锂离子电池快速寿命评价技术与方法

晏莉琴，马尚德，罗 英，吕桃林，潘延林，解晶莹

（1.上海空间电源研究所，上海 200245；2.空间电源技术国家重点实验室，上海 200245）

0 引言

随着锂离子电池技术的发展以及应用领域的拓展，锂离子电池的设计寿命和使用寿命越来越长，尤其是在电力储能、航空航天等领域，其寿命需求达到10～15 a 甚至更长［1］；即使在移动终端、电子消费品和电动汽车等领域，设计寿命也达5 a 以上。锂离子电池的寿命是长期运行可靠性的关键指标之一，也是锂离子电池市场准入和产品交易中必须考查的指标。锂离子电池的寿命测试评价通常需要数月甚至几年，对于产品设计的优化迭代非常不利；对于锂离子电池生产制造单位来说，寿命测试的漫长反馈周期，可能影响产品型式试验、批次稳定判定和用户认同。

移动电话、电动车、电力储能、空间电源等不同应用领域都发布了相应的循环寿命测试方法，采用尽可能准确地模拟运行工况条件的充放电方案，设定寿命终止判定阈值，以此对生产厂家的产品进行寿命特性的评价［2-5］。但有的标准按照其规定进行寿命测试的周期较长，事实上无法在电池投入使用前完成寿命测试；有的标准为了缩短测试时间采用电池生命周期前部分的测试数据来进行全程寿命的判断。例如文献［5］所提出的低地球轨道（Low Earth Orbit，LEO）卫星用锂离子电池的循环寿命测试方案，真实模拟了LEO 卫星用锂离子电池的在轨工作制度，设计寿命为5～8 a（循环30 000～48 000 次）的电池按标准进行寿命测试时间也需要5～8 a，照此进行评价是不可取的；又如在文献［4］中将寿命测试的判定节点设定为衰退至初始容量的90%前的循环次数不少于1 000 次，通过非全周期寿命测试（储能用锂离子电池的寿命截止阈值通常是衰退至初始容量的80%［6］或更低）的数据来进行寿命判定；文献［3］中则提供了两种选择，用户可以根据实际情况选择衰退至90%初始容量或80%初始容量两个判定节点，显然是为了缩短测试周期的一种妥协。采用半程循环测试结果直接进行全周期寿命判定必然隐含了一定的长期运行风险。另外，在锂离子电池设计或使用阶段，需要评价电池对不同的使用场景的长期运行耐受性，例如文献［7］中，为了评估不同的快速充电方案对寿命的影响，如果不配合快速寿命评价方法，则需要进行200 多个样品的完整循环寿命测试，占用大量的测试资源并耗费大量时间。因此，采用单一的测试方法往往在评价周期和测试实验工作量上无法满足精准设计、缩短开发周期的实际需求。

锂离子电池的容量衰退是一个很复杂的过程，涉及众多的副反应，这些副反应的机理与材料体系、电池设计密切相关且相互耦合，副反应的种类、反应速率与工况条件，如倍率、荷电状态（State of Charge，SOC）、放电深度（Depth of Discharge，DOD）等有关，同时也受到外部环境如温度、应力等影响；同时，为了能够提前预知电池的寿命特性，研究者们尝试了各种各样的建模技术和加速试验方法，其中面向预测与系统健康管理（Prognostics and Health Management，PHM）的居多，针对快速寿命评价的相关研究较少，且缺乏系统性。这种情况导致想要建立用于锂离子电池寿命评估和判定的快速评价方法面临较大难度。

本文面向锂离子电池的寿命特性验证及锂离子电池产品在不同使用条件下的长期运行耐受性评价，归纳近年来的锂离子电池快速寿命评价技术的研究现状，对适用于快速寿命评价的加速寿命试验方法、寿命预测技术进行总结分析，对能够实现快速、高精度和适应性强的快速寿命评价方法实例进行梳理，为相关领域研究人员提供参考。

1 锂离子电池快速寿命评价的概念与内涵

1.1 锂离子电池快速寿命评价的概念

锂离子电池寿命是指从生命初期（Beginning of Life，BOL）至电池的性能达到失效阈值即寿命末期（End of Life，EOL）区间内经历的总循环次数或时间［8］。锂离子电池快速寿命评价指利用加速寿命衰退试验快速获得电池性能衰退轨迹，配合相应的寿命预测技术，在较短时间内完成常规运行条件下锂离子电池寿命评价。为了便于后文的理解，需要首先对有关概念予以说明。

