喷淋去除气溶胶的模型及实验研究

于汇宇,谷海峰,孙中宁,周艳民,陈君岩

(哈尔滨工程大学 核科学与技术学院,黑龙江 哈尔滨 150001)

在核电厂严重事故中,放射性物质从一回路破口或熔融物混凝土相互作用(MCCI)中释放[1]或在蒸汽发生器换热管破损事件(SGTR)中被释放从而进入安全壳空间,金属化合物形成的放射性气溶胶为这些放射性物质存在的主要形式之一[2]。安全壳喷淋系统在严重事故发生时能通过喷淋冷却水的方式对安全壳内进行降温降压,同时也能实现对放射性气溶胶的有效去除[3-4]。由于喷淋系统对气溶胶的去除涉及到大量液滴与气溶胶颗粒间的作用以及喷淋条件下气溶胶在安全壳内不同区域间的输运,因此喷淋系统去除气溶胶的计算模型具有其固有的复杂性。Postma等[5-6]开发了适用于大型安全壳内的喷淋去除气溶胶的简化模型,该模型假设喷淋液滴充满安全壳,且液滴以其尺寸相应的终端速度竖直匀速下落。Powers等[7]为修正安全壳内可能存在的未喷淋区域对喷淋去除气溶胶效率计算的影响,假设未喷淋区域与喷淋区域中的气溶胶受到充分搅浑,将二者的气溶胶浓度人为地均化。Kaltenbach等[8]通过建立基于气溶胶、液滴及空气的三流体CFD模型对喷淋去除气溶胶的过程进行了数值研究,其研究结果表明喷淋条件下气流导致未喷淋区域的气溶胶向喷淋区域迁移。Yu等[9]通过建立一维简化模型对液滴聚合在喷淋去除气溶胶过程中的影响进行了数值研究,并且开展了实验研究对模型进行了验证,实验结果表明喷淋条件下安全壳内存在强烈搅混,这使得未喷淋区内的气溶胶的浓度与喷淋区内气溶胶的浓度相近。反应堆事故序列分析程序MECLOR[10]、CONTAIN[11]通过对安全壳内空间进行粗网格划分,并将喷淋液滴的运动简化为与其直径对应的终端速度匀速竖直下落过程并人为地为每个控制体设置其所含的喷淋流量,实现了对喷淋液滴去除气溶胶的计算。ASTEC[12]通过设置夹带系数的方式控制未喷淋区域的气溶胶向喷淋区域的迁移速率。以上事故序列分析程序都对喷淋液滴的运动及气溶胶在未喷淋区与喷淋区间的迁移行为进行了大量简化,而在小型反应堆的安全壳中,液滴的变速运动及未喷淋区域对其去除气溶胶速率的影响可能更加显著。实验方面,Porcheron等[3,12-13]与Gupta等[4]分别在TOSQAN实验系统及THAI实验系统上开展了喷淋去除气溶胶的实验研究,其中Porcheron等根据实验数据结合MELCOR等计算程序中采用的简化模型计算了单个液滴去除气溶胶的效率,由于TOSQAN系统的尺寸较小以及实验中采用了单喷头,因此未喷淋区域及液滴变速过程的存在可能影响到所采用的简化模型的适用性。

本文通过拉格朗日粒子追踪方法计算喷淋液滴的运动,考虑液滴与周围空气相互作用产生的夹带气流的影响,并结合单液滴去除气溶胶效率的计算模型,建立了喷淋去除气溶胶的计算模型,基于该计算模型分析安全壳内气溶胶的浓度变化规律以及不同尺寸气溶胶的去除规律。通过开展实验研究获得喷淋去除气溶胶的实验数据,并将实验数据用于计算模型的验证。

1 计算模型

1.1 模型组成

本文模型主要由液滴运动的计算模型、夹带气流的计算模型以及单液滴去除气溶胶的计算模型组成。如图1所示,由于液滴的运动受到气流的影响,而气流又是由液滴与空气间的摩擦力产生,所以将液滴运动模型与夹带气流模型相互耦合从而获得喷淋液滴的分布和夹带气流的分布。通过单液滴去除气溶胶模型获得单个液滴去除气溶胶的效率,并将其与液滴的分布及夹带气流的分布相结合,实现对气溶胶在安全壳内的输运及去除的计算。

