平和来源，并对各采样点道路灰尘中PAHs的人群健康风险及生态风险进行评价.结果表明，兰州市各功能区道路灰尘中∑PAHs、∑7PAHs和∑combPAHs含量排序均為工业区＞交通区＞居住区＞农田＞城市公园＞背景点；兰州市道路灰尘中PAHs单体平均含量以5环的苯并（b）荧蒽最高，约2 300 μg·kg-1；兰州市道路灰尘中的PAHs污染主要来自煤和生物质燃烧，同时伴随石油燃烧；兰州市个别样点道路灰尘中PAHs对成人和儿童存在人群健康风险，皮肤接触是健康风险最主要的暴露途径，PAHs对儿童的威胁大于成人；无论基于一类用地Bap浓度筛选值（550 μg·kg-1）还是二类用地Bap浓度筛选值（5 500 μg·kg-1），均只有工业区部分样点道路灰尘中PAHs的Bap总毒性当量浓度超标，其余各功能区所有样点均未超标.

关键词：道路灰尘；多环芳烃；来源分析；风险评价；Bap浓度

中图分类号：X 820.4;X 513文献标志码：A文章编号：1001-988Ⅹ（2023）04-0118-11

多环芳烃（PAHs）是指分子中含有两个或两个以上苯环以线状、角状或簇状排列的稠环型化合物，包括150余种化合物［1］.由于多数PAHs具有很强的“三致”（致癌、致畸、致突变）效应［2-3］.美国环保署于1979年将萘（Nap）、苊烯（Acy）、苊（Ace）、芴（Flu）、菲（Phe）、蒽（Ant）、荧蒽（Fla）、芘（Pyr）、苯并（a）蒽（BaA）、

（Chr）、苯并（b）荧蒽（BbF）、苯并（k）荧蒽（BkF）、苯并（a）芘（BaP）、二苯并（a，h）蒽（DahA）、茚并（1，2，3-cd）芘（IcdP）、苯并（g，h，i）芘（BghiP）共16种PAHs列为优先控制的污染物，我国把Nap，Fla，BghiP等7种PAHs列入环境污染的黑名单［2］.PAHs主要由石油、煤炭、木材及其他有机物不完全燃烧或高温裂解过程中产生，城市中各种人类活动包括化石燃料燃烧、机动车尾气排放、垃圾焚烧、精炼油、焦炭和沥青生产等都会产生大量的PAHs，从而导致其进入环境介质，威胁土壤、大气等生态安全和人类健康［4-6］.

城市道路灰尘是人类活动所产生的颗粒污染物的“汇”和“源”，吸附于道路灰尘中的PAHs能够在自然挥发、风力搬运、汽车尾气等过程中进入大气，成为大气环境的二次污染源.同时，降雨时城市道路灰尘中的PAHs 被径流冲刷进入水体，影响城市水体质量并且成为城市下游水体的重要污染源［2］，例如，研究表明有的城市水体中高达36%的PAHs来自城市地表径流［7］.此外，城市灰尘中的PAHs不仅对大气和水环境产生强烈影响，还会导致暴露人群的癌症风险显著提高［8］.因此，关注城市灰尘中PAHs的污染、来源、风险研究不论对城市有机污染物的源头治理，还是对相关环境措施的制定显得意义重大.

兰州是我国黄河上游重要的工业城市，其具有干旱、半干旱的气候及特殊的山谷地貌特征，不利于污染物扩散，使兰州曾是我国大气污染较严重的城市之一［9］.近年来，兰州虽然在大气污染治理方面取得了显著的成效，但随着城镇化进程的加快、人口密度的增加、汽车保有量的不断攀升、土地利用类型的改变以及兰石化炼油厂、热电厂、炭素厂等大量重化工企业的存在，为兰州市的PAHs污染提供了新的来源，增加了居民的健康暴露风险［10-13］.因此，本研究以兰州市作为研究区域，在主城区范围内选择不同城市功能区（包括工业区、交通区、居住区、城市公园和农田），对各功能区道路灰尘中PAHs的分布特征进行分析，解析了兰州市PAHs的主要来源，进而对PAHs的生态风险和健康风险进行评价，旨在为兰州市PAHs污染的有效防治提供数据支撑.