1.1.1 快速寿命评价和PHM 中的RUL 预测

近年来，锂离子电池剩余寿命（Remaining Useful Life，RUL）预测作为PHM 的关键技术之一受到关注，准确的RUL 预测为电池系统的预先维护、更换等提供支持［9］；也可嵌入电源管理系统（Battery Management System，BMS），用于锂离子电池系统的安全性和可靠性管理［10］。

RUL 预测过程包括两个阶段，如图1 所示。图中，第一阶段是衰退状态识别阶段，即根据电池已知运行数据和状态监测信息估计电池的性能衰退状态；第二阶段是性能预测阶段，采用一定算法预测性能状态演化趋势，直至性能衰退至失效阈值，第二阶段所经历的充放电循环次数即为RUL。全周期寿命即第一阶段和第二阶段的累计。

图1 RUL 预测Fig.1 Schematic diagram of RUL prediction for lithiumion batteries

用于快速寿命评价和PHM 的RUL 预测有所不同，主要差别之一在于用于预测的数据不同。一方面数据来源不同，快速寿命评价采用的数据是抽样样本在标准工况下的测试数据，样本须具有典型性，即样本能够代表总体的程度；而PHM 所分析的对象是电池产品在实际工况环境下的运行数据，具有更多不确定性；另一方面是数据的时间跨度不同，由于快速寿命评价需要在全寿命周期的几分之一时间内完成寿命预测，因此利用电池生命前期较短时段的数据完成预测后，预测结果即作为判定电池寿命特性的依据；PHM 则可以随着新的运行数据的输入，不断更新预测结果，随着数据量的积累通常也可以提高预测准确度。

两种应用方向的RUL 预测所依托的基础预测技术、加速寿命试验方法并无本质差别，与PHM 应用相比，快速寿命评价要求RUL 预测具备较强的长期预测能力，而不必在算法中考虑不确定性/置信度表达：

1）长期预测能力。

快速寿命评价在图1 的第一阶段末期即完成第二阶段的预测，因此采用的预测方法必须具有长期预测（Long-Term Prediction）［11］性能。而且尽量压缩寿命评价周期，第一阶段越短越好。文献［12-16］用于模型训练和参数调整的循环次数为全周期寿命的40%～70%；文献［17］采用模拟工况数据训练模型，然后用20%～25%的少量正常运行衰退的数据完成全周期寿命预测。在PHM 的RUL 预测中，整体趋势预测是一种优势，但长期预测并不是必需的，需要根据实际运行场景、运算量与速度、不确定性表达等综合因素选择预测方法。

2）预测不确定性的控制。

寿命预测过程中的一些因素可能造成预测的波动，例如样品的不一致性、测试不确定性、运行环境的不确定性等［12］。RUL 在线预测方法通过包含置信度的不确定性表达，表示预测值的置信区间［18］。而快速寿命评价必须有明确的判定结果，因此通过控制测试样品和试验条件来降低不确定性：通过样品的一致性评估与筛选来降低系统不确定性；采用精度较高的测试设备降低测试不确定性；通过控制测试环境，降低运行环境的不确定性。

由于快速寿命评价所采用的RUL 预测的以上特点，在选用预测技术时，一方面必须具备长期预测能力；另一方面对预测结果的不确定性表达则不做要求。

1.1.2 日历寿命与日历老化、循环寿命与循环老化

在工程应用中，常根据锂离子电池寿命终止前所进行的充放电操作方式的不同，将电池寿命分为循环寿命、存储寿命和使用寿命三种［19］，而在锂离子电池寿命评价或RUL 预测的文献中，通常依据衰退机理的不同将寿命分为循环寿命（Cycle-life）和日历寿命（Calendar-life）进行分析。循环寿命是指EOL 前电池充放电循环总次数，充放电过程中电池发生循环老化（Cycle Aging），产生循环容量损失；日历寿命是指几乎没有充放电影响情况下达到EOL 前经历的时间［20-21］，电池在全生命周期内都有日历老化（Calendar Aging）发生，产生日历容量损失。电池在频繁充放电情况下的寿命主要取决于循环寿命，而在很少充放电情况下的寿命主要取决于日历寿命［22］。大多数实际应用情景下锂离子电池在生命周期内都处于日历老化与循环老化叠加的状态，两者共同作用决定了锂离子电池的实际寿命［23］。

