利用铀矿废石为氡源对测氡仪校准的实验研究

田兴宇,张雄杰,李文一,冯洋洋,黄仁桂

(1.中国地震局第一监测中心,天津 300180;2.核技术应用教育部工程研究中心,南昌 330029;3.江西省地震局,南昌 330039)

氡(222Rn)是一种具有放射性的惰性气体,其广泛存在于自然界,是天然辐射的主要来源之一[1]。这类气体能够向周围介质渗透,可借助地下岩层的断层以及裂缝移动,同时其还具备一定的水溶性,可以随着地下水体的流动从地下深处转运至地表,可从一定程度上反映地质状态的信息[2]。目前,氡观测已经成为地下流体观测的重要测项,该测项为地震预报和短临震情的研判提供了重要依据[3]。测氡仪是氡流体观测的工作计量器具,作为相对测量仪器,在出厂前,须进行量值校准,通过校准取得仪器体积活度响应(校准因子),使仪器读数接近被测环境的氡浓度真值[4]。另外,受测氡仪探测器性能和电子元器件参数影响,其校准因子必然随测量环境变化和时间增加而改变。因此,需定期对测氡仪进行校准,以保证其测量结果的准确性[4]。

在部分地震观测点,测氡仪因需连续监测而无法拆卸和长途运输,因此无法使用氡室等大型实验室设备进行校准。目前常用RN-105固体氡气源对测氡仪进行现场校准。该方法操作简便,结果准确可靠且不受人为或环境条件变化影响。但其存在标准固体氡源购买和使用许可申请困难、安全保存和运输受限制、氡源需定期科学校准等问题。显然,这一现状对氡观测资料的准确性与可靠性造成了严重影响[5-6]。因此,研发便于运输且满足测氡仪现场校准需求的测氡仪校准装置十分必要。

针对以上问题,本工作开展基于铀矿废石的测氡仪校准方法研究。通过与标准氡室法的校准结果对比,证实其技术的可行性,为后续便携式测氡仪校准装置的研制提供参考。

1 主要仪器与装置

Alpha-GUARD P2000 Pro型测氡仪:德国 Saphymo GmbH 公司,内置0.62 L气体脉冲电离室,具备快速浓度梯度响应功能,测量范围为2～2 000 000 Bq/m3;HS03B型测氡仪:成都核盛科技有限公司,内置0.9 L高灵敏度空气脉冲电离室,测量范围为2～1 000 000 Bq/m3;HD-6型多功能自控氡室:东华理工大学研制,配有4 m3主氡箱,内置氡浓度、温度、相对湿度控制系统,氡浓度控制范围为200～20 000 Bq/m3。

2 实验方法

2.1 铀矿废石氡浓度控制

测氡仪校准的原理为,将标准器与被校仪器放置在持续且稳定的氡活度浓度(氡浓度)环境中,利用多个不同浓度环境中标准器与被校仪器的比值计算被校仪器校准因子,以上校准因子均值即为被校仪器校准结果[7]。显然,铀矿废石能否构建稳定且可控的氡浓度环境,是开展实验的首要问题。

氡(222Rn)是铀系(238U)的衰变产物[8]。铀矿废石中的铀核素衰变系数恒定且半衰期极长,因此其具有稳定的氡产生率[9]。本次实验根据以上事实,并参考GD-L2型氡源工作原理[10-12],通过流气控制法构建稳定的校准环境:将铀矿废石压制的圆盘状样品放置在中空容器内部,利用气泵不断向容器内鼓气,通过气流将容器内部氡气带入标准器与被校测氡仪进行测量。装置结构示于图1。

图1 铀矿废石流气控制方法示意图

校准过程中容器内每秒的222Rn原子数变化量可通过式(1)计算。

N=NRn-λRnCRnV-fCRn

(1)

式中:N为容器内每秒222Rn原子数的变化量;NRn为铀矿废石每秒所产生的222Rn原子数;CRn为容器内的氡浓度,Bq/m3;V为容器总体积,m3;f为气泵流量,m3/s。

当环境222Rn原子数的变化量N趋近于零时,测量环境氡浓度达到稳定状态,此时氡浓度可利用式(2)计算。

(2)

通过控制气泵使其流量f保持恒定,即可提供氡浓度稳定的校准环境。

2.2 铀矿废石校准实验

铀矿废石校准实验以经过溯源的Alpha-GUARD P2000型测氡仪为标准器,HS03B型测氡仪为被校仪器。实验过程中,分别将气泵、铀矿废石容器、标准器、被校测氡仪进行串联构建校准环境,装置示意图示于图2。