1 材料与方法

1.1 样品采集

在兰州市主城区范围内均匀布设样点，覆盖不同城市功能区（含工业区、交通区、居住区、城市公园和农田），于2022年3月采集30个道路灰尘样品.工业区样点选在兰石化炼油厂、西固电厂、范坪电厂、第二热电厂、丰泉垃圾发电厂、方大炭素厂、榆钢冶炼厂共7个典型的以石油冶炼和燃烧工艺为主的工业源周边道路；交通区样点选取车流量较大的南、北滨河路和南环路；居住区样点选在人口集中的格林小镇、安宁庭院、天庆国际新城和兰石化家属院中道路；城市公园样点选在安宁区、城关区和西固区的兰州植物园、雁滩公园、金城公园中道路；农田样点位于西固区和七里河区周边的农田旁道路.选取自然植被覆盖较好，人为污染物排放较少的官滩沟景区道路为背景点.具体采样点分布见图1.由于历史原因和生产工艺等结构性污染，工业区对周边生态环境影响较大，因此作为重点研究区域.

每个灰尘采样点选取前，首先划定沿不透水路面的路缘石2 m～6 m×0.5 m的采样区域，如果道路灰尘明显较多则沿路缘2～3 m即可，然后在划定区域内用事先准备好的干净的毛刷来回反复仔细清扫3次，然后用铲子截取装入写好标签的棕色玻璃瓶，每个采样点收集灰尘的量不少于300 g，记录采样面积，用手持GPS记录每个采样点的地理位置.将样品带回实验室于4℃以下冷藏保存，在样品有效期内提取分析.采样前2周及采样期均为晴朗天气.

1.2 样品分析

1.2.1 材料与仪器

丙酮、正己烷、二氯甲烷为农残级（美国默克）；硅藻土（赛默飞世尔）、铜粉和无水硫酸钠（天津光复）为优级纯，使用前于400 ℃灼烧4 h；固相萃取填料为1 000 mg硅酸镁，体积为6 mL；氦气和氮气纯度99.999%以上；16种EPA优控的PAHs标准溶液（Reagecon，200 mg·L-1）；内标溶液（Reagecon，2 000 mg·L-1），包括萘-d8、苊烯-d10、菲-d10、-d12和苝-d12.

赛默飞世尔ASE350快速溶剂萃取仪，ATR AutoVap S8氮吹仪，EL电子天平，德国Supelco固相萃取仪，Milli-Q超纯水处理系统，Agilent7890A-5975C气相色谱-质谱联用仪.

1.2.2 样品的提取和净化

将所采道路灰尘样品除去异物，充分混匀.称取20 g新鲜样品加入粒状硅藻土拌匀，转移至34 mL萃取池中，用ASE350加压流体快速溶剂萃取仪萃取.以1∶1的正己烷丙酮混合溶剂为提取液，萃取条件为：温度100 ℃，压力1 500 Pa，静态萃取5 min，淋洗体积为60%萃取池体积，氮气吹扫时间100 s，循环萃取2次，收集萃取液，经无水硫酸钠脱水，氮吹浓缩至约2 mL待净化.空白样品用石英砂代替进行提取.用硅酸镁固相萃取柱净化提取液后浓缩定容至1 mL，加入内标溶液用GC-MS分析.

1.2.3 样品测定

分析条件：色谱柱HP-5MS，30 m×0.25 mm i.d.×0.25 μm df（J&W Co，USA）；载气：高纯氮气，流速1.2 mL·min-1；进样口温度：280 ℃；恒流分流进样1 μL，分流比：5∶1；气相色谱-质谱接口温度：280 ℃；柱温由70 ℃程序升溫至290 ℃，EI离子源，70 eV，离子源温度230 ℃，四级杆温度150 ℃；以选择离子检测方式定量.

