压水堆中环形轴向非均匀MA 嬗变棒的中子学性能研究

叶滨 吴洋坤

摘要： 为提高次锕系核素（Minor Actinides， MA）在压水堆中的嬗变效率，同时利用MA 核素展平堆芯轴向功率分布，研究工作以177 压水堆堆芯结构作为参考，利用蒙特拉洛程序RMC 计算研究环形轴向非均匀MA嬗变棒的中子学性能。嬗变棒为中空的环形结构，嬗变材料为MA 与UO2的均匀混合物，其中MA 质量份额为1 wt%、3 wt%以及5 wt%，MA 核素在嬗变棒上沿轴向进行非均匀填充，分别开展了三、五、七段式嬗变棒的中子学性能研究。研究结果发现：（1）该嬗变棒具有优良的嬗变性能，当环形嬗变材料厚度的2 mm 时，轴向分5 段的环形轴向非均匀嬗变棒的嬗变率最高，可达64.55%；（2）相较于环形轴向均匀嬗变棒，该环形轴向非均匀嬗变棒具有良好的轴向功率展平效果，可将轴向功率峰因子由1.778 降低至1.390；（3）压水堆堆芯装载MA 嬗变棒后，可显著优化堆芯在高硼浓度下的慢化剂温度反应性效应，使堆芯在1 300×10-6的硼浓度下依然具有负的温度效应。

关键词： 压水堆 次錒系核素 嬗变率 展平轴向功率 中子学性能

中图分类号： TL421.1 文献标识码： A 文章编号： 1672-3791（2023）24-0165-05

核电站卸料的乏燃料中常常包含长寿期的高放射性核素，如次锕系核素（Minor Actinides，MA），其包含了237Np、241Am、243Am、244Cm 等核素，它们的半衰期可长达数十年甚至上百万年（如237Np 半衰期T1/2=2.14×106年）。如何妥善处理高放射性的MA 核素成为了各个国家的难题［1-2］，也是影响核能可持续发展的重要因素。嬗变是目前为止唯一可行的缩短放射性核素寿命的方法［3］。目前可提供较大范围中子场的装置有热中子堆［4-5］、快中子堆［6-7］、加速器驱动次临界系统（ADS）等。根据国际原子能机构（IAEA）2022 年年底公布的数据可知，世界范围内的商业核反应堆无论是在运或在建，都是压水反应堆占主导地位［8］。

法国、日本和美国的科学家都曾对利用热中子堆嬗变MA 核素进行研究［9-12］，其中以日本的研究较为深入。这些研究表明，在热中子堆加入MA 核素会导致反应堆的反应性下降，但是通过调整反应堆中的硼浓度和可燃毒物数量，也可对堆芯反应性产生积极影响。国内，华北电力大学、西安交通大学、中国原子能科学研究院以及西南科技大学等科研机构和高校对热中子堆嬗变MA 核素也进行了相关研究［13-15］。他们提出了诸多嬗变方案，如将MA 制成单独的嬗变棒、将MA 添加进入或替换可燃毒物棒等，这些研究结果均表明热中子堆可以对次锕系核素进行较为有效的嬗变。

本工作基于世界上最为成熟的热中子反应堆技术——压水堆开展MA 核素的嬗变研究，设计了4 种适用于压水堆的环形轴向非均匀MA 嬗变棒，并对其中子学性能开展计算研究，一方面致力于提高MA 核素在压水堆中的嬗变效率，另一方面探索将MA 核素资源化的途径与方法，例如：利用MA 核素展平堆芯轴向功率分布、优化堆芯在高浓度硼酸条件下的慢化剂温度效应等。

1 堆芯模型与计算方法

本工作选用华龙一号177 堆芯［15］为参考堆芯，利用蒙特卡洛程序RMC2.0 开展中子学性能的计算研究，数据库为ENDF/B-VII。RMC2.0 是清华大学反应堆工程计算分析实验室（REAL）开发的适用于多种堆型的蒙特卡罗输运软件。堆芯无毒、冷态时有效增殖系数（keff）为1.377（剩余反应性为0.274）［15］，堆芯热功率为3 050 MW，线功率密度为173.8 W/cm，计算结果的相对误差控制在0.1% 以内。