1.2 锂离子电池快速寿命评价的内涵

快速寿命评价技术主要应用于锂离子电池/电池组的设计寿命验证、电池在不同使用条件下的长期运行耐受性评价，或在商业活动中产品准入、交付的质量判定等目的，因此要求评价方法具有快速高效、高准确度、对不同样品或使用条件的适用性强等特点。尤其是在高价值、高可靠性应用领域，需要在评价周期、可信度、试验量和方法难度等方面进行综合考虑，形成相应的快速寿命评价方法。

锂离子电池快速寿命评价属于离线评价，在实验室中完成，通过经过设计的试验方法获取预测所需的数据集，通常采用加速寿命试验和常规衰退试验同步进行，根据可获得的数据情况、运行工况以及人员专业技术背景等选择适合的快速评价技术。

2 锂离子电池快速寿命评价技术

快速寿命评价技术包括寿命预测技术和加速寿命试验方法，加速寿命试验方法快速地为寿命预测提供衰退数据和衰退模式；寿命预测技术基于经验、模型或数据驱动的方法建立衰退规律的模型描述，实现寿命预测。

2.1 锂离子电池寿命预测技术

寿命预测是指利用学习训练得到的模型参数进行仿真计算，在给定的条件下，不断增加循环次数直至性能估计值下降到失效阈值，求出失效阈值前剩余循环周期次数［24］。能够代表电池的健康状态即寿命衰退状态的参数被称为健康因子（Health Indicator，HI）。容量和内阻［25］可以直接用来预测RUL，被称为直接健康因子（Direct Health Indicator，DHI）。特征参数成为间接健康因子（Refined Health Indicator，RHI），包括两类：一类是电流、电压、温度及基于这些测试量的分析特征，如容量增量分析（Incremental Capacity Analysis，ICA）或电压差分分析（Differential Voltage Analysis，DVA）；另一类是分析现有数据的统计结果而得到的RHI［26-27］，例如放电电压变化的最小值、最大值和波动程度，或电压序列的样本熵［28］。如果采用RHI 进行RUL 预测，需建立RHI 和DHI 的对应关系。

锂离子电池寿命预测技术从建模原理的角度可分为基于经验知识的方法、基于模型的方法和基于数据驱动的方法，如图2 所示。另外，亦有将多种方法进行结合形成混合方法。

图2 锂离子电池寿命预测技术分类Fig.2 Classification of RUL prediction technologies

2.1.1 基于经验知识的预测技术

基于经验知识的预测方法属于直接预测法，不需要建立表征电池老化的性能衰退因子，而是依据一些统计规律对电池寿命进行粗略估计。基于专家系统的预测方法包括以下三种：循环周期数法、安时法与加权安时法、面向事件的老化累积方法［29］。

循环周期数法依据经验制定一些标准对不同条件下的循环周期数或使用年限进行等效，来计量电池达到失效阈值前的寿命。文献［30］根据范特霍夫定律简单地将电池在60 ℃下搁置200 d 等效为常温下储存10 a。安时法与加权安时法用处理电量的累计安时数来计量寿命，加权安时法则对不同工作条件下的安时电量值乘以一个加权系数，加权后的电量计入累计安时数。面向事件的老化累计方法是罗列能够造成性能衰退的独立事件（例如过充电或过放电），每个事件的发生都造成一定程度的性能衰退，当所有事件造成的衰退累计导致电池性能达到失效阈值，则电池寿命终止。文献［31］提出权重安时老化模型和面向事件的老化模型。

基于经验的方法是目前最常使用的方法，其基础是实际测试数据，当测试数据比较充分时，具有很高的精度及可靠性。缺点是耗时长，需要大量的实验数据作为基础，且更换评价对象即需要重新进行测试［32］，而在测试数据不是很充分的情况下，则只能做粗略估计，精度较差。

2.1.2 基于模型的寿命预测

基于模型的寿命预测技术根据模型的种类分为基于衰退机理模型、等效电路模型和经验衰退模型方法。

1) 基于衰退机理模型的寿命预测

在所有方法中，第一性原理模型的方法是依靠对电池微观行为分析和物理化学过程进行描述所建立的机理模型来进行寿命预测，其他各种方法则是依靠宏观数据进行归纳分析来实现这一过程［33］。该方法首先构建基于正负极开路电压模型（Open Circuit Voltage，OCV）的电池OCV 模型，然后基于欧姆定律、基尔霍夫电压电流定律、电化学反应过程（Butler-Volmer 定律）、扩散过程（Fick 定律）等对电池物理化学过程进行模型描述［34］。在性能模型基础上，建立不同应力条件下的衰退过程的衰退模型，并将其应用于电池寿命预测。基于机理模型的寿命预测方法反映了电池内部真实的老化过程，可解释性强，衰退模型可预测各种状态条件和运行模式下的性能。缺点是作为方法基础的模型复杂度高，建模和模型调整所需的专业技能要求较高。另外，锂离子电池性能衰退机理和模式十分复杂，建立完善的衰退模型存在较大的难度［35］。