1.2.4 质量控制

实验过程采用标准方法《土壤和沉积物 多环芳烃的测定 气相色谱-质谱法》（HJ 805-2016）中的质量控制方法.样品分析前用十氟三苯基膦检查质谱性能，每分析20个样品更换进样口衬管.本次实验各PAHs单体的标准曲线回归方程的R2都在0.999以上，加标回收率在59%～103%，均值为91.6%，方法检出限在0.25～1.60 μg·kg-1之间，平行样标准偏差均小于15%.

1.4.3 生态风险评价方法

生态风险评价是指在生态环境受一个或多个胁迫因素（不确定性的灾害、事故及人类行为等）影响后对导致生态系统健康及安全受到危害的可能性进行的评价.生态风险评价的方法有风险商值法、毒性当量法、内梅罗指数法及效应区间低值法和效应区间中值法等［20］.文中采用毒性当量法对兰州市道路灰尘中PAHs的生态风险进行评价.即以前文所述样品中PAHs相对于BaP的总毒性当量浓度（CTTE），通过Bap风险来表征评估道路灰尘中PAHs含量的总生态风险.

由于本研究范围内土地利用现状特征是以工业用地（二类）为主，但存在居住用地与耕地（一类）分布在工业用地周边，因此本次的评价标准参照国家《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 36600-2018）中的一类用地和二类用地标准.

2 结果与讨论

2.1 各功能区道路灰尘中PAHs的含量特征

2.1.1 PAHs总体分布特征

整体上，兰州市道路灰尘中均存在16种PAHs.表1统计出了兰州市及各功能区道路灰尘中16种PAHs的总量（∑PAHs）、7种致癌性PAHs的总量（∑7PAHs）和9种特定燃烧化合物（包括Fla，Pyr，BaA，Chr，BbF，BkF，BaP，IcdP，BghiP）的总量（∑combPAHs）.兰州市总体∑PAHs均值为10 861.5 μg·kg-1，范围为170.13～220 047.31 μg·kg-1，这与上海市夏季道路灰尘中多环芳烃的浓度（10 400 μg·kg-1）相当，是上海市冬季道路灰尘中多环芳烃浓度（23 700 μg·kg-1）的0.46倍［21］；低于西安市地表灰尘中PAHs平均浓度值（13 845.82 μg·kg-1）［22］；是芜湖市地表灰尘中PAHs平均浓度（5 200 μg·kg-1）［23］的2.1倍；是合肥市地表灰尘中PAHs平均浓度（2 980 μg·kg-1）的3.6倍［23］；是越南广宁省下龙市（399 μg·kg-1）和锦普市（780 μg·kg-1）的27.2倍和13.9倍［24］;是缅甸城区（630 μg·kg-1）和台湾（2 400 μg·kg-1）的17.2倍和4.5倍［25］.总体来看，兰州市道路灰尘中PAHs含量处于相对较高的水平.

兰州市各功能区道路灰尘中多环芳烃总量（∑PAHs）存在较大差异.背景点道路灰尘中∑PAHs含量为310.47 μg·kg-1.工业区道路灰尘中∑PAHs的含量范围在170.13～220 047.31 μg·kg-1之间，均值为20 322.72 μg·kg-1，是背景点∑PAHs含量的65倍.交通区道路灰尘中∑PAHs范围在652.5～6 934.96 μg·kg-1之间，均值为2 225.64 μg·kg-1，是背景点的7倍.居住区道路灰尘中∑PAHs范围在498.75～3 606.96 μg·kg-1之间，均值为1 555 μg·kg-1，是背景点的5倍.城市公园道路灰尘中∑PAHs范围在353.88～635.09 μg·kg-1之间，均值为513.11 μg·kg-1，是背景点的2倍.农田道路灰尘中∑PAHs范围在750.47～1 055.64 μg·kg-1之间，均值为903.06 μg·kg-1，是背景点的3倍.总体来说，各功能区道路灰尘中∑PAHs，∑7PAHs和∑combPAHs含量排序均为工业区＞交通区＞居住区＞农田＞城市公园＞背景点（图2），且工业区道路灰尘中∑PAHs、∑7PAHs和∑combPAHs显著高于其他功能区，说明工业区道路灰尘受工业污染影响严重.由表1可知，各功能区∑7PAHs和∑combPAHs占∑PAHs的比重均较高，∑7PAHs占比介于42.9%～66.5%之间，∑combPAHs占比介于72.5%～87.1%之间.