2 环形轴向非均匀MA 嬗变棒的设计方案

MA 核素成分为压水堆燃料组件达到卸料燃耗深度33 GWd/t 卸料后在乏燃料水池中冷却3 年后的摩尔成分，主要是237Np/241Am/243Am/244Cm=56.2%/26.4%/12%/5.4%［13］。由于MA 核素具有较大的热中子俘获截面，会导致堆芯添加MA 核素后keff会在一定程度上有所下降，因此嬗变棒材料并未单纯使用MA 核素，而是采用MA 与UO2 （235U：3.1 wt%）的混合物，用以补偿堆芯添加MA 核素导致的keff下降。为了避免嬗变棒对压水堆堆芯中子能谱产生严重影响，研究人员对嬗变棒在堆芯内的数量进行控制。为了使嬗变棒具有良好的嬗变效率之外，还能兼具展平堆芯轴向功率分布的作用，同时为了尽可能降低空间效应对MA 核素嬗变率的影响，研究人员将嬗变棒几何结构上设计为环形轴向分段式结构，各段嬗变材料中MA 核素的含量不同。嬗变棒外径始终保持与堆芯使用的UO2燃料棒外径相同，研究工作中通过改变环形嬗变材料内径尺寸达到改变嬗变材料厚度的目的；环形嬗变材料中MA 核素的浓度沿轴向从中间至两端依次减小。嬗变棒径向和轴向结构示意图分别见图1。

轴向非均匀的嬗变棒的设计方案具体如下。（1）方案A：轴向均匀分为3 段，其中两端的MA 质量份额为1%，中间段的MA 质量份额为5%；（2）方案B：轴向均匀分为3 段，但其中两端的MA 质量份额改为3%，中间段的MA 质量份额为5%；（3）方案C：轴向均匀分为5段，从两端至中间段，MA 核素的质量份额依次为1%、3%、5%；（4）方案D：轴向均匀分为7 段，从两端至中间段，MA 核素的质量份额依次为0、1%、3%、5%。

嬗变棒在燃料组件内的位置见图2，其中燃料富集度为3.1% 的组件共装载36 个组件，燃料富集度为2.4% 的组件装载60 组，堆芯最中心的1 组燃料组件无嬗变棒。整个堆芯总共装载1 536 根嬗变棒。

3 嬗变棒对堆芯keff及中子能谱的影响

为了在研究环形嬗变材料的厚度和MA 含量对堆芯keff的影响，研究人员计算研究了当环形嬗变材料厚度为0.5 mm、1 mm、1.5 mm、2 mm、2.5 mm、3 mm 时MA在嬗变材料中的质量分数分别为1%、2%、3% 的情况下嬗变棒对堆芯keff 的影响（如图3 所示）。由图3 可见，MA 核素的添加均会使堆芯keff产生不同程度的下降，MA 的装载量越多，对keff的影响就越大；但是随着嬗变材料环形厚度的增加，使keff 下降的速度逐渐变缓。在研究嬗变棒对中子能谱的影响时，选择堆芯装载MA 核素最多的方案（MA 含量5%、环形嬗变材料厚度为3 mm 的轴向均匀嬗变棒）与干净堆芯的中子能谱进行对比（如图4 所示），由图可知MA 装载量最大的嬗变方案对堆芯能谱的影响并不显著。

4 嬗变棒参数的选择

在对嬗变棒的几何参数和材料进行选择时，计算研究了MA 与UO2 的比例、嬗变棒管壁厚度对嬗变率的影响以及MA 质量份额分别为1%、3%、5% 时堆芯540 d 满功率运行后的嬗变情况，计算结果如图5 所示。从图5 可知，当MA/UO2混合材料中MA 的质量份额为1% 和3% 时，MA 核素总的嬗变率随着嬗变材料厚度的增加而增加。当混合材料中MA 质量份额为5% 时，MA 核素总嬗变率先随着管壁厚度的增加而增加，在管壁厚度为1.5 mm 时达到最大嬗变率，在这之后，随着嬗变材料厚度的增加嬗变率却在逐渐减小。这是由两个原因导致的：（1）由于随着嬗变材料中MA核素质量份额的不断增加，相对应的UO2含量也在减少，于是由UO2 裂变所产生的中子数逐渐减少，这部分中子对MA 的嬗变减小；（2）当嬗变棒嬗变材料厚度增大时，外围材料对内层材料产生了空间自屏效应，导致内层MA 核素接触中子的概率下降，于是出现MA 核素嬗变率下降的现象。当环形嬗变材料厚度较小时（小于2 mm），MA 核素比例为3% 时嬗变率最大；当环形嬗变材料厚度较大时（大于2 mm），MA核素比例为1% 时嬗变率最大。综合考虑嬗变棒的嬗变效率以及嬗变棒对堆芯keff 的影响，研究人员选择环形嬗变材料厚度为2 mm 的嬗变棒为研究对象。