机理模型的内部参数如活性物质体积分量、固相扩散系数等可以理解为该方法的间接健康因子（Refined Health Indicator，RHI），而性能状态模型则是从RHI 获得直接健康因子（Direct Health Indicator，DHI）如容量的关联方式，见表1。

2) 基于等效电路模型的预测

等效电路模型通过电气元件构成的电路模型，对电池动态特性进行等效或近似。基于等效电路模型的寿命预测方法：首先也需要建立最大可用容量模型，通常采用类似于阿伦尼乌斯的模型描述容量衰退；然后分析等效电路参数的衰退规律，建立锂离子电池衰退模型。等效电路模型数学形式简单，含有相对较少的参数，利于参数辨识，容易得到状态空间方程。缺点是等效电路模型并不能完全描述锂离子电池复杂的动态特性，且模型参数在电池不同荷电状态为非恒定值，在多重拟合的过程中引入更多误差，影响预测精度。

等效电路模型的参数可视为该方法RHI，通过OCV 模型和等效电路可以获得DHI。

3) 基于经验衰退模型的寿命预测

基于经验模型的寿命预测采用不同的衰退模型拟合衰退趋势，或建立近似方程用来描述和预测电池的衰退状态，通常采用指数函数［36］和多项式构建经验衰退模型［37-38］。

基于经验衰退模型的方法将反映电池老化的参数（如容量、内阻［39］、放电终压［39-40］、温度变化率［41］、容量增量曲线等）作为RHI，建立状态参数与DHI 或URL 的映射，描述状态参数随时间的变化趋势，或系统前后两个时刻状态变量之间的递推关系，实现RUL 预测。

经验衰退模型常与滤波算法结合用以更新模型参数，卡尔曼滤波（Kalman Filter，KF）和粒子滤波（Particle Filter，PF）是最常用的参数估计方法。PF包含一个预测步骤和一个更新步骤，适用于时变的线性体系，而经验模型是非线性，扩展卡尔曼滤波和无迹卡尔曼滤波［42］改善非线性处理能力。PF 能够处理大部分非线性和非高斯噪声，因此适合RUL 预测。

经验衰退模型不考虑电池内部的电化学过程，相比于基于机理模型、等效电路模型的寿命预测，模型复杂度低，计算简单，容易实施，但这一优点在离线计算平台上并不突出。缺点是模型没有内在衰退机理支撑，而是建立逼近衰退轨迹的经验模型再进行外推预测，预测精度较差。

4) 基于融合模型的寿命

为了从现有数据中提取更多的特征和信息，发展了将上述三种模型方法融合的技术。第一种融合模型是将两种模型方法融合建立一个新的模型，例如文献［4］将容量衰退模型（经验模型）与等效电路模型（Equivalent Circuit Model，ECM）融合，新的模型在保持预测精度的前提下，改善了预测过程的标准方差；第二种是采用不同的模型进行模型参数的计算，例如文献［5］基于热力学模型和ECM 模型对核心温度、SOC 和容量进行估计，然后将以上估计值用于确定容量经验衰退模型的参数，再采用拟合经验模型进行RUL 预测。

综上所述，机理模型需要对电池内部反应过程机理有深入理解，且计算复杂度高，但正因为机理模型描述了电池内部电化学过程，RHI 能够代表内部真实健康状态，所以基于机理模型的与预测方法预测精度高；基于ECM 的预测方法一定程度上采用了电池机理，相比机理模型ECM 更简单，缺点是电化学阻抗谱（Electrochemical Impedance Spectroscopy，EIS）检测难度高，而采用混合动力脉冲能力特性（Hybrid Pulse Power Characteristic，HPPC）工况等方法提取的模型参数没有实际物理意义，随SOC 变化而变化，因此模型多重等效影响了估算精度。经验模型简单易行，但根据前期数据所建立的规律不能准确预测未来变化趋势，可以通过融合模型用来平衡易实施程度和模型性能。另外，滤波方法常被采用进行模型动态更新，提高预测精度。