图2 校准实验装置示意图

校准实验开始前,先开启气泵进行流气控制,在保证校准环境氡浓度达到稳定状态后,进行后续实验。校准测量时,分别将标准器与被校仪器依次接入,两台仪器采样时间间隔均设置为10 min,采样模式设置为主动模式,为防止测量过程对环境产生影响,实验装置排气口设置在通风橱内,排出的含氡气体经活性炭塔吸附处理后排入外环境。

为避免温度、湿度等因素对校准过程产生影响,通过精密空调将实验室内温度、湿度分别控制在(25±0.5) ℃,(30%±2%)RH范围内,当温度、湿度稳定后进行3 h的连续测量,根据标准器与被校仪器测量结果计算各浓度点下被校仪器校准因子。

校准实验根据测氡仪检定规程,分别选择3个浓度点,每个浓度点的校准测量都需在环境温度、湿度及氡浓度达到稳定状态后进行,为确保校准结果准确可靠,标准器测量结果需根据测量时环境温度、气压等参数进行修正[5]。

研究所用铀矿废石验证实验装置气泵流量控制范围为0.5～5 L/min,氡浓度控制范围为800～3 500 Bq/m3。为对铀矿废石装置校准结果与标准氡室校准结果进行对比,分别以两种方法对同一台HS03B型测氡仪进行校准测试,测试过程中以Alpha-GUARD P2000型测氡仪作为标准仪器,标准仪器与被校仪器测量间隔均为10 min,测量浓度点选择范围分别为800～1 000 Bq/m3、2 000～2 500 Bq/m3以及3 000～3 500 Bq/m3。使用铀矿废石进行校准实验时,以校准环境氡浓度稳定3 h后的6次测量结果计算被校仪器校准因子;使用标准氡室进行校准时,以达到平衡状态后6次连续测量结果计算被校仪器校准因子,计算方法如式(3)所示。

(3)

其中,Rj是被校测氡仪在第j个浓度点的校准因子;Nj是被校测氡仪在第j个浓度点的平均示值;Nb是被校测氡仪的本底示值;Qj是第j个测量点标准器的平均测量值。

2.3 标准氡室校准

标准氡室校准是一种成熟的测氡仪校准方法,目前在多个计量技术研究院及测氡仪校准实验室中均匀应用[13]。对比实验使用东华理工大学研制的HD-6型多功能自控氡室,为校准测试提供稳定且均匀的校准环境。

为与铀矿废石校准实验进行对照,标准氡室校准过程中通过氡室温度、湿度控制系统将主箱体内温度设置为25 ℃,相对湿度设置为30%RH。测试时标准器与被校仪器分别通过取气口并入氡室主箱体,各自形成密闭回路,当主箱体内氡浓度达到目标氡浓度后继续稳定3 h,待内部达到平衡状态后进行连续测量,记录标准器与被校仪器测量结果,计算被校仪器校准因子。标准氡室校准时所选择浓度点及标准器测量结果修正方法均与铀矿废石校准实验中相同。

3 结果与讨论

3.1 铀矿废石氡浓度控制方法验证

控制验证实验的预设目标氡浓度点为2 000 Bq/m3,Alpha-GUARD P2000型测氡仪的测量间隔时间设置为10 min,根据材料氡析出率测量方法[14]测量废石材料氡析出率从而计算材料NRn,通过式(2)计算确认所需气泵流量约为1.5 L/min。最终,Alpha-GUARD P2000型测氡仪连续测量实验结果示于图3。

a——标准仪器;b——被校仪器

由图3结果可知,在气泵开启180 min后校准环境氡浓度趋于稳定状态,稳定后9 h内的标准仪器氡浓度平均测量值为1 981.3 Bq/m3,与预设目标浓度点之间相对误差仅为1%,且环境氡浓度稳定后大部分时间点测量值与平均值之间相对误差均小于10%,仅单个时间点测量值与平均值之间相对误差均控制超过13%,输出气体氡浓度波动范围较小。同时,与标准仪器串联的被校仪器测量结果也有部分测量值与平均结果相对误差超过10%,其中最大相对误差为11%,且两者出现较大偏差的测量时间点基本一致。根据控制原理进行分析,认为仪器部分测量值与平均值之间相对误差超出10%是由于气泵输出流量发生波动,使两台仪器连续测量值中出现异常突跳,此外铀矿废石材料氡产生率的统计涨落也会对测试数据产生影响。

