基于代理模型的炼厂氢网络与脱硫系统同步优化

吴依凡，夏志鹏，吉 旭，周 利

（四川大学化学工程学院, 成都 610065）

随着原油劣质化和环保要求的不断提高，炼油厂广泛采用加氢精制工艺，将重油转化为附加值更高、更环保的轻质产品。在炼油厂紧张的氢气需求下，氢气网络优化不仅可以促进炼油厂的提效降本，而且可以使生产过程更加清洁，促进经济效益和环境效益最大化。

Simpson[1]首次阐述了炼油厂氢气网络管理优化的重要性，随后该领域受到了全世界的广泛关注[2-3]。与换热网络的夹点分析法类似，基于夹点的图形和代数方法得以开发，用于逐步确定最小氢气需求和氢气网络设计[4-5]。在此基础上，基于超结构的数学规划方法被提出，用于确定炼油厂氢气网络在各种实际约束条件下的详细设计和运行方案优化。Hallale等[6]建立了一种混合整数非线性规划（MINLP）优化方法，考虑压力约束和新增压缩机的安装，可用以解决运行成本和投资成本间的权衡。考虑到废氢流股的回收利用，研究者们对提纯技术的优选[7-8]、装置安装位置的优化[9-12]和过程技术经济分析[13]进行了广泛研究。为了克服简化模型的不足（如二元组分假设、反应及闪蒸过程简化），Jia 等[14]开发了一种将轻烃产量和闪蒸计算常数K值相结合的建模优化方法。随后，研究人员考虑到进料特性和工艺操作条件的变化，不断改进了加氢精制模型[15-16]。Wang 等[17]开发了一种基于代理模型的氢气网络优化方法，充分考虑闪蒸分离过程汽液平衡常数变化的影响。

此外，氢气网络与其他相关系统的协同优化研究也取得了一定进展。Zhang 等[18]考虑了氢气网络和公用工程系统与物料反应系统的协同作用，对炼油厂氢气系统、蒸汽系统和电力系统进行了协同优化。Kang 等[19]讨论了一种考虑纯度和压力的中间集管厂间氢气网络优化的设计。Wu 等[20]同时考虑了催化裂化（FCC）装置内的杂质分布和FCC 装置上下游加氢处理（HDT）装置的加氢反应动力学，提出了一种逐步优化策略，用来最大限度地降低氢气的消耗。Li 等[21]提出了一种同时设计氢气分配网络和变压吸附装置（PSA）的优化方法。Liu 等[22]开发了一种序贯数学模型用来将炼油厂氢气网络与氢气涡轮机集成以实现氢资源的转化利用。

硫是原油中的一种主要杂质，通常通过加氢以硫化氢的形式脱除。由于硫化氢的存在会使催化剂失活和设备腐蚀，因而氢气流股中的硫化氢浓度对整个网络产生的影响也备受关注[23-24]。Zhou 等[25]将硫化氢脱除过程作为一个简化的质量交换网络集成到氢气网络优化中，旨在研究氢气分配网络和脱硫过程之间的平衡。Yang 等[26]利用Aspen HYSYS 建立了一个严格的硫化氢脱除过程和热力学模型，并据此建立了一个基于模拟的含硫化氢脱除的氢网络优化模型。

可见，氢网络和硫化氢脱除系统协同优化研究尽管已取得一定进展，但仍存在如下挑战：

（1）基于简化的脱硫过程模型，可获得快速求解，但结果的最优性和可靠性难以保证。

（2）基于严格的脱硫过程模型，需借助昂贵的第三方平台及大量计算成本才能求解。

为此，本文提出一种基于代理模型的炼油厂氢网络与脱硫系统协同优化策略。代理模型是一种模型迁移技术，将简单模型应用于复杂模型作为其近似模型求解，已成功用于解决许多综合优化问题，如生态工业园区优化[27]、水网络系统设计[28]和吸附剂的选择[29]等。本文应用代理模型构建技术实现复杂硫化氢脱除过程的简化建模，为氢网络与脱硫系统的协同优化提供易于求解的优化方案。

1 炼油厂氢气分配网络的超结构

超结构是为质/热交换网络设计开发的一种可行方案集的图形表达[28]，可捕获丰富的潜在可行方案特征，以辅助资源网络的建模和优化[21]。本研究构建的氢气网络超结构如图1 所示，由5 个相互连接的部分组成：原油炼制系统、配氢系统、轻烃脱除系统、脱硫系统和压缩机系统。配氢系统确定氢在源和阱间的分配；轻烃脱除系统主要用于从浓度低于直接再利用水平的废氢流股中回收氢资源，典型的轻烃脱除系统包括PSA、膜分离和低温分离；脱硫系统使用吸收剂将硫化氢从废氢流股中去除，以减少硫化氢杂质在系统中的积累；压缩机系统用于提高氢流股的压力水平。需要指出的是，轻烃脱除及脱硫装置的入口视为氢阱，出口视为氢源。