2.1.3 基于数据驱动的寿命预测

基于数据驱动的预测方法不需要研究锂离子电池的复杂机理，而是深度挖掘测试数据其中的隐含信息和规律，对电池寿命进行预测。因为数据驱动的寿命预测方法直接基于测试数据，能够从实际运行数据中捕捉状态特征和衰退特征，因此很适合在线应用。但通过合理的试验设计、合理的健康因子构建，也能在进行早期寿命预测时有较好的效果［7，43］。

数据驱动的寿命预测流程分为三步：电池衰退机理分析、电池数据衰退特征生成、数据驱动建模方法［44］，其中数据驱动建模包括算法结构、数据驱动方法，见表1。衰退特征即DHI 和RHI。数据驱动建模方法常用的有神经网络、支持向量机、相关向量机、自回归等。算法结构分为四种，即直接结构［45-46］、递推结构［47-48］、非递推结构［49-50］和短期结构［51-52］。这些算法结构在在线时变的测试信息获取条件下对算法模型进行动态更新。在进行早期预测时如图1 所示，停止新的测试数据输入，算法模型和参数也就不再更新。

1）人工神经网络

人工神经网络（Artificial Neural Networks，ANN）是模拟人脑的神经系统处理复杂信息的一种抽象数学模型，由输入层、隐藏层、输出层构成，人工神经元按照某种规则相互连接，是一种基于数据的、典型的非线性方法［53］，自组织和自学习能力强，输出的结果是点估计值，广泛应用于多种非线性预测领域。缺点是在预测过程中的初始权重值和隐藏层阈值都是随机生成的，易收敛于局部极值；网络结构的确定需要大量数据对神经元进行训练，而实际锂离子电池的衰退数据多为小样本数据，导致预测精度有限。

2）自回归模型。

自回归模型（Autoegressive Model，AR）是一种时间序列分析方法，基于过去若干时刻的观察值的线性组合来预测未来某个时刻的系统状态。AR 模型在分类上属于一种统计方法，每种统计方法在预测算法结构上都有明确定型，基于AR 的预测算法结构时递推结构见表1。AR 模型应用简单方便，适用于样本数量较小的情况。缺点是系统的状态是一种线性预测模型，其在长期预测中精度较低［54-57］。为了解决这一问题，在AR 基础上引入非线性衰退因子发展出ND-AR，但不能根本解决其非线性数据拟合能力弱的问题。

3）支持向量机

支持向量机（Support Vector Machine，SVM）以结构风险最小化作为最优原则，能够获得全局最优解，适用于小样本、非线性问题的处理。缺点是超参数难以确定、核函数必须满足Mercer 条件，严重影响了其预测性能。文献［52］基于在线数据，采用PF 动态更新SVR 模型参数，当获得新的测试数据时，对SVR 模型进行再训练。文献［58］采用增量学习算法替代耗时的再训练来实现模型更新。

4）相关向量机

相关向量机（Relevance Vector Machine，RVM）的优点是自动参数设置、任意使用核函数，且计算量较小。与SVM 相比它的相关向量更加稀疏，而锂离子电池的实际衰退数据存在较大的波动，导致基于RVM 的预测方法的预测结果稳定性不高；此外，RVM 算法存在长期预测效果不佳的问题［49，59］。

以上介绍的仅是基于数据驱动的寿命预测方法中常用的几种，其他方法比如灰色模型、维纳过程、离散小波变换等，都各具特色。基于数据驱动的寿命预测方法各有较多衍生和优化算法，或通过多种方法混合使用，面向实际应用需求针对自身的缺陷进行弥补和优化。针对数据需求量大的问题，可以通过试验设计建立较丰富的模拟数据进行改进。

2.2 加速寿命试验方法

加速寿命试验的目的是在较短时间内获取用来预测锂离子电池长期性能的有效数据。加速寿命试验在加快锂离子电池的衰退的同时不改变衰退机理和模式。加速寿命试验方法中加速应力的选择和加速应力边界确定是关键。

2.2.1 衰退机理分析

衰退机理的分析对于加速衰退试验设计、寿命预测方法选择都非常重要。

锂离子电池的衰退机理复杂且互相耦合，受到电池内外多种因素的制约和影响。首先与电池的材料体系、电极与电池设计有关［60］；其次受到外部应力包括运行条件如电压、电流密度、SOC 和DOD等影响［61-62］。按照衰退结果对电池容量的影响机制，锂离子电池容量衰退可以分为热力学容量衰退即电池的最大可用容量的变化，以及动力学衰退即影响充放电速率和倍率表现的极化特性变化。热力学容量损失主要有两个方面：一是活性锂损失（Loss of Lithium Inventory，LLI）；二是活性物质损失（Lost of Active Material，LAM）。极化造成的容量减少的原因则是由于欧姆阻抗增加、固液相传质和电荷转移难度增大等因素。热力学容量衰退的机理及建模研究较多，动力学衰退的原因更加复杂，相关物理模型参数辨识难度更高，因此机理建模难度较高。