参照Maliszewska［26，27］将土壤PAHs污染划分为4种水平，即无污染（∑PAHs＜200 μg·kg-1）、轻微污染（200～600 μg·kg-1）、中等污染（600～1 000 μg·kg-1）和严重污染（＞1 000 μg·kg-1）.兰州市工业区、交通区和居住区道路灰尘均受到PAHs严重污染，农田道路灰尘受PAHs中等污染，城市公园和背景点道路灰尘受PAHs轻微污染.宋宁宁等［2］和黄勇等［28］研究表明，炼油厂的原油加工工艺，包括常减压、重油催化、延迟焦化、催化重整加热、减渣、抽提等过程都会有大量

以高环为主的PAHs产生.兰州市工业区道路灰尘受PAHs严重污染与炼油厂、炭素厂和炼钢厂等存在大量的重油催化和提取装置、延迟焦化装置、煤干馏和燃烧装置有密切关系.在长期的工业活动中，特别是炭素厂和炼油厂的焦化工艺及石油挥发，炼钢厂的煤干馏和燃烧工艺，会导致大量携带PAHs的粉尘被释放到大气中，经过大气干湿沉降最终降落在周边区域，造成厂区及周边土壤和道路灰尘PAHs污染.

交通区和居住区道路灰尘受PAHs严重污染的原因一方面可能是受工业污染影响，另一方面是由于兰州市汽车保有量逐年上升，且兰州市又是西北的交通枢纽［29］，汽油和柴油的燃烧及轮胎磨损等产生大量的PAHs所致.

2.1.2 PAHs单体分布特征

兰州市道路灰尘中PAHs单体平均含量（图3）以5环的BbF最高，约2 300μg·kg-1，显著高于其他单体含量；其次为5环的BkF，BaP，和6环的IcdP，含量均在1 000～1 500 μg·kg-1之间；3环的Phe，4环的Fla、Chr和Pyr及6环的BghiP含量均在500～1 000 μg·kg-1之间；2环的Nap，3环的Acy，Ace，Flu，Ant，4环的BaA和5环的DahA含量相对较低，均低于500 μg·kg-1.各功能区道路灰尘中单体分布呈相似的规律.

就各功能区不同环数的PAHs分布（图4）来看，各功能区道路灰尘中PAHs均以4环和5环的PAHs占比最大，4环的占比在26.97%～41.15%之间，5环的占比在24.82%～43.91%之间.3环占比在11.15%～22.51%之间，6环PAHs占比在5.42%～17.07%之间，

2环PAHs占比最小，均小于8%.

兰州市总体各环PAHs平均占比大小排序为4环（40.63%）＞5环（27.11%）＞3环（19.78%）＞6环（7.22%）＞2环（5.26%）.研究表明，当地区出现4环和5环PAHs占优势时，说明该地区的PAHs主要来自燃烧源，与该地区生活方式有关，冬季长时间供暖、农田秸秆燃烧等带来的PAHs积累于环境中，短时间难以完全降解［30］.由此可见，兰州市各功能区道路灰尘中PAHs主要来自燃烧源.另有研究表明，当低环（2环，3环）和高环（4环，5环和6环）的比值小于1时，PAHs主要来源于化石燃料的不完全燃烧，而当低环与高环的比值大于1时，PAHs主要来源于热解或石油类泄露［17］.图4显示，本研究各功能区16种PAHs中高分子量（4-6环）PAHs占的比重均较大，所有功能区的低环与高环比值均明显小于1，且各功能区组成规律相似.上述分析表明，兰州市各功能区PAHs均主要来自于化石燃料燃烧和生物质燃烧.