图1 氢气网络的超结构Fig.1 State-space superstructure of the hydrogen network

为降低模型复杂度，提高模型求解效率，在构建数学模型前，基于以下规则对超结构进行简化：

（1）禁止将流股压力相差较大的氢流股混合；在脱硫前将相同压力水平的流股混合后再脱硫，以降低压力损失。

（2）硫含量较高的流股应在轻烃脱除前进行硫化氢脱除，以降低腐蚀影响。

（3）氢气体积分数高于50%的流股不允许直接送至燃料系统；氢气体积分数低于50%的流股不允许直接送至氢源再利用。

2 脱硫过程的代理模型开发

2.1 脱硫过程的机理模型构建

在炼油厂中，醇胺法由于具有吸收率高、净化程度高、能耗低、腐蚀性低等优点被广泛应用于脱硫工艺中[30]。在各种脱硫剂中，甲基二乙醇胺（MDEA）是最常用的脱硫剂。图2 所示为典型的MDEA 脱硫工艺流程，包括吸收和再生两部分。这是一个典型的质量交换过程，其投资和运行成本随氢流股处理量和脱硫程度而变化。氢流股中硫化氢杂质脱除越彻底，其可再利用性越高，所需脱硫成本越高（更多的塔板数或吸收剂用量，或两者兼有）。本研究基于ELECTNRTL 模型，在Aspen Plus 软件中建立MDEA 脱硫过程的严格模型。需要指出的是，吸收塔塔板数基于工程经验设置为20[31]。

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图2 典型的MDEA 脱硫工艺示意图Fig.2 Diagram of a typical MDEA desulfurization process

2.2 脱硫过程的代理模型开发

直接基于脱硫过程严格模型进行氢网络集成优化，计算成本较高。因此，本文提出构建高精度、低复杂度的代理模型，在一定可行域内替代严格脱硫过程模型，实现氢网络与脱硫系统的协同优化，其构建过程如图3 所示。

图3 代理模型构建过程Fig.3 Process of building the surrogate model

首先，根据协同优化需要确定输入、输出变量和模型拟合边界(即输入变量的取值范围)，以避免过拟合。其次，在模型拟合范围内对输入数据点进行采样（即确定输入数据x）。在这一步中，采样策略的选择非常重要，因为样本在空间中分布的均匀性决定了预训练模型的可靠性[32]，现有的可靠数据采样方法包括：Sobol 抽样[33]、准随机抽样[34]和随机抽样[35]等，本文采用Sobol 采样技术确定数据样本。样本点确定后，需对响应面进行描述（即计算各样本点的y值）。在本文中，这一步是基于所构建的严格脱硫过程模型计算实现的。最后，进行模型训练与验证。本文选择多项式构建代理模型，因其可满足大规模复杂工业过程的近似需求，且形式简单，可在后续优化集成模型求解中实现快速收敛[36]，其具体形式如下：

其中，xn表示输入变量，y表示输出变量，fnn′(xn,xn′)表示二阶项。

将输入−输出样本数据随机分为5 个子集，基于其中任意4 个子集的组合训练多项式回归模型，并用剩余子集验证模型。基于判定系数（R2）和均方根误差（RMSE）表征模型精度。为平衡模型精度与复杂度，建立了4 种不同阶数的回归模型，并从中进行比较以选择最适合的模型。

3 氢气网络优化的数学规划模型

氢网络数学规划模型主要包括质量平衡约束和多种实际约束，以下将分别从氢源、氢阱、提纯装置、脱硫单元、压缩机和目标函数6 个部分介绍所构建的模型。

3.1 氢源

新氢氢源的氢气只能送至氢阱或压缩机。每个新氢氢源输送的总流量不得超过氢源自身允许提供的最大流量，方程约束如下：

3.2 氢阱

每个氢阱入口的质量衡算可由式（3）和式（4）表示，式（5）和式（6）分别表示每个氢阱出口处高分气和低分气的质量衡算，式（7）和式（8）给出了每个氢阱入口流股的最小氢浓度约束和最大H2S 浓度约束。氢阱入口流股的压力约束由式（9）和式（10）表示。