锂离子电池性能衰退的另一个主要特点是在不同生命阶段造成锂离子电池性能衰退的主要原因是不同的。锂离子电池的非线性老化过程可以大体上分为3 个阶段［63］（如图3 所示）：第一阶段，在生命初期的数个循环，由于SEI 膜的生成造成LLI，表现为容量快速下降；第二阶段，各种副反应引起的性能下降趋势稳定；第三阶段，接近电池生命末期容量急剧下降、阻抗增加，其原因有锂金属析出导致的LLI［64-65］、电解液干涸［66］或黏结剂失效造成的LAM、材料衰变造成的LAM、体积变化［67］等。锂离子电池非线性衰退的描述是寿命预测的主要难点之一。不同阶段的电池容量损失及可能原因如图3 所示。

图3 不同阶段的电池容量损失及可能机理［63］Fig.3 Battery capacity fade and possible mechanisms in different stages［63］

2.2.2 加速应力选择

加速应力选择的主要依据是实际运行工况条件下的寿命衰退机理［61］及其对外部应力的敏感度，选取与实际运行条件下一致的衰退模式，结合经验、试验、失效模式与影响分析（Failure Mode and Effect Analysis，FMEA），确定加速应力和加速方法。常用的加速方法有温度、电流密度、SOC 和DOD 等。例如造成LAM 的失效机理主要是电压变化产生的应力，敏感应力是高DOD、过充电等，因此在应力选择时可以优先采用高DOD 进行加速［68-69］，而电池在搁置状态的容量衰退以固液界面（Solid Electrolyte Interphase，SEI）膜生长引起的LLI 为主，因此采用温度加速进行搁置加速寿命试验的方法被广泛应用［23，70-71］。

2.2.3 加速应力边界确定

在进行加速寿命试验之前，首先要确定合适的加速应力水平。高应力水平仅加快衰退，而不改变锂离子电池的性能衰退机理，对量化描述来说即能够用同一个衰退模型或算法来呈现加速和常规条件下的衰退过程及结果。衰退机理发生变化的应力阈值即加速应力的合理边界，加速应力应控制在合理边界内。

吴正国等［72］设计不同温度下的锂离子电池加速试验，建立老化速率与温度之间符合Arrhenius 方程的关系表达，对lnk-T-1斜率变化、ICA、EIS 以及电池解体后的析锂现象、SEM 表征结果进行分析，研究了不同温度下锂离子电池容量衰退的机理差异，得到加速电池寿命衰退的适用温度边界。

王亚辉等［68］提出在锂离子电池参数衰退轨迹模型的基础上，根据Bartlett 检验统计量确定衰退机理一致的边界应力。通过从低应力水平依次向高应力水平比较电池在不同应力水平下的形状参数是否相等，直到满足边界应力条件，进而由此来确定衰退机理一致的边界应力。

3 锂离子电池快速寿命评价实例

根据实际应用需求，通常采用预测方法与加速试验相结合的方式，或者多种预测方法和多种加速试验的组合，以达到缩短评价时间、提高预测精度的目的。目前研究较多、可行性较强的预测方法可分为以下几种。

3.1 基于衰退机理模型的快速寿命评价实例

常用的机理模型为伪二维（Pseudo 2 Dimensional，P2D）模型［73］。基于P2D 模型的寿命预测流程如图4 所示。OCV 模型反映锂离子电池正负极的最大可用容量及正负极匹配情况，叠加极化过程后形成适应样品电池的机理模型；经过充放电测试验证机理模型精度后，进一步在寿命衰退试验数据基础上，建立衰退模型；同样经过试验验证衰退模型的仿真精度后，模型用于常规工况条件下的寿命预测。基于机理模型的寿命预测是一种早期寿命预测方法。

图4 基于机理的寿命预测方法实现流程Fig.4 Flow chart of the lifetime evaluation method based on the mechanistic model

OCV 模型反映的是锂离子电池最大可用容量，是准确估计健康状态（State of Health，SOH）的基础。王天鸶［74］将活性物质的破裂造成的LAM，以及由于负极活性物质颗粒破裂产生的新的暴露面生成新的SEI 膜造成的LLI 纳入衰退模型，在所进行验证试验中的容量损失率预测误差被有效地控制在5%以下。