图1 喷淋去除气溶胶模型组成Fig.1 Overview of the model for aerosol removal by the spray

1.2 液滴运动及夹带气流模型

为简化模型,本文中液滴运动模型的建立基于以下假设：1)液滴在运动过程中始终保持球形;2)不考虑液滴间的碰撞、聚合等相互作用;3)只考虑液滴运动过程中所受的重力及空气阻力。基于上述假设,建立液滴运动方程：

(1)

式中：ud为液滴速度;u为气流速度;FD为阻力系数;g为重力加速度。将式(1)应用于计算域内的所有液滴,实现对喷淋液滴位置及速度的实时计算。

液滴在运动过程中受到空气阻力的作用,而空气也会受到相同大小的反作用力从而被液滴带动起来形成夹带气流[14]。如图2所示,夹带气流从未喷淋区域进入喷淋区域后在液滴的带动下向安全壳底部运动,气流抵达安全壳底部后再次进入未喷淋区域。为简化模型,夹带气流模型基于如下假设条件：1)夹带气流从未喷淋区进入喷淋区时在两区域的界面处速度的竖直分量为零;2)夹带气流进入喷淋区后其速度方向与该处液滴速度方向相同;3)夹带气流始终为层流;4)动量在液滴与夹带气流之间传递,不考虑其他机制导致的动量耗散;5)忽略安全壳内气体压力梯度对夹带气流的影响。基于上述假设,对喷淋区划分图3所示的控制体,结合Ghosh等[14]及Crossali等[15]的理论,建立液相及气相的动量方程。

图2 夹带气流模型示意Fig.2 Diagram of the gas entrainment model

图3 夹带气流模型控制体划分Fig.3 Configuration of the control volume of the gas entrainment model

液相动量方程：

(2)

气相动量方程：

(3)

式中：A为液滴分布区域的横截面积;Ae为夹带气流影响区域的横截面积;ud,z,i为液滴速度的竖直分量;uz为夹带气流速度的竖直分量;ni为液滴数量密度,下标i表示不同的液滴直径;mi为液滴质量;z为高度;Mi为气相与直径为i的液滴与空气之间的动量交换量。

方程(3)中夹带气流影响区域的横截面积Ae的大小通常不等于液滴分布区域的横截面积A。因此采用式(4)[14]对Ae进行求解：

(4)

式中：le为夹带气流区域控制体横截面半径;l为液滴分布区域横截面半径;β为夹带系数。通过对方程(2)～(4)在空间上离散再结合夹带气流的质量守恒方程：

[Aeρgu]j+1-[Aeρgu]j=Qg,j+1

(5)

式中Qg,j+1为从未喷淋区进入喷淋区编号j控制体的气流的流量。

将方程(2)～(4)离散后与式(5)联立求解,获得喷淋条件下夹带气流的速度分布。由于本文模型中气相、液相的动量方程都是连续相的形式表示,而对液滴分布的计算又是通过追踪每个离散的液滴的方式,需要将大量离散的液滴的参数转化为控制体内液相的参数,因此在求解上述方程之前需要对每个控制体内的液滴总数量、总质量进行统计,然后将统计值代入方程(2)作为液相的参数。

由于液滴的运动受到夹带气流的影响,而夹带气流又是因液滴运动产生,液滴分布与夹带气流的速度分布是相互耦合的。因此,如图4所示,在本文的液滴分布与夹带气流模型中,首先需要在无夹带气流条件下对喷淋液滴进行瞬态计算,然后对每个控制体内液滴的数量密度与总动量进行统计,并且在时间上取其均值,待液滴的统计量达到稳定后即判定此时液滴分布达到稳态并将其代入夹带气流方程从而获得夹带气流的速度分布,然后将获得的夹带气流分布再次用于喷淋液滴分布的计算。通过这样的迭代过程,当夹带气流的速度分布收敛时即停止计算。