3.3 提纯装置

3.4 脱硫单元

式（23）和式（24）为高分气脱硫单元（HP-DS）的入口处质量衡算。式（25）和式（26）定义了脱硫单元入口处压力约束。对于低分气脱硫（LP-DS），其入口处质量衡算和压力约束都和高分气脱硫过程相关方程一致，本文略去其具体形式。脱硫单元出口质量衡算如式（27）和式（28）所示。如图1 所示，HP-DS 单元出口流股可直接送至氢阱再利用或送至压缩机加压；LP-DS 单元出口的流股可送去进一步提纯或加压。需要注意的是，脱硫过程模型由代理模型表示。这部分内容已在3.3 节详细介绍，在此不再列出。

3.5 压缩机

压缩机入口和出口处质量衡算如（29）～式（32）所示。如果是现有压缩机，则其入口处流量需进行约束，如式（33）所示。压缩机入口处流股压力由式（34）确定。压缩机功耗（Pw,cp）由进出口处流股压力和流量共同决定，如式（35）所示。

3.6 目标函数

本文目标函数为年度总成本（CTA），如式（36）所示。右边第1 项表示氢气资源成本，由式（37）计算得出，其中，Pu,i是制氢单价，t是制氢装置的年度运行时间。第2 项代表脱硫剂（MDEA）的消耗成本，由式（38）计算，其中Pu,MDEA是MDEA 的单价，Fhm和Flm分别是HP-DS 和LP-DS 单元中MDEA 的消耗量。第3 项为废气进入燃料系统进行热值利用所产生的年度效益，根据式（39）计算，其中，CVn是燃料n的标准热值，Pu,heat是热能的单价。第4 项是压缩机的电力成本，由式（40）计算，其中Pu, elec是电能单价。式（41）～式（44）分别给出了新增脱硫装置、管网改造、新增压缩机以及变压吸附装置的成本计算式。

4 案例分析

4.1 基本案例

将本文所提出的方法应用于中国西部某炼油厂。该炼油厂现有的氢网络由3 个氢源、4 个氢阱和1 个用于氢气提纯的变压吸附装置组成。氢源包括1 个制氢装置（HPlant）和2 个催化重整装置（Reformer-1 和Reformer-2）。4 个氢阱分别为2 个柴油加氢单元（DHT-1 和DHT-2）、1 个煤油加氢单元（KHT）和1 个汽油加氢单元（GHT）。现有的变压吸附装置的回收率为88%，产品流股氢纯度为99.00%。图4 给出了当前氢气网络图。该案例中，由于分气的直接循环再利用，使得加氢处理装置入口处硫化氢浓度较高，系统内硫化氢累积较多，对于系统设备腐蚀和催化剂失活影响较大。

图4 案例中现有的氢气网络Fig.4 Existing hydrogen network in the case

表1 中列出了现有氢气网络的详细流股信息，表2 列出了各单元之间的管道距离。为简化模型复杂度，降低计算成本，本文假设当需引入新的高低分气脱硫装置时，将HP-DS 装置放置在现有氢网络区域的中心位置，将LP-DS 装置放置在PSA 装置旁。表3 总结了预留脱硫塔与各氢阱之间的管道距离。表4 示出了每个氢阱的最小氢浓度限制和最大硫化氢浓度限制。

表1 现有氢气网络的详细流股信息Table 1 Detailed hydrogen stream information of the existing hydrogen network

表2 案例中各单元之间的管道距离Table 2 Piping distances among the units in the case

表3 预留脱硫塔和氢阱之间的管道距离Table 3 Piping distances among the reserved location for the desulfurization towers and the hydrogen sinks

表4 氢阱入口流股的浓度约束Table 4 Concentration constraints for the inlet streams of the hydrogen sinks

图5 和图6 分别示出了HP-DS 和LP-DS 单元代理模型构建过程所选的输入和输出变量。HPDS 和LP-DS 单元拟合的输入变量的取值范围基于实际工况确定，分别见表5 和表6。

表5 HP-DS 装置的输入变量范围Table 5 Domain of the input variables for the HP-DS unit

表6 LP-DS 装置的输入变量范围Table 6 Domain of the input variables for the LP-DS unit

图5 HP-DS 单元的输入和输出变量Fig.5 Selected input and output variables for surrogate model fitting of HP-DS units

图6 LP-DS 单元的输入和输出变量Fig.6 Selected input and output variables for surrogate model fitting of LP-DS units