基于衰退机理模型的快速寿命预测方法实现流程如图4 所示，流程分为四部分：1）数据获取试验，包括获取建立性能状态模型（描述内部参数即RHI转换为容量即DHI 的一组函数）所需数据的试验、加速寿命试验和常规寿命试验；2）建立性能状态模型即机理模型；3）加速条件下寿命预测模型建立及验证；4）常规衰退条件下寿命预测模型训练及预测结果输出。通过采用加速老化试验数据建模、常规衰退条件下的模型训练和早期寿命预测缩短评价周期。

ATALAY 等［75］采用NCA/石墨体系的18650锂离子电池研究电池在电动车动力应用场景下的容量衰退、非线性老化机理及寿命预测技术，基于P2D 模型，考虑电解液中EC 和DMC 的消耗以及多层SEI 膜种有机锂盐与无机锂盐构成、析锂损失和电极孔隙率的堵塞减少等因素，对电池循环寿命的跳水情况进行识别与预测。采用1/3 C 充电1 C 放电循环的数据对模型参数进行校正，再利用校正后的模型参数对1/3 C 充电4 C 放电循环寿命进行预测验证，预测符合度达到98.7%。

3.2 基于等效电路模型的快速寿命评价实例

基于等效电路模型的快速寿命评价方法与基于机理模型的方法类似之处在于最大可用容量的计算，差别在于采用等效电路的阻抗特性代替了机理模型中的欧姆阻抗、扩散和传质极化特性。因此基于等效电路模型的快速寿命预测方法实现流程整体上与图4 类似，主要的差别在于：1）性能状态模型为等效电路模型，RHI 是为等效电路参数（见表1）；2）由于等效电路模型的参数是一个宏观虚拟参数，不具备实际物理意义，而且随SOC 的变化而变化，因此等效电路的HI 预测，需要建立加速条件下HI 演变和预测的经验模型来获得。

刘珊珊［76］采用LCO 锂离子电池进行不同应力条件下的加速老化试验，首先对不同等效电路模型进行最优选择；然后建立模型参数与SOC 的拟合方程，方程的系数通过优化求解方法确定，形成包括模型参数和方程系数的参数组；最后根据不同应力条件下的测试数据，建立应力条件与方程系数的数值关系，从而对正常应力条件下的寿命进行预测。

3.3 基于经验衰退模型的快速寿命评价实例

基于经验衰退模型的寿命预测方法其最大特点是采用经验模型来表示寿命衰退过程，这些经验模型通常是指数函数、幂函数或多项式等。

BROUSSLY 等［70］在较早时候提出基于Arrhenius 方程建立不同浮充温度与活性锂量衰退参数的关系。Arrhenius 方程是广泛接受的与温度相关的衰退模式描述方法，是使用最广泛的经验衰退模型。

在空间电源领域，YOSHIDA 等［23］针对空间用LCO/石墨大容量电池（100 Ah）对高轨GEO 卫星（日历寿命18 a=3 a 储存+15 a 在轨）和低轨LEO 卫星（日历寿命11 a=3 a储存+8 a在轨）的寿命适应性评价，建立了快速寿命评价方法。其中GEO 工况下的寿命评价采用部分加速，即光照期电池处于搁置状态的日历寿命采用25 ℃/8 d 等效在轨0 ℃/140 d 的加速方式，将高轨状态下电池搁置寿命测试的时间缩短94.3%。WANG 等［71］在此基础上进行了10 个100 Ah 电池串联电池组对GEO 寿命需求的适应性评价，以证实电池组满足设计寿命要求。

YOSHIDA 等［23］对LEO 工况下的寿命评价采用全程加速方法，已知循环寿命与循环次数2 次方根成正比，通过增大放电深度即DOD 进行加速，衰退速率与加速应力的关系可通过不同DOD 循环的测试数据获得。该文献用了4 a 左右时间完成GEO卫星18 a 和LEO 卫星11 a 的寿命适应性评价。

JIANG 等［77］用ICA 的峰高、峰位置和峰面积等作为SOH 表征参数，采用8 Ah 的NCM/石墨电池提出不同SOC 区间循环和大倍率100% DOD 循环相结合的加速寿命试验，如图5 所示，将寿命评价周期缩短75%，寿命预测偏差小于10%。该文献指出不同SOC 区 间（SOC 区间分别为0～20%、20%～40%、40%～60%、60%～80%、80%～100%）循环条件下LLI 的叠加与100% DOD 循环相等，但分段循环的LAM 比100% DOD 要小，因此采用增大电流密度的100% DOD 循环的方式获取LAM 相关特征，两种容量衰退特征采集试验并行，大大缩短评价周期。