图4 液滴运动及夹带气流模型计算流程Fig.4 Procedure of the gas entrainment model

通过液滴运动及夹带气流模型的计算可获得安全壳内液滴的数量密度、速度、尺寸分布以及夹带气流的速度分布,将其与单个液滴去除气溶胶的效率计算模型结合,将单个液滴对气溶胶的去除的计算推广到整个液滴群对气溶胶的去除的计算,从而实现对喷淋去除气溶胶的计算。

1.3 单液滴去除气溶胶效率模型

液滴在运动过程中会与其运动路径上的气溶胶发生相互作用,并将后者的一部分去除,如图5所示,而被去除的这部分气溶胶的数量与其总量之比被定义为单个液滴去除气溶胶的效率。

图5 单液滴去除气溶胶效率示意Fig.5 Diagram of the definition of the single droplet efficiency

根据上述定义,单液滴去除气溶胶效率可表示为：

(6)

式中：nrm为被液滴去除的气溶胶颗粒数量;n0为出现在液滴运动轨迹中的气溶胶颗粒数量。

液滴与气溶胶之间存在多种作用机制,并且每种去除机制都有相应的去除气溶胶的效率,而式(6)中单液滴去除气溶胶的效率是这些机制各自效率的综合结果。在本文模型中主要考虑惯性碰撞、拦截以及布朗扩散这3种液滴去除气溶胶的机制,相应的去除效率分别为：

惯性碰撞[10]：

(7)

式中：ηimp为液滴对气溶胶的惯性碰撞去除效率;ηimp,visc为粘性流区的惯性碰撞效率;ηimp,pot为势流区的惯性碰撞效率;Re为液滴雷诺数。2个流区的惯性碰撞效率可分别表示为[16]：

(8)

(9)

式中St为斯托克斯数。

拦截：

(10)

式中：ηint为液滴对气溶胶的拦截去除效率;ηint,visc及ηint,pot分别为粘性流区及势流区中液滴对气溶胶的拦截去除效率,二者可表示为[17-18]：

(11)

(12)

式中I为气溶胶与液滴的直径之比I=da∕Dd。

布朗扩散[10]：

(13)

式中：ηdiff为液滴对气溶胶的布朗扩散去除效率;Pe为贝克莱数。

将上述3种气溶胶去除机制的效率进行叠加可得到单液滴去除气溶胶的效率[19]：

η=1-(1-ηimp)(1-ηint)+ηdiff

单液滴去除气溶胶效率随气溶胶颗粒直径的分布如图6所示,容易看出当气溶胶粒径小于0.1 μm时,布朗扩散机制成为影响液滴去除气溶胶的主导因素;而当气溶胶粒径大于1 μm时,影响液滴去除气溶胶的主导机制为惯性碰撞。因此对于尺寸在0.1～1 μm的气溶胶而言,其去除效率最低。

图6 单液滴去除气溶胶效率随气溶胶粒径分布Fig.6 Size distribution of the single droplet removal efficiency of the aerosol

根据单液滴去除气溶胶效率定义式6,可得喷淋液滴对气溶胶的去除常数[7]：

(14)

式中：下标q表示气溶胶颗粒直径不同;下标p表示液滴速度的不同;cq为气溶胶数量密度;Dd代表液滴直径。

1.4 喷淋去除气溶胶计算

喷淋条件下气溶胶在夹带气流的带动下在安全壳内迁移。当气溶胶随夹带气流从未喷淋区进入喷淋区后,部分气溶胶被喷淋液滴去除。考虑到气溶胶的尺寸较小(通常小于10 μm),其运动状态受气体流场变化的影响较大,对应的速度响应时间为微秒量级[20],因此在本文中假设气溶胶的运动速度与气流速度相等。结合前述的夹带气流模型及其控制体划分,建立喷淋区及未喷淋内气溶胶浓度的控制方程：

喷淋区：

(15)