基于所确定的各输入变量取值范围，采用Sobol采样法生成500 个数据样本的x值，并通过Aspen 仿真模拟计算相应的输出变量值y。进一步进行数据清洗，剔除模型报错产生的数据样本，由HP-DS 单元得到481 个数据集，由LP-DS 单元得到494 个数据集，用于模型训练和验证。对每个脱硫单元，训练得到4 个不同复杂度的代理模型，作为严格脱硫过程模型的近似模型。对所获得的代理模型进行准确性和复杂性对比，结果如图7 所示。综合模型精度和复杂性来看，二阶多项式模型最适合用于进一步的集成优化，因此，选择二阶模型，其R2值均达到0.97 以上，RMSE 数值均低于0.003。

图7 各阶代理模型间的准确性和复杂性比较Fig.7 Surrogate model comparisons in terms of accuracy and complexity of the different orders

4.2 基于代理模型的含 H2S 脱除的氢气分配网络优化

将二阶多项式代理模型集成到所构建的数学规划模型中，利用GAMS 软件中的COINIPOPT[37]求解器求解模型，得到优化结果如图8 所示。为满足氢阱入口硫化氢含量约束，建议模型中引入一个HPDS 装置和一个LP-DS 装置来脱除高分气和低分气中的硫化氢。高分气全部送至HP-DS 单元，低分气大部分送至LP-DS 单元，优化得到高分气和低分气的脱硫率分别为88%和89%，共计脱除硫化氢约22.40 mol/s。

图8 模型的优化结果Fig.8 Optimization result of the case by the proposed model

为补偿硫化氢脱除造成的流量损失，需增加体积分数为12.22%的新鲜氢气消耗（从133.19 mol/s到149.47 mol/s），以满足氢阱入口流量约束。可以看出，经过优化后，各加氢处理装置的入口流股中硫化氢体积分数均降低到0.10%，同时，氢气分压也均保持在要求的水平之上。可见，氢网络优化方案在满足加氢处理工艺要求的同时，有效降低了加氢装置氢气入口流股中硫化氢浓度。

4.3 基于文献方法的硫化氢脱除的氢分配网络优化

为便于比较，将文献[25]提出的方法应用于本案例，得到氢网络优化方案（如图9 所示）。与本文所得结果相比，文献[25]方法的主要区别在于：首先，送至HP-DS 单元脱硫的流股流量较少（本文为2336.31 mol/s，而文献[25]为2281.40 mol/s）；其次，文献[25]所得结果中，高分气所需脱硫率较高，为0.90，因其以较高的脱硫成本实现氢气流股的脱硫回用，因此对应的新氢成本也较高。表7 列出了两种氢网络优化方案的成本比较。从年度总费用来看，本文提出的氢网络优化方案更佳。这是因为，本文基于脱硫过程机理模型构建的代理模型能够更好地捕捉脱硫过程特点，对优化空间的数学描述也更全面，因而所获得的最优解更优。

图9 采用文献[25]模型得到的氢网络优化流程Fig.9 Optimal flowchart of the hydrogen network using the literature model[25]

表7 文献模型和本文模型的年度成本的比较Table 7 Annual costs comparison between literature model and proposed model in this paper

对两种脱硫方案在投资成本和运行成本方面进行比较，结果如表8 所示，本文所获得的优化方案的投资成本更高，但操作成本更低。这是因为，文献[25]方法中的脱硫模型为简化模型，假设脱硫过程吸收系数等于1，其需要较少的塔板数（HP-DS 和LPDS 分别为11 块和10 块）和较高的MDEA 消耗量来实现硫化氢的脱除，因而投资成本较低，而操作成本较高。但综合年度总费用来看，本文结果更优。综上所述，本文提出的基于代理模型的氢网络与脱离系统协同优化方法能更好地描述该耦合系统的特点，获得更优的方案。

表8 本文模型和文献模型关于脱硫系统的成本比较Table 8 Desulfurization cost comparison between literature model and proposed model in this paper

5 结论与展望

过程系统的准确建模是实现其优化的重要基础，本文通过开发高保真、低复杂度的脱硫过程代理模型，并将其集成到氢网络优化的数学规划模型中，实现了氢网络和脱硫过程的协同优化。实际案例应用表明，基于严格脱硫过程模型所建立的代理模型能够更好地捕捉脱硫过程特点，对该氢网络与脱硫过程协同优化问题的数学优化空间有更准确更全面的描述，故而可基于一般优化求解在较短的时间内获得更具竞争力的优化方案。在此基础上，未来还有更多内容有待探索。例如，脱硫过程的其他重要操作参数（如操作温度）可以作为决策变量包含在模型中，从而可以进一步对原问题进行更准确的数学描述。此外，本文中假设了氢气消耗装置入口流股组分的微小变化不会改变出口流股的组分，在未来的工作中，可考虑采用更加严格的加氢精制模型或高保真的代理模型来研究其带来的影响。

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