2.2 不同功能区道路灰尘中PAHs来源分析

2.2.1 特征化合物比值法

目前常用的定性源解析方法是PAHs特征化合物比值法（表2），可用于鉴别石油源和燃烧源.Yunker等［31］研究表明，Fla，Pyr，IcdP，BghiP在环境中降解速率相对较慢，特征比值的变化幅度不大，能较好地保存原始信息，是比较理想的源判别特征化合物.由表2可知，当Fla/（Fla+Pyr）＜0.4，IcdP/（IcdP+BghiP）＜0.2，BaA/（BaA+Chr）＜0.2以及BaP/BghiP＜0.9时，主要来源为石油源；当Fla/（Fla+Pyr）＞0.5，IcdP/（IcdP+BghiP）＞0.5，BaA/（BaA+Chr）＞0.35及BaP/BghiP＞0.9时，主要来源为煤、草、木材等生物质燃烧源；当0.4＜Fla/（Fla+Pyr）＜0.5，0.2＜IcdP/（IcdP+BghiP）＜0.5，BaA/（BaA+Chr）>0.35时，代表来源为石油产品的不完全燃烧［2］.本研究同样根据PAHs特征化合物比值法的判定标准，选用BaA/（BaA+Chr），Fla/（Fla+Pyr），IcdP/（IcdP+BghiP）和BaP/BghiP对兰州市不同功能区道路灰尘中PAHs的来源进行分析.

表3和图5为兰州市道路灰尘中PAHs特征化合物比值，可以看出兰州市道路灰尘中BaP/BghiP的范围为0.89～5.70，均值为1.70，绝大多数大于0.9，可以推断PAHs主要来源于生物质燃烧；IcdP/（IcdP+BghiP）的范围为032～0.70，均值为0.54，大多数大于0.5，说明兰州市道路灰尘中PAHs主要来自煤和生物质燃烧，部分来自汽车尾气；Fla/（Fla+Pyr）的范围为0.39～0.64，均值为0.56，大多数大于0.5，少数点位介于0.4与0.5之间，同样说明PAHs主要来自煤和生物质燃烧，部分来自石油燃烧；BaA/（BaA+Chr）的范围为0.14～0.56，均值为0.42，绝大多数大于0.35，表明道路灰尘中PAHs主要来自燃烧混合源.综上所述，可以初步判定兰州市道路灰尘中的PAHs主要来自燃烧源，以煤和生物质燃烧为主，同时伴随着石油燃烧源.这与管贤贤等的研究结果一致［29］.

2.2.2 PMF法

PMF运行结果（图6）显示，因子1的特征污染物是Flu（43.3%），Phe（52.6%），Ant（34.8%），Fla（58.8%），Pyr（53.0%），BaA（64.0%），CHr（64.4%），BbF（35.9%），BaP（46.4%），DahA（34.0%），IcdP（31.6%）和BghiP（39.4%）.Yunker等［31］發现钢铁行业的生产过程中会排放较多的Ant，IcdP和DahA.煤和生物质燃烧都会排放大量的Phe，Ant和Chr［32］，Ant，Phe，Fla，Pyr，BaA的主要来源是煤炭燃烧［33，34］.Flu代表了焦炭燃烧源［35］.兰州市大量燃煤电厂、炼钢厂、碳素厂等都会使用煤和焦炭作为燃料，且煤炭也是兰州市部分家庭取暖、商业街烧烤摊等的燃料之一.因此可以判定因子1为煤和生物质混合燃烧源，贡献45.4%.因子4贡献了大部分的Acy（54.2%），Acy是木材燃烧的指示物［36］，可以判定因子4主要为木材燃烧源，贡献19.7%.因子4还贡献了部分BaP（33.5%），DahA（37.4%），IcdP（38.3%）和BghiP（33.7%）.因此，因子4和因子1可以合并为煤和生物质的混合燃烧源，总贡献为65.1%.

因子2的特征污染物为Nap，Ace，Flu.Larsen等［37］研究发现，煤焦油、木榴油和石油的挥发往往会产生大量低环的PAHs，其中Nap是特征污染物.Biache等［38］认为Nap主要在未经燃烧的石油原油和相关产品中含量丰富.因此可认定因子2为石油挥发源，贡献13.7%.这与兰州市存在大量的石油化工装置有关.