5 MA 核素嬗变效果分析

将设计的4 种环形轴向非均匀嬗变棒装载入堆芯计算研究堆芯在3 050 MWth 水平下连续运行540 d 后嬗变情况，将各种核素的嬗变率列于表1。为了更直观地对比各种MA 核素在堆芯内的变化情况，我们将4种环形轴向非均匀嬗变棒的嬗变率展示于图6。由表1 和图6 可见，4 种嬗变棒均能有效嬗变掉大部分的MA核素。除244Cm 外，其他3 种核素的嬗变率均达到50%图4 嬗变棒对堆芯能谱的影响 以上，其中241Am几乎全部消失。244Cm虽有一定程度的增多，但是由于其在MA 核素中所占比例较小，因此对MA 核素总的嬗变率影响并不显著。4 种环形轴向非均匀嬗变棒方案中，轴向分为5 段的方案C 的嬗变率最高，达到了64.55%；轴向分为七段的方案D 嬗变效果最差，嬗变率为61.36%。以方案C 为例，堆芯中装载的MA 总质量为73.47 kg，经过540 d 嬗变掉的MA 核素质量为31.62 kg。而一座百万千瓦级压水堆每年产生的MA 核素的总量大约为26.4 kg，若采取方案C 能嬗变掉的MA 总质量约为1.2 个百万千瓦级压水堆MA 一年的MA 产量。

6 环形轴向非均匀MA 嬗变棒对堆芯物理参数的影响

6.1 功率展平效果分析

图7 给出了干净堆芯以及5 种嬗变棒方案对堆芯轴向中子通量密度的影响情况。堆芯功率正比于堆芯中子通量密度分布，中子通量密度的空间分布决定了功率分布的非均匀程度。本工作中研究人员通过RMC2.0 的TYPE1 卡统计每个组件的中子通量密度，进而统计得到各种嬗变方案下堆芯轴向功率峰因子，结果如图7 和表2 所示。由图7 可見，当堆芯装载轴向非均匀嬗变棒后，堆芯轴向中子通量密度出现了不同程度的降低，同时发现轴向均匀的环形嬗变棒几乎无任何展平中子通量的效果。这是由于轴向非均匀的嬗变棒方案中间段MA 质量份额高，两端为MA 质量份额较少的混合嬗变材料，MA 核素对中子具有较强的吸收能力，使得装载轴向非均匀嬗变棒后，堆芯轴向中间部分中子通量密度减小较多，从而出现了轴向中子通量密度被展平的现象。由表2 可知，在4 种轴向非均匀方案中方案D 对堆芯轴向中子通量展平效果最好，可使堆芯轴向功率峰因子降低至1.390。

6.2 慢化剂温度效应

在这部分工作中研究人员采取方案C 来研究环形轴向非均匀嬗变棒对堆芯慢化剂温度效应的影响。图8 分别给出干净堆芯以及装载嬗变棒后堆芯keff在不同硼浓度下随慢化剂温度变化的曲线。

出于安全考虑，压水堆堆芯设计标准要求堆芯的慢化剂温度效应为负，由于在高硼浓度下慢化剂温度升高时，密度减小，溶硼能力下降，会出现反应性正反馈效应，因此堆芯运行时要求硼浓度不能高于1 300×10-6，图8（a）能清晰地反映出高硼浓度下正的反应性温度效应。由图8（a）可以看出，干净堆芯keff在硼浓度低于1 000×10-6 时随着慢化剂温度的升高而逐渐减小，即当硼浓度小于1 000×10-6时干净堆芯慢化剂温度效应为负。而当慢化剂中硼浓度为1 300×10-6时，可以很清楚地看到堆芯装载嬗变棒之后keff随着慢化剂温度的升高而逐渐增大，故慢化剂温度效应为正。由图8（b）可以明确看出，堆芯嬗变棒装载，1 300?10-6的硼浓度下keff 始终随着慢化剂温度的升高而减小，即慢化剂温度效应始终为负，说明嬗变棒的载入有效改善了高硼浓度下的温度效应，使堆芯在1 300×10-6的硼浓度下依然能够具有负的反应性温度效应，即有效改善了堆芯在高硼浓度下运行的安全性。

7 结论

本设计以华龙一号堆芯为基础，设计了4 种适用于压水堆的环形轴向非均匀MA 嬗变棒方案，并利用RMC 程序计算研究嬗变棒的中子学性能。主要结论如下：（1）当环形嬗变材料厚度为2 mm、轴向5 段的非均匀方案嬗变效率最高；（2）环形轴向7 段式非均匀嬗变棒对堆芯轴向功率展平效果最佳；（3）环形轴向非均匀嬗变棒可有效改善堆芯在高硼浓度（1 300×10-6）下的温度反应性效应。

基金项目： 国家自然科学基金（项目编号：12005178）；四川省自然科学基金项目（项目编号：2022NSFSC1242）。

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