图5 不同SOC 区间循环与倍率加速100%DOD 循环相结合的快速寿命评价流程Fig.5 Rapid lifetime evaluation process combining cycles with different SOC intervals and rated current accelerating cycles with 100% DOD

3.4 基于数据驱动的快速寿命评价实例

基于数据驱动方法，仅用测试锂离子电池寿命初期较短的循环测试数据对全周期寿命进行预测的研究在近几年成为热点。

MIT 的SEVERSON 等［43］采用124 只商用LFP/石墨电池进行72 种不同倍率下的快充，生成了数据集。提出了三种基于衰退特征的电池寿命早期预测模型：方差模型（Variance Model）仅采用1 个特征参数ΔQ100-10（V）的方差，放电模型（Discharge Model）采用6 个从放电电压电流提取的特征量，完整模型（Full Model）采用从包括温度、内阻的所有特征参数里选择的9 个参数。这些电池循环测试的次数从150 次到2 300 次不等，但早期预测模型只用前100 个循环的数据预测电池剩余寿命的误差小于9.1%。

FEI 等［78］在MIT 团队的工作基础上，利用124 只电池的测试数据，采用elastic net、GPR、SVM、RF、GBRT 和NN 等6 种机器学习方法对锂离子电池进行早期寿命预测，比较不同机器学习方法预测结果的均方根误差（Root Mean Square Error，RMSE）。与MIT 团队的工作相比，RMSE 从173 次循环降到115 次循环。

ATTIA 等［7］利用MIT 团队的基于数据驱动的早期寿命预测方法结合贝叶斯优化算法，对224 个快速充电方案进行了快速筛选与评价，大幅度缩减了试验量和评价时间。

4 挑战与发展趋势

在锂离子电池应用领域，尤其在空间电源长寿命、高可靠性应用背景下，形成被普遍接受的快速寿命评价方法仍然是应用单位研制电池时迫切的愿望。快速寿命评价的挑战主要集中于缩短测试周期、提高评价精度、减少试验工作量等几个方面。技术挑战与发展趋势有如下几点。

1）失效机理的深入识别与建模。锂离子电池的非线性衰退趋势预测的难点主要在于寿命末期衰退轨迹突变。基于机理的寿命预测方法在长期寿命预测方面具有精度优势，前提是对衰退机理的完整理解和建模；而基于经验衰退模型和数据驱动的预测方法都需要对全程衰退轨迹特征的辨识，因此无论采用那种方法进行快速寿命评价，对第三阶段的容量衰退规律的识别都是必不可少的。

2）快速寿命预测方法所需的数据获取。数据驱动的早期寿命预测方法不需要对电池性能及其衰退机理建模，可以避免由于机理识别不充分导致的模型误差，但由于在寿命评价中没有批量产品的大数据可以利用，只能依赖有限样品的测试数据，为了充分辨识到电池衰退的特征数量，试验设计至关重要，既要满足对数据驱动算法进行有效训练的需要，测试样品和工作量也不能无限扩大。因此需要进一步深入探索试验设计与数据驱动技术结合的评价技术。

3）发展融合方法。一直以来，具有电化学专业知识背景的研究人员优先选择基于模型的方法，而不具备电化学专业知识的研究者倾向于选择基于数据驱动的方法，导致能够充分发挥两者优势的复合技术未得到充分发展，在未来研究中有待更深入有效的技术融合。

4）建立具有广泛适用性的快速寿命评价规则。现有的方法对操作人员的多学科专业知识要求高，方法的普遍适用性不强，使得快速评测方法没有得到广泛的应用，也缺乏足够的实例和数据进行方法本身优劣的评价。

5）电池传感技术的发展。锂离子电池内外置传感技术是目前检测技术发展方向之一，该技术的发展有利于直接SOH 参数的获取和应用，对快速寿命评价大有裨益。

总体看来，面向锂离子电池快速寿命评价需求，基于机理模型的寿命预测方法最具发展前途，前提是电池衰退机理的深入识别并纳入预测模型。基于能获取充分数据的试验设计，准确识别的全程衰退特征的数据驱动方法受到广泛关注，融合模型和复合预测方法将可能被广泛应用，建立相对简单、较少测试量和标准化的快速评价方法是下一步发展目标。