式中：Vcv为控制体的体积;上标k为时间步长编号;下标ex表示未喷淋区;Q为从未喷淋区进入喷淋区夹带气流的流量。

未喷淋区：

(16)

如图7所示,在获得安全壳内的液滴分布及夹带气流速度后,结合式(15)及(16)对气溶胶的迁移及喷淋去除进行计算,获得气溶胶浓度随时间的演变。

图7 喷淋去除气溶胶模型流程Fig.7 Procedure of the model for aerosol removal by the spray

2 实验装置与方法

本文基于COSTTHES(containment source-term and thermal hydraulics experiment system)源项综合实验系统开展了喷淋去除气溶胶的实验研究并将实验结果用于计算模型的验证。

2.1 实验装置

如图8所示,本文实验系统由安全壳模拟体、喷淋系统、气溶胶配送系统以及气溶胶取样测量系统组成。其中,安全壳模拟体由直径为2 m、高度4.3 m、容积为12 m3的圆柱形罐体组成,设计压力2 MPa,主要用于在常温常压或高温高压条件下为喷淋实验提供密闭空间和热态环境。安全壳模拟体上方的喷嘴用于产生喷淋液滴,建立喷淋环境;气溶胶发生器和静电中和器用于产生气溶胶颗粒和去除气溶胶颗粒可能携带的静电荷;在实验中气溶胶经由取样管被抽出,然后使用气溶胶粒径谱仪测量其浓度。实验系统中的温度、压力以及流量传感器用于获取实验罐体内部的温度、压力以及喷淋流量、喷淋水温等参数。

图8 COSTTHES实验系统组成Fig.1 Overview of the COSTTHES facility

2.2 实验步骤

在实验开始阶段气溶胶发生器产生气溶胶颗粒,并通过载气将其输入安全壳模拟体中,气溶胶配送管路中的静电中和器可将气溶胶颗粒在生成和输送过程中携带的静电荷去除。在本文实验中,采用中值粒径约为500 nm的TiO2球形颗粒作为气溶胶的发生材料。

待气溶胶配送完毕,持续向安全壳模拟体内输送洁净空气以搅混罐体内的气溶胶,然后关闭罐体的进出口阀门并静置一段时间以建立气溶胶的初始分布状态。而后开启气溶胶取样阀门和气溶胶粒径谱仪,测量安全壳模拟体内气溶胶浓度的初始值。在测量得到气溶胶的初始浓度之后,开启喷淋水泵,调节阀门开度,使喷淋流量达到预定值,进行喷淋去除气溶胶的实验。

在本文实验中,粒径谱仪在测量罐体内气溶胶的浓度时会以5 L/min的流量抽取罐体内的空气,为避免在对气溶胶取样测量过程中喷淋液滴随空气被抽入取样管而影响测量结果,喷淋过程每持续约3 min就中断一次以进行气溶胶浓度的测量,每次测量持续时间约2 min。从气溶胶浓度的第1次测量结束开始计时,喷淋实验持续时间为5 432 s,期间共进行16次喷淋,累计喷淋时间为2 013 s,每次喷淋的起止时刻见表1。喷淋去除气溶胶实验工况的参数见表2。

表1 喷淋时间分布Table 1 Distribution of the spraying time

安全壳模拟体内喷淋区及未喷淋区中的初始气溶胶粒径谱如图9所示。根据Yu等[9]的实验研究,喷淋对空气产生的搅混作用会使安全壳内气溶胶的浓度分布接近均匀,因此本文将未喷淋区与喷淋区内气溶胶的初始粒径谱的均值作为计算模型的初始气溶胶粒径谱。