因子3的特征污染物是BkF（75.4%）和BbF（36.4%），Chr，BbF和BkF与重油的燃烧密切相关［39-40］，工业锅炉和铁路运输业常用重油作为燃料，也会排放大量BbF和BkF［41］.Fang等［42］同样认为BkF是交通源的特征因子.兰州是西北重要的交通枢纽，大量的铁路运输、工业锅炉会消耗大量的重油.因此，因子3可被认定为以交通运输为主的重油燃烧源，贡献21.3%.

综上所述，兰州市道路灰尘中PAHs主要来源为煤和生物质混合燃烧源，工业和交通运输源、石油泄露源，贡献率分别为65.1%，21.3%和13.7%.

2.3 道路灰尘中PAHs的人群健康风险评价

表4和图7为兰州市成人和儿童对道路灰尘中PAHs在3中暴露途径下的RILC和RC.结果显示，成人在工业区D12号点位的RC值大于10-4，存在健康风险；工业区D1，D2，D3，D4，D5，D6，D7，D8，D10，D11，D13，D14，D15，交通区D16，D17，D18，D20，居住区D22，D23和农田D28号点位的RC值均介于10-4和10-6之间，有潜在健康风险；其余点位的RC均小于10-6，不存在健康风险.对于儿童，工业区D12号点位同样存在健康风险；其余点位除工业区的D9，居住区的D21，城市公园的D27和背景点的D30外，均具有潜在健康风险.3种暴露途径下，皮肤接触是最主要的PAHs暴露途径，成人和儿童的RILC皮肤接触值分别占RC的64%和81%；其次是经口误食，成人和儿童的RILC经口误食分别占RC的36%和19%；呼吸吸入途径的RILC占比最小，成人和儿童均不足0.01%，可忽略不计.

总体来看，兰州市个别点位道路灰尘中PAHs存在人群健康风险，市民活动时需提高警惕；大多数点位道路灰尘中PAHs对成人和儿童有潜在健康风险，且对儿童的威胁大于成人.因此，提醒市民在户外活动时需看管好自家的孩子，以防误食或皮肤接触道路灰尘.

2.4 道路灰尘中多环芳烃生态风险评价

表5为根据公式（2）计算得到的兰州市30个点位道路灰尘中PAHs的CTTE及分级评价结果.基于一类用地Bap浓度筛选值（550 μg·kg-1），工业区D8，D10，D11，D12，D13，D17号点位均超标，其中D12号点位超标最严重，超69.5倍，存在较

大生态风险.D8，D10，D11，D13，D17号点位分别

超标1.9倍，0.7倍，4.7倍，1.2倍和1.3倍，存在较小生态风险.基于二类用地Bap浓度筛选值（5 500 μg·kg-1），只有D12号点位超标11.6倍，存在较大生态风险，其余点位均安全.

3 结论

1）兰州市各功能区道路灰尘中∑PAHs，∑7PAHs和∑combPAHs含量排序均为工业区＞交通区＞居住区＞农田＞城市公园＞背景点，且工业区道路灰尘中∑PAHs，∑7PAHs和∑combPAHs显著高于其他功能区，工业区、交通区和居住区道路灰尘均受到了PAHs严重污染，农田道路灰尘受PAHs中等污染，城市公园和背景点道路灰尘受PAHs轻微污染.

2）兰州市道路灰尘中PAHs单体平均含量以5环的苯并（b）荧蒽最高，显著高于其他单体含量；就各环PAHs占比而言，4环和5环的PAHs占比最大，且各功能区呈相似的规律.

3）兰州市道路灰尘中的PAHs污染主要来自煤和生物质燃烧，同时伴随着石油燃烧.

4）兰州市个别点位道路灰尘中PAHs对成人和儿童存在健康风险，皮肤接触是最主要的暴露途径.市民活动时需提高警惕；大多数点位道路灰尘中PAHs对成人和儿童有潜在健康风险，且对儿童的威胁大于成人.

5）基于一类用地Bap浓度筛选值，位于工业区的D8，D10，D11，D12，D13，D17号点位道路灰尘中PAHs存在生态风险，其中D12号点位生态风险较大.基于二类用地Bap浓度筛选值，只有D12号点位道路灰尘中PAHs存在较大生态风险，其余点位均安全.

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（责任编辑 陆泉芳）