根据验证结果可知,实验所使用控制方法输出的气体氡浓度与预设目标基本吻合,且氡浓度波动校小,可用于测氡仪校准实验。

3.2 校准实验

最终以各浓度点校准因子测量结果的算数平均值作为被校仪器的校准因子值。实验通过测量实验室环境空气测得标准测氡仪和被校测氡仪本底值,标准仪器与被校仪器本底测量值分别为14.0 Bq/m3和17.0 Bq/m3。进行校准因子计算时,根据校准过程中环境温度和气压的监测数据对标准仪器测量结果进行修正[5],并将标准仪器和被校仪器测量结果的本底值进行扣除。经过修正与本底扣除后,测量与计算结果列于表1。

表1 校准测试结果对比

校准实验结果表明,使用标准氡室校准方法和铀矿废石实验方法所得被校仪器校准因子分别为0.878与0.888,两者之间具有较好的一致性,其相对误差为1.14%。校准实验对比结果说明,以铀矿废石为氡源进行测氡仪校准具有一定可行性。

3.3 仪器接入顺序影响

由于铀矿废石校准方法使用串联方式对被校仪器进行测试,不同的仪器接入顺序会对校准结果产生影响。因此,分别以不同顺序接入仪器进行了校准测试,对接入顺序产生的影响进行分析,结果列于表2。

表2 仪器接入顺序对比测试结果

根据五次对比校准测试结果,不同接入顺序下被校仪器校准因子测试结果基本一致,其最大相对偏差为-1.8%,最小相对偏差为-0.2%。通过对不同接入顺序进行对比测试可知,不同仪器接入顺序对校准因子测试结果的影响极小。

3.4 校准能力

为进一步对铀矿废石校准实验方法的校准能力进行分析和评定,首先分别对标准氡室及铀矿废石实验方法所取得校准因子的标准不确定度进行分析[15],分析结果列于表3。

表3 不确定度分析结果

确认两种方法校准因子测量结果的标准不确定度后,以标准氡室校准结果为参考值,通过被校仪器校准因子测量结果的En来评定铀矿废石实验方法与标准氡室校准结果之间的归一化误差[16],从而判断两种移动标校方法的校准能力是否符合要求,计算方法如式(4)。

(4)

式中,Rlab为使用标准氡室测得的被校仪器校准因子;Rref为使用铀矿废石校准实验方法测得的被校仪器校准因子;ulab为标准氡室所得校准因子的标准不确定度;uref为铀矿废石校准方法所得校准因子的标准不确定度。

当En≤1时,表明铀矿废石校准实验方法测量结果与参考值之差与不确定度之比在合理的预期范围内;当En>1时,表明铀矿废石校准实验方法测量结果与参考值之差与不确定度之比超出合理预期。

通过计算,得到铀矿废石实验方法与标准氡室校准方法测量结果的归一化误差,计算结果列于表4。

表4 归一化误差计算结果

计算结果表明,以铀矿废石校准实验方法所得测量结果与标准氡室校准方法测量结果的归一化误差En为0.135 6,在合理的预期范围内,因此可判断铀矿废石校准实验方法所得校准结果可信。

4 结论

本研究以经过溯源的Alpha-GUARD P2000型测氡仪作为标准器,使用铀矿废石材料进行了测氡仪校准实验,并将测试结果与标准氡室测试结果进行了对比,得到以下结论。

(1) 铀矿废石校准实验控制方法的验证实验表明,实验所使用的流气控制法可有效控制校准环境的氡浓度,且所构建氡浓度环境具有较好的稳定性,其控制结果与预设值之间相对误差仅为1%。验证实验中也发现,在氡浓度稳定后的连续测量过程中测量值波动较小,但部分测量值与平均值之间存有一定偏差,在对两台仪器同步测量数据进行分析后,认为是由于气泵输出流量发生波动,使两台仪器连续测量值中出现异常突跳从而产生偏差,后续可根据这一情况对气泵流量精密度进行改进。此外,铀矿废石氡产生率的稳定性也会校准过程中的测试数据产生影响,后续研究会对该部分影响进行探究。

(2) 根据铀矿废石实验方法与标准氡室方法对比结果可知,两种方法所得的被校仪器校准因子分别为0.878与0.888,校准结果偏差较小,具有较高的一致性。同时,归一化误差分析结果也证明,铀矿废石校准实验方法校准结果与标准氡室校准结果之差与不确定度之比在合理的预期范围内,因此可判断该校准实验方法具有一定的可行性。

继续对装置进行改进,增加装置氡浓度调控范围,提升装置校准环境氡浓度稳定性,分析校准方法影响因素,使方法满足各类测氡仪校准需求。