图9 气溶胶初始粒径谱Fig.9 Initial size spectrum of the aerosol in the experiment

喷淋液滴的粒径分布在喷淋去除气溶胶实验之前由激光粒度仪单独测得,如图10所示,其索特中值粒径为142 μm。

图10 喷淋液滴尺寸概率密度分布Fig.10 Probability distribution of the size of the droplet

3 模型验证及结果分析

在喷淋作用下,夹带气流使得安全壳内的气溶胶被充分搅混,根据图11所示的实验结果,这种搅混作用使未喷淋区与喷淋区内各种粒径的气溶胶的浓度接近相同,因此本文将实验中安全壳内气溶胶的平均浓度用于模型的验证。如图12～13所示,本文模型能够比较准确地预测喷淋条件下各种粒径气溶胶的浓度及气溶胶总质量浓度的演化。在图13中,喷淋条件下气溶胶质量浓度的模型计算值与实验结果之间的最大相对偏差为4.4%,而常用的Powers模型[7]的最大偏差为20.4%。

图12 模型与实验结果的气溶胶粒径谱演化对比Fig.12 Comparison between model and experimental time evolution of the aerosol spectrum

图13 模型与实验结果的气溶胶质量浓度对比Fig.13 Comparison between model and experimental mass concentration of the aerosol

本文实验中采用的气溶胶的粒径范围为0.15～1 μm,在图6所示的单液滴去除气溶胶效率随气溶胶粒径的分布中,在此粒径区间内,拦截与惯性碰撞为单液滴去除气溶胶的主导机制,气溶胶的单液滴去除效率随气溶胶的粒径增加而上升。因此如图14所示,喷淋条件下气溶胶的相对剩余浓度随气溶胶粒径的上升而下降,换言之其去除速率随气溶胶粒径的增加而上升。喷淋条件下,气溶胶存在重力凝并、布朗凝并以及湍流凝并等聚合机制,这导致小粒径气溶胶聚合形成大粒径气溶胶,从而使得小粒径气溶胶具有更高的去除速率。因此图14中粒径小于0.4 μm的气溶胶的去除速率的实验值与模型计算结果之间存在更大的偏差。

图14 气溶胶相对数量密度时间演化Fig.14 Time evolution of the relative number density of the aerosol

喷淋液滴在离开喷嘴时具有较高的速度,在空气阻力的作用下,液滴速度随着其与喷嘴间的距离的增加而快速下降,因此喷嘴附近的液滴与空气之间具有较强的动量交换,这使得图15中喷淋区内部以及喷淋区与未喷淋区界面处的气流在喷嘴附近的速度较高,并且随着高度快速下降。

图15 夹带气流速度及喷淋覆盖范围分布Fig.15 Distribution of the entrained gas velocity and the radius of the sprayed region of the droplet

由于液滴在喷嘴附近具有较高的速度,而液滴运动速度是影响液滴通过惯性碰撞机制去除气溶胶的效率的重要影响因素。因此如图16所示,气溶胶的喷淋去除常数随着高度而上升,并且在喷嘴处达到最大值。

图16 气溶胶去除常数空间分布Fig.16 Distribution of the removal constant of the aerosol

4 结论

1)本文结合液滴运动模型、夹带气流模型及单液滴去除气溶胶模型,建立了喷淋对气溶胶的去除计算模型,并且通过开展喷淋实验获取了实验数据,实验数据与模型计算结果的比对表明二者之间存在较好的相符性;

2)喷淋液滴引起的夹带气流对安全壳内的气溶胶存在搅混作用,这使得安全壳内气溶胶的浓度保持均匀,并且未喷淋区域内的气溶胶浓度也会随着喷淋过程的进行而下降;

3)在气溶胶颗粒直径范围0.15 μm～1 μm,由于液滴去除气溶胶的主导机制为惯性碰撞和拦截作用,因此气溶胶的去除率随粒径上升而增加;

4)喷淋液滴在喷嘴附近具有较高的运动速度,因此与空气之间的动量交换也更强烈,这使得喷嘴附近存在较快的夹带气流,并且气流速度随高度而下降;

5)喷嘴附近的高速运动的液滴与气溶胶颗粒间存在较强的惯性碰撞机制,这导致气溶胶的喷淋去除常数在喷嘴附近较大,并且随着高度而快速下降。

6)本文模型适用于常温常压条件下气溶胶的喷淋去除过程,而对于高温高压条件下的喷淋过程由于液滴相变的存在,此模型的计算误差可能偏大,这也是模型未来的改进方向。